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新型稀土系貯氫電極合金及其熱處理方法

文檔序號:7217896閱讀:450來源:國知局
專利名稱:新型稀土系貯氫電極合金及其熱處理方法
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及二次電池,尤其是涉及一種鎳-金屬氫化物(Ni-MH)二次電池負極材料用新型稀土系貯氫電極合金及其熱處理方法。
背景技術(shù)
近年來,隨著移動電話、便攜式計算機以及攝像機等家用電器的普及,對可充式電池的需求量日益增加,同時由于環(huán)境保護的要求,世界各國都在致力于研究具有高能量密度、長壽命和無污染的綠色電池。由于鎳-金屬氫化物(Ni-MH)二次電池,相對于Ni-Cd二次電池來講,具有容量高、循環(huán)壽命長、無記憶效應、抗過充過放能力強和無環(huán)境污染等優(yōu)點而成為國內(nèi)外眾多學者研究的熱點。
鎳-金屬氫化物二次電池的正極一般采用鎳電極,而負極材料則選自貯氫合金。從理論上來講,能夠用做Ni-MH二次電池負極材料的貯氫合金包括稀土基AB5型合金、AB2型Laves相合金、鎂基合金和釩基固溶體合金。其中,人們對稀土基AB5型合金的研究最為成熟,它具有高比能量密度,高充放電速率,以及耐過充、過放,無記憶效應,低污染等良好的綜合性能,現(xiàn)已實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)。但是,稀土基AB5型貯氫合金電極容量有限,約為280~320mAh/g左右,而且它們普遍存在電池均勻性差的缺點。在這里除電池整體設(shè)計、負極工藝和其它相關(guān)材料影響外,貯氫合金材料大批量生產(chǎn)中性能不穩(wěn)定也是原因之一。此外,從Ni/MH電池實際應用市場的要求來看,電池需達到1C、100%DOD,循環(huán)壽命500次以上,提高合金材料在堿性電解質(zhì)中的耐腐蝕性仍是一個重要課題。再者,電池在1C充電后期內(nèi)壓過高以及在1C放電時電壓平均值偏低,這也是一個大問題。
目前國際上對高性能貯氫電極合金的研究主要集中在AB2型Laves相貯氫合金、鎂基貯氫合金和釩基固溶體合金。AB2型Laves相貯氫合金存在合金P-C-T曲線平臺斜度較大,電極表面反應電阻較高,造成電極的高倍率放電性能相對較差和電池放電電壓平臺傾斜較大。此外,AB2型Laves相貯氫合金還存在初期活化困難、原材料價格相對偏高等問題。
V基固溶體合金由于其本身不具備電極活性,因而對其電化學應用很少研究,雖然新近研究表明通過在V基固溶體的晶界上析出電催化活性良好的TiNi等第二相后,可獲得高的電化學容量,但其循環(huán)穩(wěn)定性很差,有待進一步研究改進,而且V的價格較高。
鎂基貯氫合金在Ni/MH電池研究中是個熱點話題,但Mg-H反應的化學推動力很低,形成的氫化物太穩(wěn)定,難于進行更多大實際應用。同時合金放電容量衰退很快,在堿性電解質(zhì)中的腐蝕仍是一大難題,要取得突破性進展還需很長時間的努力。
新型稀土系貯氫電極合金具有較高的電化學放電容量。Kohno研究了La5Mg2Ni23型貯氫合金電極的電化學放電容量可達400mAh/g,大大超越了稀土基AB5型貯氫合金電極的放電容量。并且其合金電極在電解液中具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性、良好的高倍率特性和活化能力以及價格便宜等優(yōu)點而顯示出了強大的應用前景。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種新型稀土系貯氫電極合金及其熱處理方法。
新型稀土系貯氫電極合金的分子式為A1-yByCx,其中A為La、富La混合稀土Ml、Ce、富Ce混合稀土Mm、Pr、Nd中的一種或兩種或兩種以上成分,B為Mg、Ca、Be、Sr、Ba中的一種或兩種或兩種以上成分,C為Mn、Fe、Mo、Co、Al、Si、Ga、S、Pt、Sc、Ti、V、Cr、Cu、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd、Cd、W、Hf、Ta、B、P、Ge、As、Se、In、Sn中的一種或兩種或兩種以上成分,0.01≤y≤0.8,2.0≤x≤4.0。
新型稀土系貯氫電極合金的熱處理方法包括下列步驟1)新型稀土系貯氫電極合金置于真空磁懸浮熔煉爐或電弧爐熔煉;2)將熔煉好的鑄態(tài)貯氫電極合金放在真空退火爐中抽真空至10-4-10-6托;3)將貯氫電極合金加熱到650-1300℃并保溫1-48小時;4)保溫后的貯氫電極合金隨爐冷卻處理。
采用本發(fā)明的熱處理方法處理過的A1-yByCx貯氫電極合金,尤其是950℃×8h熱處理后,合金電極的放電容量得到了極大的提高,同時,合金電極的循環(huán)穩(wěn)定性亦得到了改善,從而改善了A1-yByCx貯氫電極合金的綜合電化學性能。本發(fā)明的A1-yByCx貯氫電極合金的熱處理方法將為改善其它貯氫電極合金(包括稀土基AB5型合金、AB2型合金、鎂基合金和釩基固溶體合金)的綜合電化學性能提供有用的參考依據(jù)。


附圖是按照實施例處理過的合金電極及未經(jīng)處理過的鑄態(tài)合金電極的放電容量與循環(huán)次數(shù)之間的關(guān)系曲線。
具體實施例方式
新型稀土系A(chǔ)1-yByCx貯氫電極合金的熱處理方法中的退火爐的加熱溫度為950℃,保溫時間為8h。
從圖可以看出,合金X在鑄態(tài)條件下的最高電化學容量僅有357mAh/g,而進行950℃×8h熱處理后,其最高電化學容量變?yōu)?96mAh/g,提高了39mAh/g,并且經(jīng)過250個循環(huán)后,其容量仍然高于鑄態(tài)合金的放電容量。
權(quán)利要求
1.一種新型稀土系貯氫電極合金,其特征在于它的分子式為A1-yByCx,其中A為La、富La混合稀土Ml、Ce、富Ce混合稀土Mm、Pr、Nd中的一種或兩種或兩種以上成分,B為Mg、Ca、Be、Sr、Ba中的一種或兩種或兩種以上成分,C為Mn、Fe、Mo、Co、Al、Si、Ga、S、Pt、Sc、Ti、V、Cr、Cu、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd、Cd、W、Hf、Ta、B、P、Ge、As、Se、In、Sn中的一種或兩種或兩種以上成分,0.01≤y≤0.8,2.0≤x≤4.0。
2.一種新型稀土系貯氫電極合金的熱處理方法,其特征在于,它包括下列步驟1)新型稀土系貯氫電極合金置于真空磁懸浮熔煉爐或電弧爐熔煉;2)將熔煉好的鑄態(tài)貯氫電極合金放在真空退火爐中抽真空至10-4-10-6托;3)將貯氫電極合金加熱到650-1300℃并保溫1-48小時;4)保溫后的貯氫電極合金隨爐冷卻處理。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種新型稀土系貯氫電極合金的熱處理方法,其特征在于,所說合金的分子式為A1-yByCx,其中A為La、富La混合稀土Ml、Ce、富Ce混合稀土Mm、Pr、Nd中的一種或兩種或兩種以上成分,B為Mg、Ca、Be、Sr、Ba中的一種或兩種或兩種以上成分,C為Mn、Fe、Mo、Co、Al、Si、Ga、S、Pt、Sc、Ti、V、Cr、Cu、Zn、Zr、Nb、Ru、Rh、Pd、Cd、W、Hf、Ta、B、P、Ge、As、Se、In、Sn中的一種或兩種或兩種以上成分,0.01≤y≤0.8,2.0≤x≤4.0。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的一種新型稀土系貯氫電極合金的熱處理方法,其特征在于,所說的退火爐的加熱溫度為850-950℃,保溫時間為8h。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種新型稀土系貯氫電極合金及其熱處理方法。它的分子式為A
文檔編號H01M4/38GK1375571SQ01145250
公開日2002年10月23日 申請日期2001年12月26日 優(yōu)先權(quán)日2001年12月26日
發(fā)明者潘洪革, 劉永鋒, 高明霞, 雷永泉 申請人:浙江大學
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