專利名稱：熱塑性樹脂組合物及其成型而得的成型體的制作方法
技術領域：
本發(fā)明涉及一種熱塑性樹脂組合物及其成型而得的成型體。
背景技術：
作為用于成型成型體的原料，通常使用聚丙烯(PP)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚 樹脂(ABS)、聚酰胺(PA6、PA66)、聚酯(PET、PBT)、聚碳酸酯(PC)等樹脂。然而，雖然由這 些樹脂制造的成型體的成型性、機械強度優(yōu)良，但廢棄時會增加垃圾量，在自然環(huán)境下幾乎 不分解，因此即使填埋也會半永久性地殘留在地下。另外，這些樹脂是以石油作為初始原料 的樹脂，在整個生命周期環(huán)境負荷大。另一方面，近年來，從環(huán)境保護的觀點考慮，使用了以聚乳酸為代表的來自植物的 原料的樹脂備受矚目。其中，聚乳酸是耐熱性最高的樹脂之一，由于可以批量生產，因此成 本低且有用性高。進而，聚乳酸可以以玉米及甘薯等植物作為原料來制造，可以有利于節(jié)約 石油等枯竭資源。但是，在由來自植物的原料制造的樹脂中，即使為耐熱性高的聚乳酸，其結晶度低 的情況下，和ABS、聚酯相比時耐熱性低，很難說其具有可耐受實際使用的足夠的耐熱性。通 常，可耐受實際使用的溫度是指在室內為50 70°C、在車等車載用途為90°C?？紤]使用時 的安全性時，實際需要對氛圍溫度100°C的耐久性。聚乳酸雖然是結晶性樹脂，但結晶化速 度慢，在和上述PP等通用塑料的注射成型過程中的模具冷卻時間相同的時間內不結晶，耐 熱性在60°C左右。為提高耐熱性，有在聚乳酸中添加滑石之類的晶核劑，提高聚乳酸成型時 的結晶化速度、提高結晶度的方法。但即使這樣，為了促進結晶仍需要延長模具冷卻時間。為解決上述問題，提出了通過混合過氧化物之類的交聯劑及丙烯酸酯之類的交聯 助劑并在聚乳酸中有效地導入交聯結構來提高結晶化速度的方法(JP2005-232225A)。進而 發(fā)現，通過混合特定的增塑劑可以使結晶化速度大幅增加(W02007/049529)。但是，存在在成型周期上還不充分、進而聚乳酸即使結晶化熱剛性也不充分這樣 的問題。所謂熱剛性，是指相對高溫環(huán)境下賦予的負荷，難以變形的程度的尺度。例如，上 述交聯聚乳酸的熱變形溫度(DTUL)如果在最大應力0. 45MPa的條件下測定則為100°C以 上，但在1. 8MPa的高負荷條件下測定時為60°C左右。因此，在高溫下高負荷作用的用途及 制品本身的自重變重的大型成型品中，耐熱性不能說是充分的。另外，為促進注射成型中聚 乳酸的結晶化，需要使模具溫度提高至結晶化溫度附近。但是，由于聚乳酸的結晶化溫度下 的熱剛性低，因此脫模時的阻力大的情況下，因注射針而受到高的壓力，所以仍存在變形的 問題。為解決熱剛性問題，也有混合玻璃纖維及滑石等無機強化材料的方法。例如，在 JP2006-176652A中提出了在交聯聚乳酸中混合了玻璃纖維的組成。如果使用該組成，則與 現有的聚乳酸相比，結晶化速度提高，進而熱剛性的問題也得到很大的改良。但是，與通用 的樹脂比較時，仍難說性能充分。另外，聚乳酸在強度方面也比玻璃纖維強化聚酰胺(PA+GF)低，不能說具有可以代替PA+GF的實用的強度。近年來，移動電話及小型筆記本電腦等制品正在小型化，要求外 包裝等樹脂零件也進一步薄型化，剛性高的PA+GF的使用比例也逐漸增加。對于聚乳酸，不 只剛性不高，強度也不夠高，容易產生裂痕。在玻璃纖維強化聚乳酸(PLA+GF)的組成中，需 要與PA+GF相當的強度。

發(fā)明內容
本發(fā)明為了解決上述問題，其目的在于，提高聚乳酸的結晶化速度，提高熱剛性， 進而提高強度。進而，本發(fā)明的目的還在于，提供一種樹脂組合物及成型體，所述樹脂組合物可以 謀求縮短成型時制品的取出時間等在生產方面的操作性的提高、聚乳酸的結晶化引起的耐 熱性的提高、成型時的操作性的提高。本發(fā)明人為解決上述課題進行了潛心研究，結果發(fā)現，利用含有聚乳酸類樹脂、過 氧化物和特定的硅烷化合物的樹脂組合物，或利用進一步含有纖維狀強化材料和碳二亞胺 化合物的樹脂組合物，可以實現上述目的。即，本發(fā)明的要點如下所示。(1) 一種熱塑性樹脂組合物，其特征在于，為混合聚乳酸類樹脂或聚乳酸類樹脂組 合物100質量份、過氧化物0. 01 10質量份和具有2個以上選自烷氧基、丙烯酸基、甲基 丙烯酸基、乙烯基的官能團的硅烷化合物0. 01 5質量份而得的組合物。(2)如⑴所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，聚乳酸類樹脂組合物包含聚乳 酸類樹脂90 99. 5質量％和增塑劑0. 5 10質量％。(3)如⑵所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，增塑劑為選自脂肪族多元羧酸 酯衍生物、脂肪族多元醇酯衍生物、脂肪族羥基酯衍生物、脂肪族聚醚衍生物、脂肪族聚醚 多元羧酸酯衍生物中的1種以上。(4)如⑴ (3)中的任一項所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，作為晶核劑， 含有選自有機酰胺化合物、有機酰胼化合物、羧酸酯類化合物、有機磺酸鹽、酞菁類化合物、 三聚氰胺類化合物及有機膦酸鹽中的1種以上。(5)如(4)所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，晶核劑為選自5-磺基間苯二甲 酸二甲酯金屬鹽、N，N'，N〃 -三環(huán)己基均苯三酰胺、N，N'-亞乙基二(12-羥基硬脂酸) 酰胺、辛二酸二苯甲?；ｋ葜械?種以上。(6)如(1) (5)中的任一項所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，聚乳酸類樹 脂為以聚乳酸為主成分的樹脂。(7)如(1) (6)中的任一項所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，聚乳酸類樹 脂為由植物類原料制造的樹脂。(8) 一種熱塑性樹脂組合物，其特征在于，將總量設為100質量％時，含有⑴ (7)中的任一項所述的熱塑性樹脂組合物39. 9 89. 9質量％、纖維狀強化材料60 10質 量％和聚碳二亞胺化合物0. 1 10質量％。(9) 一種熱塑性樹脂組合物，其特征在于，將總量設為100質量％時，含有(1) (7)中的任一項所述的熱塑性樹脂組合物36. 9 86. 9質量％、纖維狀強化材料10 60質 量％、阻燃劑3 30質量％和聚碳二亞胺化合物0. 1 10質量％。(10)如⑶或(9)所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，纖維狀強化材料為具有扁平截面的玻璃纖維。(11) 一種成型體，其特征在于，為將上述(1) (10)中的任一項所述的熱塑性樹 脂組合物成型而得的成型體。依照本發(fā)明，可以提供具有優(yōu)良的耐熱性、強度、成型性且對石油類制品的依存度 低的熱塑性樹脂組合物及成型體。該成型體可以適用于注射成型體等，由于其利用來自天 然產物的生物可分解性樹脂，因此在有利于節(jié)約石油等枯竭資源等，產業(yè)上的利用價值極
尚o
具體實施例方式下面，詳細地說明本發(fā)明。本發(fā)明的熱塑性樹脂組合物以聚乳酸類樹脂(A)、過氧化物(B)、硅烷化合物(C)、 增塑劑(D)、晶核劑(E)、纖維狀強化材料(F)、聚碳二亞胺化合物(G)、阻燃劑(H)為構成要
o作為本發(fā)明中使用的聚乳酸類樹脂(A)，可以舉出聚(L-乳酸)、聚(D-乳酸)。進 而，也可以為以它們作為主成分，混合其它的聚乙醇酸、聚已內酯、聚丁二酸丁二醇酯、聚丁 二酸乙二醇酯、聚己二酸丁二醇對苯二甲酸酯、聚丁二酸丁二醇對苯二甲酸酯等而得的聚 乳酸類樹脂。從節(jié)約石油資源的觀點考慮，來自植物的原料即可，其中，從耐熱性、成型性方 面考慮，優(yōu)選使用聚(L-乳酸)、聚(D-乳酸)及它們的混合物或共聚物。從生物可分解性 的觀點考慮，優(yōu)選以聚(L-乳酸)為主體。以聚(L-乳酸)為主體的聚乳酸因D-乳酸成分的比例不同其熔點不同。本發(fā)明 中，考慮成型體的機械特性及耐熱性時，聚乳酸的熔點優(yōu)選為160°C以上。在以聚(L-乳酸) 為主體的聚乳酸中，為了將熔點設定在160°C以上，優(yōu)選將D-乳酸成分的比例設定為不足 約3摩爾％。聚乳酸類樹脂(A)在190°C、負荷21. 2N下的熔體流動速率優(yōu)選為0. 1 50g/10分 鐘，更優(yōu)選為0. 2 20g/10分鐘，最優(yōu)選為0. 5 10g/10分鐘。熔體流動速率超過50g/10 分鐘時，存在熔融粘度過低而成型體的機械特性及耐熱性差的情況。另一方面，熔體流動速 率不足0. lg/10分鐘時，成型加工時的負荷過高，存在操作性下降的情況。聚乳酸類樹脂(A)通常使用公知的熔融聚合法來制造或進一步合用固相聚合法 來制造。作為將聚乳酸類樹脂(A)的熔體流動速率調節(jié)在規(guī)定的范圍內的方法，在熔體流 動速率過高時，可以使用利用少量的鏈延長劑例如二異氰酸酯化合物、二噁唑啉化合物、環(huán) 氧化合物、酸酐等使樹脂的分子量增大的方法。相反，熔體流動速率過低時，可以使用與熔 體流動速率高的生物可分解性聚酯樹脂或低分子量化合物混合的方法。作為本發(fā)明中使用的增塑劑(D)，不做特別限定，優(yōu)選和聚乳酸類樹脂㈧的相容 性優(yōu)良的增塑劑。例如可以舉出選自脂肪族多元羧酸酯衍生物、脂肪族多元醇酯衍生物、 脂肪族羥基酯衍生物、脂肪族聚醚衍生物、脂肪族聚醚多元羧酸酯衍生物等中的1種以上 等。作為具體的化合物，可以舉出二乙酰單月桂酸甘油酯、二乙酰單癸酸甘油酯、聚甘油醋 酸酯、聚脂肪酸甘油酯、中鏈脂肪酸三甘油酯、己二酸二甲酯、己二酸二丁酯、三乙二醇二乙 酸酯、乙酰蓖麻醇酸甲酯、乙酰檸檬酸三丁酯、聚乙二醇、二丁基二乙二醇丁二醇酯、二(丁 基二乙二醇)己二酸酯、二(甲基二乙二醇)己二酸酯等。例示具體的商品名時，可以舉出
5理研維生素公司制的 PL-012、PL-019、PL-320、PL-710、7 夕夕一* 一文(M_l、M_2、M-3、 M-4、M-107FR)；田岡化學公司制的ATBC ；大八化學公司制的BXA、MXA ；太陽化學公司制的★ 7 八、/一卟 VR-01、VR-05、VR-10P、VR-10P 改 1、VR-623 等。增塑劑⑶的混合量或含量在將聚乳酸類樹脂(A)和增塑劑⑶的合計設為100 質量％時必須為0.5 10質量％，優(yōu)選為1 5質量％。不足0.5質量％時，效果不足，超 過10質量％時，成型品的結晶度高耐熱性降低。作為本發(fā)明中使用的過氧化物⑶的詳細的例子，可以舉出過氧化苯甲酰、二 (丁基過氧化)三甲基環(huán)己烷、二(丁基過氧化)環(huán)十二烷、丁基二(丁基過氧化)纈草酸 丁酯、二枯基過氧化物、丁基過氧化苯甲酸酯、二丁基過氧化物、二(丁基過氧化)二異丙基 苯、二甲基二(丁基過氧化)己烷、二甲基二(丁基過氧化)己炔、丁基過氧化枯烯等。過 氧化物(B)的混合量相對聚乳酸類樹脂(A) 100質量份或相對聚乳酸類樹脂(A)和增塑劑 ⑶的合計100質量份(以下有時將混合有聚乳酸類樹脂(A)和增塑劑⑶的組合物稱為 “聚乳酸類樹脂組合物”)必須為0. 01 10質量份。優(yōu)選為0. 1 5質量份。即使超過10 質量份也可以使用，但不僅效果飽和而且不經濟。另外，由于這種過氧化物是在和樹脂混合 時被分解消耗的，因此存在即使在混合時使用也不殘存在得到的樹脂組合物中的情況。通 過混合過氧化物，聚乳酸類樹脂成分交聯，由此，得到的樹脂組合物的機械強度、耐熱性、尺 寸穩(wěn)定性提高。本發(fā)明中使用的具有2個以上選自烷氧基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基的官 能團的硅烷化合物(C)可以作為聚乳酸類樹脂(A)的交聯助劑使用，有助于聚乳酸類樹脂 (A)的結晶化速度的增大，為下述式(1)表示的化合物。
R4式(1)中，R1 R4中的至少2個以上表示選自烷氧基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、 乙烯基的官能團或具有這些官能團的取代基。剩余的表示烷氧基、乙烯基、丙烯酸基以外的 基團，例如可以舉出氫、烷基、環(huán)氧基。作為烷氧基，例如可以舉出甲氧基、乙氧基。作為 具有乙烯基的取代基，例如可以舉出乙烯基、對苯乙烯基。作為具有丙烯酸基的取代基，例 如可以舉出3_甲基丙烯酰氧基丙基、3-丙烯酰氧基丙基等。作為烷基，例如可以舉出甲 基、乙基。作為具有環(huán)氧基的取代基，例如可以舉出3_縮水甘油醚基丙基、2-(3，4_環(huán)氧環(huán) 己基)等。作為這樣的硅烷化合物(C)的詳細的例子及商品名的例子，可以舉出四甲氧 基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8114、信越化學工業(yè)公司制KBM-04)、四乙氧基硅烷(GE 東芝硅酮公司制TSL8124、信越化學工業(yè)公司制KBE-04)、甲基三甲氧基硅烷(GE東芝 硅酮公司制TSL8113、信越化學工業(yè)公司制KBM-13)、甲基三乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公 司制TSL8123、信越化學工業(yè)公司制KBE-13)、二甲基二甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司 制TSL8112)、二甲基二乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8122、信越化學工業(yè)公司制KBE-22)、甲基二甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8117)、甲基二乙氧基硅烷(GE東芝 硅酮公司制TSL8127)、苯基三甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8173)、苯基三乙氧基 硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8178、信越化學工業(yè)公司制KBE-103)、二苯基二甲氧基硅烷 (GE東芝硅酮公司制TSL8172)、二苯基二乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8177)、己基 三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBM-3063)、癸基三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司 制KBM-3103C)、3_縮水甘油醚基丙基二甲氧基甲基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL-8355)、 3_縮水甘油醚基丙基三甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL-8350、信越化學工業(yè)公司 制KBM-403)、二甲基乙烯基甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8317)、甲基乙烯基二甲 氧基硅烷(ffi東芝硅酮公司制TSL8315)、甲基乙烯基二乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制 TSL8316)、二甲基乙烯基乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8318)、乙烯基三甲氧基硅烷 (信越化學工業(yè)公司制KBM-1003)、乙烯基三乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8311、信越 化學工業(yè)公司制KBE-1003)、2-(3，4-環(huán)氧環(huán)己基)乙基三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司 制KBM-303)、3_縮水甘油醚基丙基甲基二乙氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBE-402)、對 苯乙烯基三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBM-1403)、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二 甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8375、信越化學工業(yè)公司制KBM-502)、3_甲基丙烯酰氧 基丙基三甲氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8370、信越化學工業(yè)公司制KBM-503)、3_甲基 丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBE-502)、3_甲基丙烯酰氧基丙 基三乙氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBE-503)、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(信越 化學工業(yè)公司制KBM-5103)、3_丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制 KBM-5102)等。其中，具有1個選自丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基的官能團并具有3個烷氧基 的硅烷化合物在提高結晶化速度的這一點上是優(yōu)選的。作為這樣的硅烷化合物的具體例及 商品名的例子，可以舉出乙烯基三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBM-1003)、乙烯基 三乙氧基硅烷(GE東芝硅酮公司制TSL8311、信越化學工業(yè)公司制KBE-1003)、對苯乙烯基 三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBM-1403)、3_甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(GE 東芝硅酮公司制TSL8370、信越化學工業(yè)公司制KBM-503)、3_甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧 基硅烷(信越化學工業(yè)公司制KBE-503)、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(信越化學工業(yè) 公司制KBM-5103)等。硅烷化合物(C)的混合量或含量相對聚乳酸類樹脂(A) 100質量份或相對上述聚 乳酸類樹脂組合物100質量份必須為0. 01 5質量份，優(yōu)選為0. 02 3質量份，進一步優(yōu) 選為0.05 1質量份。不足0.01質量份時，不具有添加的效果。超過5質量份也可以使 用，但不僅效果飽和而且不經濟。作為本發(fā)明中使用的晶核劑(E)，從促進其結晶化效果的觀點考慮，可以舉出選自 有機酰胺化合物、有機酰胼化合物、羧酸酯類化合物、有機磺酸鹽、酞菁類化合物、三聚氰胺 類化合物及有機膦酸鹽中的1種以上化合物。作為有機酰胺化合物及有機酰胼化合物，從作為有機晶核劑的效果方面考慮，可 以舉出亞乙基二油酸酰胺、亞甲基二丙烯酸酰胺、亞乙基二丙烯酸酰胺、六亞甲基二 _9、 10- 二羥基硬脂酸二酰胺、對苯二甲基二 _9、10- 二羥基硬脂酸酰胺、癸二酸二苯甲?；?胼、己二酸二苯甲?；ｋ?、1，4_環(huán)己烷二羧酸二環(huán)己基酰胺、2，6_萘二羧酸二苯胺、N，
7N'，N〃 -三環(huán)己基均苯三酰胺、苯均三酸三(叔丁基酰胺)、1，4_環(huán)己烷二羧酸二苯胺、 2，6-萘二羧酸二環(huán)己基酰胺、N，N' -二苯甲酰-1，4-二氨基環(huán)己烷、N，N' -二環(huán)己烷羰 基-1，5-二氨基萘、亞乙基二硬脂酸酰胺、N，N'-亞乙基二(12-羥基硬脂酸)酰胺、辛二 酸二苯甲?；ｋ莸?。其中，從在樹脂中的分散性及耐熱性方面考慮，優(yōu)選N，N'，N"-三 環(huán)己基均苯三酰胺、N，N'-亞乙基二(12-羥基硬脂酸)酰胺、辛二酸二苯甲?；ｋ?。作為羧酸酯類化合物，可以舉出單羧酸酯、乙二醇單酯及乙二醇二酯、甘油單酯、 甘油二酯及甘油三酯等，可以使用各種化合物。作為具體例，可以舉出月桂酸鯨蠟酯、硬脂 酸鯨蠟酯、乙二醇單月桂酸酯、乙二醇單硬脂酸酯、乙二醇二月桂酸酯、乙二醇二棕櫚酸酯、 乙二醇二硬脂酸酯、單月桂酸甘油酯、單硬脂酸甘油酯、二月桂酸甘油酯、二硬脂酸甘油酯、 三月桂酸甘油酯、三硬脂酸甘油酯等。作為有機磺酸鹽，可以使用磺基間苯二甲酸鹽等各種鹽類。其中，從促進結晶化的 效果方面考慮，優(yōu)選5-磺基間苯二甲酸二甲酯金屬鹽。進一步優(yōu)選鋇鹽、鈣鹽、鍶鹽、鉀鹽、 銣鹽、鈉鹽等，特別優(yōu)選間苯二甲酸二甲酯-5-磺酸鉀及間苯二甲酸二甲酯-5-磺酸鋇。作為酞菁類化合物，可以使用各種化合物，優(yōu)選使用過渡金屬絡合物，其中，從促 進結晶化效果的觀點考慮，優(yōu)選銅酞菁。作為三聚氰胺類化合物，可以使用各種化合物，從促進結晶化效果的觀點考慮，優(yōu)
選使用三聚氰胺氰脲酸酯。作為有機膦酸化合物，從促進結晶化效果的觀點考慮，優(yōu)選苯基膦酸鹽。其中，特 別優(yōu)選苯基膦酸鋅。作為晶核劑，可以混合或含有這些的化合物中的1種或合用2種以上。相對這些有機類的晶核劑，可以合用無機類的各種晶核劑。晶核劑(E)的混合量或含量在將聚乳酸類樹脂(A)或聚乳酸類樹脂組合物設為 100質量份時優(yōu)選為0. 03 5質量份，更優(yōu)選為0. 1 4質量份。不足0. 03質量份時，混 合或含有的效果不足。另一方面，超過5質量份時，作為晶核劑的效果飽和，不僅在經濟方 面不利，而且增大了生物分解后的殘渣量，因此在環(huán)境方面也不優(yōu)選。作為本發(fā)明中使用的纖維狀強化材料(F)，可以舉出玻璃纖維、碳纖維、氧化鋁 纖維、洋麻纖維、硅灰石、鈦酸鉀、纖維素纖維、金屬纖維、金屬晶須、陶瓷晶須等。特別是無 機類纖維狀強化材料容易有助于強度、剛性的提高。其理由可以推測為硅烷化合物(C)和 纖維狀強化材料(F)通過反應與樹脂的粘接性提高。從熱剛性、強度、經濟性方面考慮，優(yōu) 選玻璃纖維，從耐沖擊強度方面考慮，更優(yōu)選具有扁平截面的玻璃纖維。具有扁平截面的玻璃纖維利用公知的玻璃纖維的制造方法制造，以使用集束劑集 束、匯集集束的玻璃纖維束并切斷為規(guī)定的長度的短切纖維的形態(tài)使用。集束劑包含用于 提高和基體樹脂的密合性、均一分散性的硅烷偶聯劑、鈦類偶聯劑、氧化鋯偶聯劑等偶聯劑 中的至少1種、防靜電劑、皮膜成型劑等，且適于混合前的樹脂。作為這樣的集束劑，可以使 用公知的集束劑。具有扁平截面的玻璃纖維優(yōu)選纖維截面的長徑為10 50 ym，更優(yōu)選為15 4011111，特別優(yōu)選為20 3511111。扁平截面的長徑/短徑之比優(yōu)選為1.5 10，更優(yōu)選為 2. 0 6. 0。長徑/短徑比不足1. 5時，使截面成為扁平形狀的效果小，超過10的玻璃纖維 其自身的制造困難。另外，該玻璃纖維的平均纖維長和平均纖維直徑之比(縱橫比)優(yōu)選為2 120，更優(yōu)選為2. 5 70，特別優(yōu)選為3 50。纖維長和平均纖維直徑的比不足2時， 提高機械強度的效果小。纖維長和平均纖維直徑的比超過120時，各向異性變大，另外成型 品外觀也變差。所謂具有扁平截面的玻璃纖維的平均纖維直徑，是指將扁平截面形狀換算 成同一面積的圓形時的數均纖維直徑。作為具有扁平截面的玻璃纖維，優(yōu)選使用E玻璃之 類的通常的玻璃組成的纖維。但是，只要是可以做成玻璃纖維，則可以使用任意的組成，不 做特別限定。本發(fā)明的樹脂組合物中，為提高強度及濕熱耐久性，優(yōu)選合用聚碳二亞胺化合物 (G)和纖維狀強化材料(F)。作為其它的化合物的環(huán)氧化合物、噁唑啉化合物、單碳二亞胺 化合物一般也有提高聚乳酸的濕熱耐久性的效果。但是，對于本發(fā)明，在提高強度、提高濕 熱的這一點上，幾乎沒有聚碳二亞胺化合物(G)程度的效果。其中，在使用聚碳二亞胺化合 物(G)時，可以合用其它的環(huán)氧化合物、噁唑啉化合物、單碳二亞胺化合物。本發(fā)明中使用的聚碳二亞胺化合物(G)為在一分子中具有2個以上的碳二亞胺 基的化合物，可以舉出1，5_萘碳二亞胺、4，4' -二苯基甲烷碳二亞胺、4，4' -二苯基二 甲基甲烷碳二亞胺、1，3_亞苯基碳二亞胺、1，4_亞苯基二異氰酸酯、2，4_甲苯碳二亞胺、2， 6-甲苯碳二亞胺、2，4_甲苯碳二亞胺和2，6_甲苯碳二亞胺的混合物、六亞甲基碳二亞胺、 環(huán)己烷-1，4-碳二亞胺、苯二甲基碳二亞胺、異氟爾酮碳二亞胺、二環(huán)己基甲烷_4，4'-碳 二亞胺、甲基環(huán)己烷碳二亞胺、四甲基苯二甲基碳二亞胺、2，6_ 二異丙基苯基碳二亞胺、1， 3，5-三異丙基苯-2，4-碳二亞胺等。這樣的碳二亞胺化合物(G)可以用目前已知的方法制造，可以通過以二異氰酸酯 化合物為原料的伴隨脫二氧化碳反應的碳二亞胺反應來制造。分子的末端可以殘存有異氰 酸基，也可以被單異氰酸酯封端。作為聚碳二亞胺化合物(G)的詳細的商品名，例如可以舉出日清紡公司制 HMV-8CA, LA-1 ；Rhein Chemie 公司制 Stabaxol P、StabaxolPlOO 等。對于纖維狀強化材料(F)及聚碳二亞胺化合物(G)的混合量或含量，相對聚乳酸 類樹脂(A)、過氧化物⑶、硅烷化合物(C)、增塑劑(E)的合計39. 9 89. 9質量％，優(yōu)選纖 維狀強化材料(F)為60 10質量％、聚碳二亞胺化合物(G)為0. 1 10質量％。其中， 合計為100質量％。纖維狀強化材料(F)的混合量或含量少于10質量％時，存在熱剛性低的情況，超 過60質量％時，存在引起制造上的問題的情況。聚碳二亞胺化合物(G)的混合量或含量少 于0. 1質量％時，存在樹脂組合物的強度降低的傾向，多于10質量％時，存在樹脂組合物的 耐熱性降低的情況。本發(fā)明的熱塑性樹脂組合物通過混合或含有阻燃劑(H)，還可以優(yōu)選用于需要阻 燃性能和薄壁強度這兩個性能的電器制品零件。作為本發(fā)明中使用的阻燃劑(H)，可以舉出磷類阻燃劑、硅酮類阻燃劑及無機類 阻燃劑，可以合用2種以上上述阻燃劑。阻燃劑(H)的混合量或含量優(yōu)選相對于聚乳酸類樹脂(A)、過氧化物(B)、硅烷化 合物(C)、增塑劑(E)的合計36. 9 89. 9質量％、聚碳二亞胺化合物(G)0. 1 10質量％ 為3 30質量％。其中，合計為100質量％。阻燃劑(H)的混合量或含量不足3質量％時，幾乎不體現阻燃性能。另一方面，阻燃劑(H)的混合量或含量超過30質量％時，存在樹脂組合物的強度低的傾向。對于阻燃劑(H)，特別是從阻燃效果高的觀點考慮，優(yōu)選為次磷酸金屬鹽、多磷酸
三聚氰胺、三聚氰胺氰脲酸酯或縮合磷酸酯。作為多磷酸三聚氰胺的具體商品名，可以舉出汽巴精化公司制MELAPUR系列 (MELAPUR 200/70)；日本Carbide公司(舊三和化學公司)制MPP系列(MPP-A、MPP-B)； 日產化學公司制PMP系列(PMP-100、PMP-200、PMP-300)等。作為三聚氰胺氰脲酸酯的具 體的商品名，可以舉出日產化學公司制MC系列；汽巴精化公司制MELAPUR系列(MELAPUR MC-25)等。作為縮合磷酸酯的具體的商品名，可以舉出大八化學公司制PX-200、PX-201、 PX-202、CR-733S、CR-741、CR747等。作為次磷酸金屬鹽的具體的商品名，可以舉出 Clariant 公司的 OP 系列(0P930、0P935、0P1230、0P1312、0P1240 等)等。本發(fā)明的樹脂組合物中，在對其特性沒有大的損害的范圍內，可以添加顏料、熱穩(wěn) 定齊IJ、抗氧化劑、耐候劑、耐光劑、增塑劑、光滑劑、脫模劑、防靜電劑、填充劑、晶核劑等。作 為熱穩(wěn)定劑及抗氧化劑，例如可以舉出受阻酚類、磷化合物、受阻胺、硫化合物、銅化合物、 堿金屬的鹵化物、維生素E。作為無機填充材料，可以舉出滑石、碳酸鈣、碳酸鋅、硅石、氧 化鋁、氧化鎂、硅酸鈣、鋁酸鈉、鋁酸鈣、鋁代硅酸鈉、硅酸鎂、玻璃球、碳黑、氧化鋅、三氧化 銻、沸石、水滑石、金、氮化硼、石墨。作為有機填充材料，可以舉出淀粉、纖維素微粒、木粉 及豆腐渣、稻殼、麥麩等天然存在的聚合物及它們的改性物。作為無機晶核材料，可以舉出 滑石、高嶺土等。作為有機晶核材料，可以舉出山梨醇化合物、苯甲酸及其化合物的金屬 鹽、磷酸酯金屬鹽、松香化合物等。作為在聚乳酸類樹脂(A)中混合過氧化物(B)、硅烷化合物(C)、纖維狀強化材料 (F)、聚碳二亞胺化合物(G)、增塑劑(D)、阻燃劑(H)、晶核劑(E)、其它添加劑的方法，可以 舉出使用通常的擠出機進行熔融混煉的方法。為了使混煉狀態(tài)良好，優(yōu)選使用雙軸擠出機。 混煉溫度優(yōu)選(聚乳酸類樹脂(A)的熔點+5°C ) (聚乳酸類樹脂(A)的熔點+100°C ) 的范圍，混煉時間優(yōu)選20秒 30分鐘。溫度比該范圍低及比該范圍的時間短時，混煉及反 應不充分，另外，為高溫及長時間時，存在引起樹脂的分解及著色的問題?；旌蠒r，優(yōu)選盡可能從擠出機的頂部加料口同時添加聚乳酸類樹脂(A)、增塑劑 (D)和晶核劑(E)，使其充分相溶或分散。過氧化物(B)優(yōu)選在聚乳酸類樹脂(A)和增塑劑
(D)充分相溶、且聚乳酸類樹脂(A)為熔融狀態(tài)時添加，與聚乳酸類樹脂(A)反應，因此，優(yōu) 選在中途從擠出機的料筒添加的方法。在纖維狀強化材料(F)與聚乳酸類樹脂(A)和增塑 劑(D) —起熔融混煉時，存在纖維斷裂、強度降低的情況，因此優(yōu)選和過氧化物(B)同樣， 使聚乳酸類樹脂(A)和增塑劑(D)等充分地熔融混煉結束后中途從料筒通過側進料口等添 加。作為從料筒中途添加過氧化物(B)的優(yōu)選的方法，可以舉出將過氧化物(B)溶解 或分散在介質中并注入混煉機中的方法。由此可以顯著地改良操作性。詳細而言，可以使 聚乳酸類樹脂(A)、增塑劑(D)和晶核劑(E)在熔融混煉中注入過氧化物(B)的溶解液或 分散液進行熔融混煉。硅烷化合物(C)也可以與聚乳酸類樹脂(A)及增塑劑(D)及晶核劑
(E)一同從頂部加料口添加。硅烷化合物(C)溶解或分散在過氧化物(B)的溶解液或分散 液中時，如果操作上沒有問題，則也優(yōu)選將其和過氧化物(B) —同從中途注入的方法。作為溶解或分散過氧化物(B)的介質，可以使用通常的介質。其中，優(yōu)選和聚乳酸
10類樹脂㈧相容性優(yōu)良的增塑劑，如果過氧化物⑶溶解或均一地分散，則可以使用和本發(fā) 明中使用的增塑劑⑶同樣的物質，也可以使用不同的物質。另外，也可以合用2種以上的 增塑劑。過氧化物(B)和介質的質量比例優(yōu)選為過氧化物(B)介質=1 0.5 1 20， 最優(yōu)選為1 1 1 5。對向擠出機內添加過氧化物(B)和纖維狀強化材料(F)的順序進行說明。過氧化 物(B)必須與聚乳酸類樹脂(A)反應，為了有效地進行反應，必須在擠出機內通過混煉螺桿 部。另一方面，為抑制纖維的斷裂，纖維狀強化材料(F)優(yōu)選從混煉螺桿部的下游添加。碳二亞胺化合物(G)和阻燃劑(H)的混合順序沒有特別限定，但考慮分散性、反應 性、熱穩(wěn)定性時，適當選擇頂部加料口添加法、中途添加法等。另外，可以制作以高濃度混合 碳二亞胺化合物(G)和阻燃劑(H)并熔融混煉而得的樹脂組合物顆粒，或與其不同制作以 低濃度混合有碳二亞胺化合物(G)和阻燃劑(H)的樹脂組合物或不混合的樹脂組合物顆 粒，以最終各成分在本發(fā)明規(guī)定的范圍內的方式將上述多種顆?；旌?，實施下述的注射成 型、擠出成型。本發(fā)明的樹脂組合物可以利用注射成型、吹塑成型、擠出成型、膨脹成型等成型方 法，或片材加工后的真空成型、壓空成型、真空壓空成型等成型方法制成各種成型體。特別 優(yōu)選采用注射成型法。也可以采用一般的注射成型法以外的氣體注射成型法、注射擠壓成 型法等。雖然為適合于本發(fā)明的樹脂組合物的注射成型條件，但適宜將料筒溫度設定為 180 240°C，更優(yōu)選設定為190 230°C的范圍。模具溫度優(yōu)選140°C以下。成型溫度過 低時，成型品脆等，操作性變得不穩(wěn)定，容易負荷過重。相反，成型溫度過高時，存在樹脂組 合物分解、得到的成型體的強度下降、產生著色等情況。本發(fā)明的樹脂組合物通過促進結晶化，可以提高其耐熱性。作為該方法，例如有在 注射成型時通過在模具內的冷卻促進結晶化的方法。這種情況下，優(yōu)選將模具溫度設定為 樹脂組合物的結晶化溫度士 20°C，冷卻規(guī)定時間。考慮到脫模性，可以在其后進一步將模具 溫度下降到樹脂組合物的玻璃化溫度以下后，再打開模具取出成型品。作為在成型后促進 結晶化的方法，優(yōu)選將得到的成型品在結晶化溫度士20°C下再次進行熱處理。存在多個結 晶化溫度時，可以在各溫度下實施同樣的處理，也可以選擇耐熱性變得最高的結晶化溫度。 存在多個玻璃化溫度時，選擇成型上沒有問題的玻璃化溫度即可。作為成型體的具體例，可以舉出電腦、打印機、投影燈等的各種筐體等電氣制品 用樹脂零件；保險杠、內板、車門內裝飾等汽車用樹脂零件等。另外，也可以得到膜、片材、中 空成型品等。實施例以下，利用實施例進一步具體地說明本發(fā)明。但是本發(fā)明不限定于下述的實施例。1、評價項目(1)熔體流動速率(MFR)依照ISO標準1133，在190°C、負荷21. 2N下測定。(2)熱變形溫度(DTUL)依照ISO 75-1，-2標準，在實施例1 15和比較例1 4中，在負荷0. 45MPa下 測定熱變形溫度，另外，在實施例16 37和比較例5 15中，在負荷1. 8MPa下測定熱變 形溫度。熱變形溫度實際應用中優(yōu)選為80°C以上。
(3)成型周期用注射成型機(東芝機械公司制、IS-80G)實施啞鈴型試驗片的成型試驗。在成 型溫度190°C、模具溫度100°C的條件下，使將樹脂填充在模具中后的冷卻時間逐漸延長， 評價脫模變良好的成型周期。其中，在60秒脫模仍不良時，其以上的時間不做評價。冷卻 時間為40秒以下時，從經濟的觀點考慮優(yōu)選。(4)彎曲強度依照ISO 178的標準測定。彎曲強度實用上優(yōu)選為180MPa以上。(5)彎曲彈性模量依照ISO 178的標準測定。彎曲彈性模量實用上優(yōu)選為9. OGPa以上。(6)阻燃性依照UL94(美國Under Writers Laboratories Inc.規(guī)定的標準)的垂直燃燒試 驗方法測定。需要說明的是，試驗片的厚度設定為1/16英寸(約1.6mm)。阻燃性優(yōu)選為 V-2、V-1 或 V-0，特別優(yōu)選為 V-l、V-0。2、原料(1)聚乳酸類樹脂Cargill Dow 公司制 NatureWorks 3001D ;MFR10g/10 分鐘，熔點 168°C (以下簡稱 為 “PLA，，)。(2)聚丁二酸丁二醇酯樹脂三菱化學公司制GS-Pla AZ-71T ；MFR20g/10分鐘(以下簡稱為“PBS”)。(3a)增塑劑二乙酰單癸酸甘油酯理研維生素公司制PL-019。(3b)增塑劑中鏈脂肪酸三甘油酯理研維生素公司制7 ”夕-M-1。(3c)增塑劑聚甘油脂肪酸酯太陽化學公司制子7 ” ’/一義VR-01。(3d)增塑劑乙酰檸檬酸三丁酯田岡化學公司制ATBC。(3e)增塑劑三正辛基三偏苯三酸酯花王公司制卜U 乂 ？夕^ N-08。(4)過氧化物二叔丁基過氧化物日本油脂公司制PERBUTYL D。(5a)硅烷化合物乙烯基三甲氧基硅烷信越化學工業(yè)公司制KBM_1003(以下簡稱為“SI”)。(5b)硅烷化合物3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷信越化學工業(yè)公司制KBM_5102(以下簡稱為 “S2”)。(5c)硅烷化合物對苯乙烯基三甲氧基硅烷信越化學工業(yè)公司制KBM-1403(以下簡稱為“S3”)。(5d)硅烷化合物
3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷GE東芝硅酮公司制TSL8370(以下簡稱為 “S4”)(6)丙烯酸酯化合物(交聯助劑)乙二醇二甲基丙烯酸酯日本油脂公司制BLEMMER-PDE-50。(7a)聚碳二亞胺化合物日清紡公司制LA-1(以下簡稱為“CC1”)。(7b)聚碳二亞胺化合物Rhein Chemie 公司制 Stabaxol P (以下簡稱為 “CC2”)。(7c)單碳二亞胺化合物Rhein Chemie 公司制 Stabaxol I (以下簡稱為 “CC3”)。(7d)環(huán)氧化合物苯基縮水甘油醚:Nagase Chemtex公司制Denacol EX-141 (以下簡稱為“EC”)。(8a)具有圓形截面的玻璃纖維Owenscorning公司制03JFAT592、纖維直徑①10 ii m、纖維長3mm(以下簡稱為 “GF1”)。(8b)具有扁平截面的玻璃纖維日東紡織公司制CSG3PA820S、具有長徑28 u m、短徑7 u m、長短徑之比為4. 0的扁 平截面的扁平玻璃纖維，纖維長3mm(以下簡稱為“GF2”)。(8c)洋麻纖維將裁切為5mm左右的一定長度的洋麻在渦輪研磨機(matsubo公司制T-250)中進 行粉碎，將其揉開，選出直徑20 50 y m、纖維長1 5mm的纖維(以下簡稱為“KF” )。(9a)阻燃劑次磷酸金屬鹽Clariant公司制EX0LIT 0P935 (以下簡稱為“FR1”)。(9b)阻燃劑縮合磷酸酯間苯二酚雙(二苯二甲基磷酸酯)大八化學公司制PX_200(以下簡 稱為 “FR2”)。(10a)有機晶核劑N,N'，N〃 _三環(huán)己基均苯三酰胺新日本理化公司制TF-1 (以下簡稱為“CN”)。(10b)有機晶核劑間苯二甲酸二甲酯-5-磺酸鉀竹本油脂公司制(以下簡稱為“5S-IPA”)。(10c)有機晶核劑間苯二甲酸二甲酯-5-磺酸鋇竹本油脂公司制(以下簡稱為“5S-IPB”)。實施例1 15、比較例1 4使用雙軸擠出機(東芝機械公司制TEM-37BS)，按表1表示的頂部加料組成的配 合，從頂部加料口供給聚乳酸類樹脂(A)、增塑劑(D)、晶核劑(E)，在加工溫度190°C下進行 溶融混煉擠出。這時，在混煉機中途，使用泵，按表1表示的中途添加組成所示的配合注入 過氧化物(B)和交聯助劑的混合溶液。然后，將噴出的樹脂切割成顆粒狀，得到樹脂組合 物。其次，使用用真空干燥機進行70°C X8h干燥處理，使用得到的顆粒，用注射成型
13機(東芝機械公司制IS-80G)實施 鈴試驗片的成型試驗，評價依據結晶化速度高低而變 化的成型周期。另外，使用成型周期60秒的試驗片，測定熱變形溫度。將各種物理特性的 評價結果匯總表示在表1中。
(表 1)
實施例1 15中，熱變形溫度、成型周期均為良好的值。相對于此，比較例1中， 由于增塑劑的比例過多，因此熱變形溫度低。另外，比較例2、3中，不使用硅烷化合物作為交聯助劑，因此成型周期長且熱變形溫度低。進而，比較例4中，不添加過氧化物，因此熱變 形溫度低，成型周期在100秒脫模也不良，熱變形溫度也低。實施例16 37使用雙軸擠出機(東芝機械公司制TEM 26SS)，按在表2、表3的頂部加料組成所 示的配合，從頂部加料口供給聚乳酸類樹脂、碳二亞胺化合物、在使用增塑劑時供給增塑 劑、在使用晶核劑時供給晶核劑，在加工溫度190°C下進行溶融混煉擠出。這時，從混煉機中 途，使用泵，按表2、表3的中途添加組成1所示的配合注入硅烷化合物/過氧化物/增塑 劑(作為溶劑使用)的混合溶液。其次，進一步在下游側按中途添加組成2所示的比例通 過側加料口供給纖維狀強化劑和在使用阻燃劑時供給阻燃劑。而且，將噴出的樹脂切割成 顆粒狀，得到樹脂組合物。其次，使用真空干燥機進行80°C X8h干燥處理，使用得到的顆粒，用注射成型機 (東芝機械公司制IS-80G)實施 鈴試驗片的成型試驗，評價成型周期。另外，使用成型周 期60秒的試驗片，測定熱變形溫度、彎曲強度、彎曲彈性模量。對于混合有阻燃劑的實施例31、32、33，使用注射成型機(東芝機械公司制 IS-80G)，制作厚度1. 6mm的UL試驗片，實施UL燃燒試驗。將其結果表示在表2、表3。(表2)
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比較例7 9中，由于沒有使用聚碳二亞胺化合物，因此彎曲強度低。比較例10中，由于玻璃纖維的混合量過少，因此通過混合玻璃纖維而得到的彎曲 強度、彎曲彈性模量的提高程度低。比較例11中，如上所述由于玻璃纖維的混合量過多，因此由擠出機噴嘴噴出的樹 脂的絲束零零碎碎，不能得到顆粒樣品，操作性不良。比較例13中，增塑劑的混合量過多，因此彎曲強度、彎曲彈性模量低。比較例14中，聚碳二亞胺的混合量過多，因此耐熱性低，成型冷卻時間也長。比較例15中，阻燃劑的混合量過多，因此彎曲強度低。
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權利要求
一種熱塑性樹脂組合物，其特征在于，其是混合聚乳酸類樹脂或聚乳酸類樹脂組合物100質量份、過氧化物0.01～10質量份和具有2個以上選自烷氧基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基的官能團的硅烷化合物0.01～5質量份而得的組合物。
2.如權利要求1所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，聚乳酸類樹脂組合物包含聚 乳酸類樹脂90 99. 5質量％和增塑劑0. 5 10質量％。
3.如權利要求2所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，增塑劑為選自脂肪族多元羧 酸酯衍生物、脂肪族多元醇酯衍生物、脂肪族羥基酯衍生物、脂肪族聚醚衍生物、脂肪族聚 醚多元羧酸酯衍生物中的1種以上。
4.如權利要求1所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，作為晶核劑，含有選自有機酰 胺化合物、有機酰胼化合物、羧酸酯類化合物、有機磺酸鹽、酞菁類化合物、三聚氰胺類化合 物及有機膦酸鹽中的1種以上。
5.如權利要求4所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，晶核劑為選自5-磺基間苯二 甲酸二甲酯金屬鹽、N, N'，N"-三環(huán)己基均苯三酰胺、N, N'-亞乙基二(12-羥基硬脂 酸)酰胺、辛二酸二苯甲?；ｋ葜械?種以上。
6.如權利要求1所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，聚乳酸類樹脂為以聚乳酸為 主成分的樹脂。
7.如權利要求1所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，聚乳酸類樹脂為由植物類原 料制造的樹脂。
8.一種熱塑性樹脂組合物，其特征在于，將總量設為100質量％時，含有權利要求1所 述的熱塑性樹脂組合物39. 9 89. 9質量％、纖維狀強化材料60 10質量％和聚碳二亞 胺化合物0. 1 10質量％。
9.如權利要求8所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，纖維狀強化材料為具有扁平 截面的玻璃纖維。
10.一種熱塑性樹脂組合物，其特征在于，將總量設為100質量％時，含有權利要求1所 述的熱塑性樹脂組合物36. 9 86. 9質量％、纖維狀強化材料10 60質量％、阻燃劑3 30質量％和聚碳二亞胺化合物0. 1 10質量％。
11.如權利要求10所述的熱塑性樹脂組合物，其特征在于，纖維狀強化材料為具有扁 平截面的玻璃纖維。
12.—種成型體，其特征在于，為將權利要求1所述的熱塑性樹脂組合物成型而得的成 型體。
全文摘要
本發(fā)明提供一種熱塑性樹脂組合物及其成型而得的成型體，其是混合聚乳酸類樹脂或聚乳酸類樹脂組合物100質量份、過氧化物0.01～10質量份和具有2個以上選自烷氧基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基中的官能團的硅烷化合物0.01～5質量份而得的組合物。聚乳酸類樹脂組合物可以包含聚乳酸類樹脂90～99.5質量％和增塑劑0.5～10質量％。熱塑性樹脂組合物可以進一步包含纖維狀強化材料、聚碳二亞胺化合物和根據需要的阻燃劑。
文檔編號C08K5/14GK101896551SQ20088012072
公開日2010年11月24日 申請日期2008年12月19日 優(yōu)先權日2007年12月20日
發(fā)明者上川泰生 申請人:尤尼吉可株式會社