本發(fā)明涉及納米電子器件技術(shù)領(lǐng)域，特別涉及一種基于石墨烯單量子點或串聯(lián)石墨烯雙量子點與納米條帶石墨烯靜電計相耦合的THz單光子探測器及其制備方法。

背景技術(shù)：
太赫茲波是頻率為0.3~30THz（波長約10μm~1mm，光子能量約1.2~120meV）的電磁波，它處于紅外波與毫米波之間，是電磁波譜中一個重要的波段。太赫茲波段有大量有機分子轉(zhuǎn)動和振動躍遷，半導(dǎo)體材料聲子振動能級也在該頻段范圍內(nèi)，可用于物質(zhì)指紋識別和結(jié)構(gòu)表征；該波段的光子能量低，不會破壞被檢測物質(zhì)，對人體及生物組織有著很高的安全性，可用于安全檢查。單光子探測器是一種超低噪聲器件，其極高的靈敏度使得它能夠探測到光的最小能量級別——光子，并實現(xiàn)對光子的計數(shù)，獲得發(fā)光物質(zhì)關(guān)聯(lián)特性的檢測。利用單光子探測技術(shù)，可極大的提高光譜測量的靈敏度和精確性，實現(xiàn)對微量物質(zhì)成分的光譜分析。發(fā)展太赫茲單光子探測器，有利于實現(xiàn)該波段的物質(zhì)成分光譜分析，在生物光子學(xué)、醫(yī)學(xué)影像、非破壞性材料檢查、量子成像和天文觀測等領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用前景。在軍事上，太赫茲和中遠紅外波段單光子高靈敏探測也具有重大應(yīng)用價值，能為超高速武器探測提供手段，為提高現(xiàn)有光電探測設(shè)備的軍事視覺能力、倍增武器系統(tǒng)戰(zhàn)斗力進行技術(shù)積累與儲備。1993年，M.Dyakono和M.Shur最早從理論上提出將場效應(yīng)晶體管用于太赫茲探測。為了將場效應(yīng)晶體管做成一個太赫茲探測器，需要集成一個天線結(jié)構(gòu)將電磁波耦合到通道的等離子體波。通常，器件被設(shè)計成源極與天線連接，而漏極是一個開放電路。當電磁波入射器件時，源極一側(cè)通道將產(chǎn)生一個交流電壓，它會激發(fā)出等離子體波。場效應(yīng)晶體管的通道被當成等離子體波的諧振器，會形成源極和漏極之間的與輻射功率成正比的直流電壓或電流。一開始，具有場效應(yīng)晶體管結(jié)構(gòu)的太赫茲或亞太赫茲輻射探測器通常是基于III-V族材料的，然而，采用III-V族材料不能和Si半導(dǎo)體工業(yè)兼容，所以后來人們發(fā)展了硅MOSFET太赫茲和亞太赫茲探測器。值得注意的是，沒有商業(yè)太赫茲探測器可以在整個太赫茲頻率范圍內(nèi)，產(chǎn)生、探測或者操控電磁波。石墨烯的獨特性能，比如超高載流子遷移率和零帶隙能帶結(jié)構(gòu)，使得它成為在整個太赫茲區(qū)間制作探測器和調(diào)制器的很有前途的一種材料。因此，在2008年石墨烯被隆重推出之后，出現(xiàn)了大量基于石墨烯場效應(yīng)管進行太赫茲探測的研究。1994年，Kouwenhoven等人利用電子束光刻和金屬蒸發(fā)技術(shù)，在GaAs/AlGaAs異質(zhì)結(jié)中的二維電子氣上制備出平面金屬柵，通過在金屬柵上加負電壓，形成耗盡勢壘橫向限制的量子點單電子晶體管，進而在100mK的低溫條件下探測到17~36GHz的高頻微波信號引起的光電流響應(yīng)。因此，除了場效應(yīng)管，我們還可以考慮另一種完全不同的太赫茲探測器件結(jié)構(gòu)和探測機制，那就是量子點單電子晶體管和量子點光子輔助隧穿。量子點是一種制備單電子態(tài)的通用人工系統(tǒng)，可以用于填充電子或者空穴。量子點的電學(xué)性質(zhì)受到兩個效應(yīng)的影響：（1）量子點上電荷間的靜電排斥引起庫侖阻塞效應(yīng)；（2）量子點的尺寸效應(yīng)形成離散能級影響其電子動力學(xué)特性。不同于場效應(yīng)晶體管的結(jié)構(gòu)，利用單電子晶體管可以實現(xiàn)更低工作頻率和更高靈敏度的太赫茲單光子探測，這也一直是研究的熱點和難點。1995年，Drexler等人在太赫茲波段研究共振隧穿二極管的光輔助隧穿，他們發(fā)現(xiàn)光輔助隧穿過程對應(yīng)了三光子吸收。2000年，Komiyama等利用強磁場下含有一個半導(dǎo)體量子點的單電子晶體管來進行175~210μm（1.43~1.71THz）波段單個遠紅外光子的探測。該探測器的靈敏度大約為10-22~10-21W/Hz0.5量級，是該頻段常規(guī)紅外光電探測器的103~104倍。2002年，Astafiev和Komiyama等人，利用兩個電容耦合的GaAs/AlxGa1-xAs平行量子點組成的單電子晶體管對500±90GHz的微波頻率單光子進行計數(shù)，通過單電子晶體管電流的變化，能探測到量子點的長壽命光致電離。2007年，Kouwenhoven課題組又進行了基于碳納米管的單電子晶體管的光輔助隧穿研究，在5~20K的低溫條件下探測到了2.5THz光電流響應(yīng)。Bhattacharya等人利用分子束外延生長了自組裝InGaAs/GaAlAs量子點陣，基于量子點子能帶帶間電子輸運，實現(xiàn)了300K下紅外到太赫茲波段的探測。Gustavsson等人利用一個雙量子點作為片上頻率可調(diào)的微波探測器，研究緊鄰的量子點接觸的電子散粒噪聲輻射。器件監(jiān)測由于光子吸收引起的量子點之間的非彈性隧穿，所吸收的輻照的頻率是由量子點之間的分離能決定的，分離能可以通過柵壓調(diào)控，利用時間分辨的電荷探測技術(shù)，可以直接將隧穿電子的探測關(guān)聯(lián)到單光子的吸收。Fuse等人在1.5K下測量了單壁碳納米管量子點處于2.5THz輻照下的單電子輸運。這一研究最重要的發(fā)現(xiàn)是，太赫茲輻照下會有新的側(cè)峰。側(cè)峰與量子點的能量尺度相吻合，側(cè)峰源自量子點到漏極的單電子光子輔助隧穿。相比于傳統(tǒng)的標準半導(dǎo)體量子點，由于單壁碳納米管量子點具有大的能量尺度，使得他們首次觀測到量子點中的太赫茲光子輔助隧穿現(xiàn)象。他們還觀察到太赫茲輻照會引起基于單壁碳納米管的單電子晶體管的庫侖峰平移，這是因為太赫茲輻照引起了單電子晶體管附近捕獲態(tài)的荷電過程，導(dǎo)致了有效柵壓的改變。2008年，Kawano等人發(fā)展了一種新的太赫茲近場成像集成探測器件，孔闌、探針和太赫茲探測器都集成在一個GaAs/AlGaAs異質(zhì)結(jié)芯片上，芯片表面以下60nm處是二維電子氣（2DEG），孔徑下面將產(chǎn)生太赫茲瞬逝場，經(jīng)探針增強會被基于2DEG的探測器感應(yīng)。探測光路上以聚脂薄膜為窗片，放置聚乙烯過濾器防止可見光，工作時需要低溫制冷。Ueda等人在4.2K低溫下，用譜儀研究了GaAs/AlGaAs雙量子阱結(jié)構(gòu)制備的、具有16×4μm2有效面積的電荷敏感紅外光電晶體管。探測動態(tài)范圍超過106，探測波段中心波長是λ=14.7μm，帶寬Δλ=1μm，探測器本征動態(tài)范圍1013，探測速度~3ns，噪聲等效功率約6.8×10?19W/Hz0.5。光電晶體管的靈敏度很高，單光子信號可以從光電流幅度的臺階增長中分辨出來。2009年，Ryzhii等人提出了雙層石墨烯光電晶體管并理論分析其特性，結(jié)果表明，雙層石墨烯光電晶體管譜特性是電壓可調(diào)的，雙層石墨烯光電晶體管作為THz和IR光子探測器，其性能顯著超過其他的光電探測器。2012年，L.Vitiello等人利用天線耦合石墨烯場效應(yīng)晶體管能夠在室溫下探測到0.3THz波，其噪聲等效功率<30nW/Hz0.5。K.Shibata等人研究了單個自組裝砷化銦量子點中的太赫茲光子輔助隧穿，在太赫茲波段發(fā)現(xiàn)基態(tài)共振和光子誘導(dǎo)激發(fā)態(tài)共振響應(yīng)。中科院物理所呂力等人研究了機械剝離單層石墨烯量子點的低溫電子輸運特性，庫侖島是270nm的方形，量子點與源漏相連的石墨烯窄帶寬度80nm。2013年，Y.Kawano等人研制了基于石墨烯的選頻THz和IR探測器，石墨烯晶體管可以在0.76~33THz的寬譜范圍內(nèi)探測THz和IR光波，通過改變磁場可以改變探測頻率。對石墨烯的電勢分布進行成像，觀察到與雜質(zhì)相關(guān)的局部階梯結(jié)構(gòu)，石墨烯晶體管的THz和IR光電導(dǎo)特性有可能對這種電勢階梯很敏感。場效應(yīng)管等離子體波在太赫茲輻照下會產(chǎn)生直流光電壓，根據(jù)這一探測機制，A.Tomadin等人從理論上研究了石墨烯場效應(yīng)管中產(chǎn)生直流光電流的太赫茲等離子體光電探測器，其噪聲等效功率很小。A.V.Muraviev等人在1.63~3.11THz頻率范圍內(nèi)，對背柵石墨烯場效應(yīng)晶體管太赫茲響應(yīng)度進行偏振相關(guān)性分析，結(jié)果表明，利用石墨烯進行太赫茲探測有兩個獨立的機制，即與晶體管非線性有關(guān)的等離子體以及石墨烯吸收太赫茲輻照升溫而引起的熱輻射。對于熱輻射，電子和空穴對太赫茲輻照表現(xiàn)出不同的響應(yīng)，他們將此歸結(jié)到電流-電壓特性相對于狄拉克點的溫度依賴不對稱性。2014年，Audrey等人制備了一種集成蝶型天線的頂柵石墨烯場效應(yīng)晶體管的太赫茲探測器。他們首次利用CVD石墨烯進行直接探測，在室溫下具有0.6THz信號整流，最大光學(xué)響應(yīng)優(yōu)于14V/W，最小光學(xué)等效噪聲功率是515pW/Hz0.5?，F(xiàn)在，市場上可以買到基于肖特基勢壘二極管的太赫茲商業(yè)探測器。為發(fā)展高靈敏的單光子探測技術(shù)，目前學(xué)術(shù)界幾乎都是基于半導(dǎo)體量子點分立能級間距和太赫茲光子能量匹配條件下，通過光子泵浦輔助隧穿來進行太赫茲光子探測研究的。通常，這會存在兩方面的困難：（1）為實現(xiàn)能量匹配，半導(dǎo)體量子點尺寸需要達到~10nm量級，所需精細工藝條件限制了器件實現(xiàn)；（2）直接測量量子點電子輸運電流，可分辨的最小電流是10fA，對應(yīng)了電子從量子點到源漏電子庫100kHz的隧穿概率，小于這一概率的隧穿難以探測，無法實現(xiàn)單光子的高靈敏探測。為此，我們提出基于二維材料石墨烯串聯(lián)雙量子點與靜電計集成結(jié)構(gòu)的器件設(shè)計方案。

技術(shù)實現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的在于提出一種基于石墨烯量子點的THz單光子探測器及其制備方法，以克服現(xiàn)有制備方法中，工藝難度大和靈敏度低的問題。本發(fā)明采用的技術(shù)方案是：一種基于石墨烯量子點的THz單光子探測器，采用石墨烯單量子點或者串聯(lián)石墨烯雙量子點與納米條帶石墨烯靜電計相耦合的基本結(jié)構(gòu)。上述技術(shù)方案中，所述的基本結(jié)構(gòu)是：以硅基片、源極、漏極、側(cè)柵極、背柵極、庫侖島、靜電計和保護層為基本組成單元，將源極、漏極、側(cè)柵極、庫侖島和靜電計集成設(shè)置在硅基片表面形成的二氧化硅襯底上，將背柵極設(shè)置在硅基片的硅襯底上，其中，石墨烯單量子點或者串聯(lián)石墨烯雙量子點作為THz單光子探測器的庫侖島，庫侖島位于源極、漏極和側(cè)柵極之間，庫侖島附近集成一個石墨烯納米條帶作為石墨烯靜電計；庫侖島與源極和漏極以隧道結(jié)的形式耦合，庫侖島與側(cè)柵極、背柵極和石墨烯靜電計以電容的形式耦合。一種如上述基于石墨烯量子點的THz單光子探測器的制備方法，包括如下步驟：（1）熱氧化處理清洗后的硅基片，使硅基片表面形成二氧化硅襯底；（2）在二氧化硅襯底上制備套刻標記；（3）在二氧化硅襯底上轉(zhuǎn)移單層石墨烯；（4）對單層石墨烯進行圖形化，制備石墨烯臺面，得到石墨烯量子點和石墨烯靜電計；石墨烯量子點作為TH2單光子探測器的庫侖島；（5）制備源、漏電極的歐姆接觸及側(cè)柵電極；（6）制備探測器的源極、漏極和側(cè)柵極；使源極、漏極與庫侖島以隧道結(jié)耦合；（7）制備探測器的庫侖島和靜電計；使庫侖島、側(cè)柵極、背柵極與石墨烯靜電計以電容形式耦合；（8）制備探測器的背柵極；（9）封裝探測器。上述技術(shù)方案中，所述二氧化硅襯底厚度為300±5nm，作為源極、漏極、側(cè)柵極、庫侖島、靜電計和硅基底的絕緣層；所述硅基片是重摻雜的，背柵極通過硅基片、二氧化硅襯底與量子點電容耦合，硅基片起到調(diào)控量子點中費米能級的作用。上述技術(shù)方案中，所述源、漏電極的歐姆接觸采用電子束曝光和電子束蒸發(fā)鍍膜法制備，并采用Ti為金屬粘附層，粘附層厚度約為1nm，Ti層上沉積約15nm厚的Pd層，Pa層上再沉積厚度約為25nm的Au。上述技術(shù)方案中，所述源極和漏極位于二氧化硅襯底上，中間是串聯(lián)的石墨烯雙量子點，每個量子點以及兩個量子點之間，都有對應(yīng)的側(cè)柵單獨調(diào)控。上述技術(shù)方案中，所述步驟（2）采用紫外光刻和電子束蒸發(fā)鍍膜工藝制備后續(xù)紫外曝光及電子束光刻工藝的套刻標記。上述技術(shù)方案中，所述步驟（3）在進行石墨烯轉(zhuǎn)移前，需要對硅基片進行清洗，然后利用等離子體清洗機做親水化處理；石墨烯轉(zhuǎn)移采用濕法轉(zhuǎn)移化學(xué)氣相沉積法（CVD）生長在銅箔上的單層石墨烯，或采用機械剝離法從高定向熱解石墨（HOPG）獲得并轉(zhuǎn)移單層石墨烯。上述技術(shù)方案中，所述步驟（4）是采用紫外光刻和反應(yīng)離子刻蝕的方法獲取石墨烯臺面；所述步驟（5）是采用電子束曝光、電子束蒸發(fā)鍍膜及剝離的方法來制備源漏電極歐姆接觸和側(cè)柵電極的；源、漏電極與石墨烯接觸，而側(cè)柵極下沒有石墨烯，它們以電容耦合的方式與石墨烯量子點發(fā)生聯(lián)系。上述技術(shù)方案中，所述步驟（6）是采用紫外曝光、電子束蒸發(fā)鍍膜和剝離的方法制備源、漏電極的歐姆接觸和側(cè)柵極向宏觀過度的微米尺度電極。上述技術(shù)方案中，所述步驟（7）是采用電子束光刻和反應(yīng)離子刻蝕的方法在石墨烯臺面的基礎(chǔ)上獲得石墨烯單量子點或者串聯(lián)石墨烯雙量子點以及納米條帶的結(jié)構(gòu)，作為探測器的庫侖島和靜電計。上述技術(shù)方案中，所述步驟（8）是采用紫外光刻和濕法刻蝕的方法在二氧化硅絕緣層上開窗得到硅基底，作為器件的背柵極；所述步驟（9）是采用引線機將電極鍵合到芯片管座，然后在管式爐中利用氫氣氣氛進行300°C高溫退火，最后采用原子層沉積的方法在器件表面生長一層氧化鋁薄膜，作為器件的保護層；所述步驟（9）采用原子層沉積的方法在器件表面生長一層氧化鋁薄膜，可以作為庫侖島與側(cè)柵極之間的介質(zhì)填充層，增強側(cè)柵電極的調(diào)控能力。本發(fā)明的技術(shù)要點如下：本發(fā)明的THz單光子探測器及其制備方法，以硅基片、源極、漏極、側(cè)柵極、背柵極、庫侖島、靜電計和保護層為基本結(jié)構(gòu)，其技術(shù)要點是，所述探測器能夠通過柵極調(diào)節(jié)雙量子點的耦合強度和能級失諧量，實現(xiàn)一定頻率范圍的光子探測，具體包括如下步驟：（1）在具有~300nm厚度的二氧化硅絕緣層的硅基片上轉(zhuǎn)移單層石墨烯；（2）通過電子束曝光和氧等離子體刻蝕的方法獲得石墨烯臺面；（3）通過電子束曝光、紫外曝光、電子束蒸發(fā)鍍膜和剝離等方法制備探測器源、漏、柵電極；（4）通過電子束曝光和反應(yīng)離子刻蝕制備探測器的庫侖島和靜電計；（5）退...