專利名稱：一種納米氧化鐵催化劑及其合成方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及CO催化氧化領(lǐng)域，尤其是涉及一種納米氧化鐵催化劑的合成方法。
背景技術(shù)：
氧化鐵是一種傳統(tǒng)的催化劑及負載型催化劑的載體。自納米氧化鐵CO氧化催化劑問世以來，提高其催化活性和熱穩(wěn)定性一直是人們關(guān)注的難題。荷蘭《應(yīng)用催化B-環(huán)境》(Applied Catalysis BEnvironmental，2003年，第43卷，第151頁)提到，具有小尺寸和大比表面積的納米氧化鐵顆粒催化劑比傳統(tǒng)微米級催化劑在CO氧化催化活性和熱穩(wěn)定性方面都有明顯的提高；美國《無機化學(xué)》(Inorg.Chem.，2004年，第43卷，第6540頁)報道的通過熱分解法合成的中空管狀結(jié)構(gòu)納米氧化鐵催化劑在催化活性和熱穩(wěn)定性方面比前文又有較大的改善。然而以上得到的納米氧化鐵催化劑仍存在三大缺點一是催化劑的起活是個緩慢的過程，起活溫區(qū)范圍大于100℃；二是起活溫度仍然太高，在300℃以上；三是熱穩(wěn)定性還是較差，如對中空管狀結(jié)構(gòu)的納米氧化鐵催化劑，第二次與第三次CO氧化催化測試的起活溫度比第一次催化測試分別提高了12℃和28℃。這些問題的存在嚴重限制了納米氧化鐵催化劑的工業(yè)應(yīng)用。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明提出了一種合成準(zhǔn)立方六面體納米氧化鐵催化劑的方法，目的在于制備出結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、具有高的CO催化活性和熱穩(wěn)定性、可以發(fā)展為應(yīng)用前景廣闊的新一代納米催化材料的氧化鐵催化劑。
本發(fā)明采用溶劑熱法合成納米氧化鐵催化劑，具體過程如下將鐵鹽和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)表面活性劑溶解于N，N-二甲基甲酰胺(DMF)溶劑中，充分攪拌后加入反應(yīng)釜，加熱至140-200℃，保溫。反應(yīng)后，冷卻到室溫，洗滌、干燥。
催化反應(yīng)測試裝置見附圖1所示。原料氣(3.33％CO，6.67％O2和90％N2)以360ml/min的流速進入反應(yīng)裝置，測試溫度范圍為150℃-300℃，反應(yīng)產(chǎn)物的含量通過氣相色譜來檢測。
我們通過以上方法制備的尺度約為30-50nm、外表呈準(zhǔn)立方六面體形貌的納米氧化鐵顆粒新型催化材料，具有高的CO氧化催化活性(起活溫度為230℃，且起活溫區(qū)范圍小于5℃)和高的熱穩(wěn)定性(第二次與第三次CO氧化催化測試的起活溫度比第一次催化測試分別只提高了5℃和15℃)。
本發(fā)明的納米氧化鐵催化劑，通過精確控制制備條件來控制氧化鐵顆粒的形貌和催化性能；與已有的其它結(jié)構(gòu)的納米氧化鐵催化劑(如無特定形貌的納米顆粒，中空的納米線等)相比，本發(fā)明的氧化鐵CO氧化催化性能明顯優(yōu)越，且制備技術(shù)簡單、設(shè)備要求不高、成本低廉，因而在氣體凈化(例如消除汽車CO尾氣和香煙CO過濾)以及氣體傳感器等領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用前景。


圖1為催化活性測試裝置示意圖1為氣體流量計，2為熱電偶，3為石英棉，4為催化劑。
圖2為本發(fā)明合成的納米氧化鐵催化劑的透射電鏡(a、c)和掃描電鏡(b)照片以及結(jié)構(gòu)模型(d)。
圖3是本發(fā)明合成的納米氧化鐵催化劑CO催化氧化的效率曲線。
具體實施例方式
實例1將0.404g(1mmol)分析純的帶9個結(jié)晶水的硝酸鐵和0.600g分子量為30000的聚乙烯吡咯烷酮表面活性劑(PVP，Mw＝30000)加入70ml聚四氟乙烯水熱罐中，接著用移液管準(zhǔn)確量取36ml N，N-二甲基甲酰胺(DMF)充分攪拌得到透明的深紅色溶液。然后用鋼制外殼將水熱罐密封，轉(zhuǎn)入電阻爐中以5℃/min的升溫速率加熱至160℃并保溫10h，而后繼續(xù)以5℃/min的升溫速率升溫至180℃再保溫20h。反應(yīng)后，將水熱罐自然冷卻到室溫。最后紅色沉淀物通過水和乙醇洗滌、離心，并在空氣中自然干燥后，得到紅褐色氧化鐵粉體催化劑.
實例2將0.270g(1mmol)氯化鐵和0.600g分子量為30000的聚乙烯吡咯烷酮表面活性劑(PVP，Mw＝30000)加入70ml聚四氟乙烯水熱罐中，接著用移液管準(zhǔn)確量取36ml N，N-二甲基甲酰胺(DMF)充分攪拌得到透明的深紅色溶液。然后用鋼制外殼將水熱罐密封，轉(zhuǎn)入電阻爐中以5℃/min的升溫速率加熱至160℃并保溫10h，而后繼續(xù)以5℃/min的升溫速率升溫至180℃再保溫20h。反應(yīng)后，將水熱罐自然冷卻到室溫。最后紅色沉淀物通過水和乙醇洗滌、離心，并在空氣中自然干燥后，得到紅褐色氧化鐵粉體催化劑.
實例3將0.199g(1mmol)氯化亞鐵和1.160g分子量為58000的聚乙烯吡咯烷酮表面活性劑(PVP，Mw＝58000)加入70ml聚四氟乙烯水熱罐中，接著用移液管準(zhǔn)確量取36ml N，N-二甲基甲酰胺(DMF)充分攪拌得到透明的深紅色溶液。然后用鋼制外殼將水熱罐密封，轉(zhuǎn)入電阻爐中以5℃/min升溫至180℃再保溫30h。反應(yīng)后，將水熱罐自然冷卻到室溫。最后紅色沉淀物通過水和乙醇洗滌、離心，并在空氣中自然干燥后，得到紅褐色氧化鐵粉體催化劑。
權(quán)利要求
1.一種納米氧化鐵催化劑的合成方法，其特征在于將鐵鹽和聚乙烯吡咯烷酮表面活性劑溶解于N，N-二甲基甲酰胺溶劑中，充分攪拌后加入反應(yīng)釜，加熱至140-200℃，保溫，反應(yīng)后，冷卻到室溫，洗滌、干燥。
2.一種采用權(quán)利要求1的方法合成納米氧化鐵催化劑，該催化劑尺度約為30-50nm、外表呈準(zhǔn)立方六面體形貌。
全文摘要
一種納米氧化鐵催化劑及其合成方法，涉及CO催化氧化領(lǐng)域。將鐵鹽和聚乙烯吡咯烷酮表面活性劑溶解于N，N－二甲基甲酰胺溶劑中，充分攪拌后加入反應(yīng)釜，加熱至140－200℃，保溫，反應(yīng)后，冷卻到室溫，洗滌、干燥。該催化劑尺度約為30－50nm、外表呈準(zhǔn)立方六面體形貌。本催化劑具有高的CO氧化催化活性(起活溫度為230℃，且起活溫區(qū)范圍小于5℃)和高的熱穩(wěn)定性(第二次與第三次CO氧化催化測試的起活溫度比第一次催化測試分別只提高了5℃和15℃)。
文檔編號B01J37/00GK1954912SQ200510113970
公開日2007年5月2日 申請日期2005年10月24日 優(yōu)先權(quán)日2005年10月24日
發(fā)明者鄭遠輝, 程遙, 王元生 申請人:中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所