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鋰離子電容器以及鋰離子電容器的制造方法

文檔序號:7162558閱讀:134來源:國知局
專利名稱:鋰離子電容器以及鋰離子電容器的制造方法
技術(shù)領(lǐng)域
本發(fā)明涉及一種鋰離子電容器(LIC)以及鋰離子電容器的制造方法,且更具體地,涉及一種通過使用石墨作為正極活性物質(zhì)而具有提高的電容的鋰離子電容器以及鋰離子電容器的制造方法。
背景技術(shù)
由于快速的充放電速度、高穩(wěn)定性和環(huán)境友好特性,被稱作能量存儲裝置的超大容量電容器或超級電容器的裝置,已經(jīng)作為下一代能量存儲裝置,而成為人們注意的焦點。一般的超級電容器由電極結(jié)構(gòu)、隔膜、電解質(zhì)溶液等構(gòu)造而成。超級電容器基于這樣的電化學(xué)反應(yīng)機制進行驅(qū)動,即,通過向電極結(jié)構(gòu)施加功率,電解質(zhì)溶液中的載流子離子 (載體離子,carrier ion)選擇性地吸附到電極上。作為代表性的超級電容器,目前有鋰離子電容器(LIC)。一般的鋰離子電容器具有這樣的電極結(jié)構(gòu),其包括由活性炭制成的正極和由各種碳材料(例如,石墨、軟碳和硬碳) 制成的負極等。用于制造鋰離子電容器的方法包括通過依照順序重復(fù)堆疊正極、隔膜和負極形成電極結(jié)構(gòu)的電極制造工藝、將正極和負極端子(terminals)焊接至電極結(jié)構(gòu)的端子焊接工藝、用鋰離子(Li+)預(yù)先摻雜負極的鋰離子摻雜工藝等。根據(jù)相關(guān)技術(shù)的代表性鋰離子摻雜工藝,準(zhǔn)備填充有電解質(zhì)溶液的摻雜槽 (doping bath),并在摻雜槽中設(shè)置電極結(jié)構(gòu)和被設(shè)置成與電極結(jié)構(gòu)相對的含鋰摻雜板 (lithium containing doping plate)。通過反復(fù)幾次進行向正極和負極施加電壓的充電工藝以及向正極和鋰金屬板施加電壓的放電工藝而用摻雜板中的鋰離子摻雜負極。同時,鋰離子電容器具有各種優(yōu)點;然而,諸如電容等的特性應(yīng)當(dāng)被改善以便被實際應(yīng)用于各種領(lǐng)域當(dāng)中。已經(jīng)持續(xù)進行了研究,以改善諸如鋰離子電容器的電容等的特性。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的一個目的是與根據(jù)相關(guān)技術(shù)的鋰離子電容器相比,提高鋰離子電容器的電容(量)。本發(fā)明的另一個目的是提供一種通過包括石墨作為正極活性物質(zhì)而具有提高的電容的鋰離子電容器,以及鋰離子電容器的制造方法。根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式,提供了一種鋰離子電容器,包括包括正極活性物質(zhì)的正極;包括負極活性物質(zhì)的負極;以及設(shè)置在正極和負極之間的電解質(zhì)溶液,其中正極活性物質(zhì)包括石墨。石墨可以具有0. 35至0. 38nm的層間距離。正極活性物質(zhì)能夠在相對于鋰離子為2. 0至3. OV的電位下進行可逆的離子吸附
/解吸。正極和/或負極可以用鋰離子預(yù)摻雜。摻雜的正極相對于鋰離子可以具有2. IV或更低的電位,并且摻雜的負極相對于鋰離子可以具有0. IV或更低的電位。根據(jù)本發(fā)明的另一示例性實施方式,提供了一種鋰離子電容器的制造方法,所述鋰離子電容器包括包括正極活性物質(zhì)的正極;包括負極活性物質(zhì)的負極;以及設(shè)置在正極和負極之間的電解質(zhì)溶液,所述方法包括在制備正極活性物質(zhì)的過程中熱處理石墨。熱處理可以在650至800°C的溫度下進行5-8小時。鋰離子電容器的制造方法可以進一步包括用鋰離子摻雜正極和/或負極??梢猿掷m(xù)摻雜鋰離子,直至正極相對于鋰離子具有2. OV或更低的電位,且可以持續(xù)摻雜鋰離子,直至負極相對于鋰離子具有0. IV或更低的電位。
具體實施例方式本發(fā)明的各種優(yōu)點和特征以及實現(xiàn)其的方法,通過下列參照附圖
對實施方式的描述,會變得顯而易見。然而,本發(fā)明可以多種不同的形式進行修改,并且不應(yīng)當(dāng)將其局限于本文所述的實施方式。相反,可以提供這些實施方式使得本申請的披露內(nèi)容徹底且完整,以及將本發(fā)明的范圍充分地傳達給本領(lǐng)域技術(shù)人員。在本說明書中相同的參考標(biāo)號表示相同的元件。本說明書中使用的術(shù)語是用于解釋實施方式,而不是限制本發(fā)明。除非明確說明與其相反,否則在本說明書中單數(shù)形式包括復(fù)數(shù)形式。詞語“包括”及變型如“包含”或“含有”,應(yīng)當(dāng)理解為暗示包括所陳述的組分、步驟、操作和/或元件,但不排除任何其他的組分、 步驟、操作和/或元件。下文中,將對根據(jù)本發(fā)明示例性實施方式的鋰離子電容器的構(gòu)造進行詳細描述。本發(fā)明包含石墨作為正極活性物質(zhì),從而提高鋰離子電容器的電容。碳主要被分為軟碳和硬碳,所述軟碳具有石墨烯(graphene)結(jié)構(gòu),在該結(jié)構(gòu)中, 六角蜂窩平面被布置在待石墨化的成層形狀中;在所述硬碳中,石墨烯結(jié)構(gòu)混合有無定形部分。此外,當(dāng)碳具有完美的石墨烯結(jié)構(gòu)(如天然石墨)時,被稱作石墨。對石墨和軟碳基材料的技術(shù)研究,主要在鋰離子二次電池中廣泛進行。特別地,已經(jīng)主要進行了以下研究增加其中鋰離子可以被儲存的位點數(shù),以促進高電容;以及盡可能限制在初始幾個循環(huán)內(nèi)發(fā)生的電解質(zhì)溶液的分解反應(yīng)和不可逆的鋰離子吸附反應(yīng),以提高實際可用的電容。硬碳具有諸如大大超過作為理論容量的372mAh/g的高容量、循環(huán)穩(wěn)定性、各種電解質(zhì)溶液的可用性等的優(yōu)點;然而,硬碳還具有以下缺點,如初始充放電效率低, 以及由材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)的不一致性所致的高輸出充放電性能的降低。已經(jīng)進行了改善這些缺點的研究。此外,使用現(xiàn)存的軟碳和硬碳作為基礎(chǔ)材料,針對加入不同種類的元素、設(shè)計三維結(jié)構(gòu)等,還進行了新型碳材料的研究。同時,在本發(fā)明的示例性實施方式中,具有石墨烯結(jié)構(gòu)的石墨或軟碳被用作正極活性物質(zhì),其中,更完整的石墨烯是更為優(yōu)選的。當(dāng)諸如BF4-或PF6-等的陰離子與碳材料接觸時,它們具有較強的與碳原子化學(xué)鍵合的趨勢。因此,在其中正極由活性碳制成的鋰離子電容器中,陰離子吸附在活性碳的表面上從而導(dǎo)致電容的降低。然而,與在本發(fā)明的示例性實施方式中一樣,當(dāng)正極由具有石墨烯結(jié)構(gòu)的石墨制成時,諸如BF4-或PF6-等的陰離子結(jié)合至碳;然而,它們在層間引入以進行電化學(xué)反應(yīng)從而使得可以提聞電容器的電容。此外,根據(jù)本發(fā)明的另一示例性實施方式,用作正極活性物質(zhì)的石墨的層間距離優(yōu)選為 0. 35-0. 38nm。諸如8 4_或? 6_等的陰離子的尺寸為約0. 34nm。為了使陰離子在構(gòu)成正極的石墨的層間引入,石墨的層間距離應(yīng)為0.35nm或更大。當(dāng)層間距離小于0. 35nm時,難以使陰離子引入石墨中。雖然陰離子被引入石墨,但如果電容器的溫度隨著電容器的重復(fù)充放電而升高時,陰離子和碳之間的化學(xué)鍵合變得不穩(wěn)定,使電容器膨脹,從而導(dǎo)致電容器的缺陷。另一方面,當(dāng)層間距離超過0. 38nm時,結(jié)合至石墨本身的石墨烯弱化而被分離, 使得可能從正極破碎。結(jié)果,破碎的石墨作為雜質(zhì)存在于電容器中,從而僅占據(jù)重量而不輔助電容的提聞。根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式,為了使石墨的層間距離為0. 35至0. 38nm,石墨優(yōu)選在650至800°C下熱處理。此時,熱處理的時間優(yōu)選為5-8小時。在熱處理溫度為650°C或更低,或熱處理時間短于5小時的情況下,石墨的層間距離小于0. 35nm,且在熱處理溫度超過800°C或熱處理時間超過8小時的情況下,石墨的層間距離超過0. 38nm,使得層間粘附可能變?nèi)酢M瑫r,正極活性物質(zhì)可以優(yōu)選在相對于鋰離子為2. 0-3. OV的電位下進行可逆的離子吸附/解吸。此外,正極和負極用鋰離子預(yù)摻雜以降低初始電位,從而可以提高電容。此時,摻雜的正極優(yōu)選相對于鋰離子具有2. IV或更低的電位,并且摻雜的負極優(yōu)選相對于鋰離子具有0. IV或更低的電位。并且,根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式的正極在充電期間嵌入(intercalated)陰離子。此外,在根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式的正極中,當(dāng)充電電壓升高時,電容也大幅提聞。在下文中,將參照實驗例對根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式的具體構(gòu)造進行詳細描述。[制造正極]作為正極活性物質(zhì)的具有0. 35-0. 38nm層間距離的石墨、乙炔黑和聚偏氟乙烯各自以8:I:I的重量比進行混合。接著,向混合物中加入作為溶劑的N-甲基吡咯烷酮,并且攪拌以制成漿料。然后, 使用刮刀法在具有20 y m厚度的鋁箔上涂覆漿料,進行初始干燥,然后切成預(yù)定尺寸(例如 100X 100mm)。在單元(cell)裝配前,漿料在120°C下在真空中干燥10小時。[制造負極]
作為負極活性物質(zhì)的通常市售的石墨、乙炔黑和聚偏氟乙烯各自以8 : I : I的重量比進行混合。接著,向混合物中加入作為溶劑的N-甲基吡咯烷酮,并且攪拌以制成漿料。然后,使用刮刀法在具有10 Pm厚度的銅箔上涂覆漿料,半干燥,然后切成預(yù)定尺寸。同時,在單元裝配前,漿料在120°C下在真空中干燥5小時。[制備電解質(zhì)溶液]通過使用碳酸亞丙酯(PC)和碳酸二乙酯(DEC)以3 7重量比混合的混合物作為溶劑,以I. 2mol/L的濃度(density)溶解LiPF6,從而制備電解質(zhì)溶液。[用鋰離子摻雜正極和/或負極]負極和鋰金屬箔互相接觸而彼此相對,它們之間具有聚丙烯無紡布作為隔膜,從而使其摻雜鋰離子。鋰離子的摻雜持續(xù)約2小時,以使鋰離子的摻雜量達到負極容量的約 85%。同時,相對于鋰離子電位達到0. IV的水平。正極以相同的方案進行。當(dāng)正極的電位相對于鋰離子達到2. OV時,摻雜停止。[組裝電容器單元]將隔膜插入制得的正極與負極之間,從而制造層疊單元(stacked cell)。然后,將單元以這樣的形式進行密封,其在由層壓膜形成的接收殼體中一起被電解質(zhì)溶液浸潰,并放置24小時。上述制得的鋰離子電容器以恒定電流充電至5. 5V,然后以相同電流放電至2. OV0 測量了當(dāng)進行上述恒定電流放電時在第5次循環(huán)放電時的電容。同時,鋰離子電容器的計算電容為80Wh/kg。如上所述,與根據(jù)相關(guān)技術(shù)的鋰離子電容器相比,本發(fā)明具有顯著提高的電容。因此根據(jù)本發(fā)明的示例性實施方式的鋰離子電容器可以用作構(gòu)成鉛存儲電池的下一代電容器。已經(jīng)結(jié)合目前認為是實踐上示例性的實施方式描述了本發(fā)明。盡管已經(jīng)描述了本發(fā)明的示例性實施方式,但本發(fā)明也可以在各種其他組合、修改和環(huán)境下使用。換言之, 本發(fā)明可以在說明書中披露的本發(fā)明的構(gòu)思范圍內(nèi)進行改變或修改,該范圍等同于本發(fā)明所屬領(lǐng)域中的技術(shù)或知識的披露內(nèi)容和/或范圍。提供以上描述的示例性實施方式以闡釋實施本發(fā)明的最佳狀態(tài)。因此,在使用其他諸如本發(fā)明的發(fā)明中,其可以在本發(fā)明所屬領(lǐng)域已知的其他狀態(tài)下實施,并且還可以以特定應(yīng)用領(lǐng)域及利用本發(fā)明所需的各種形式進行修改。因此,應(yīng)當(dāng)理解的是,本發(fā)明并不局限于所披露的實施方式。應(yīng)當(dāng)理解的是,其他實施方式也包括在所附權(quán)利要求書的精神和范圍內(nèi)。
權(quán)利要求
1.一種鋰離子電容器,包括包含正極活性物質(zhì)的正極;包含負極活性物質(zhì)的負極;以及設(shè)置在所述正極和所述負極之間的電解質(zhì)溶液,其中,所述正極活性物質(zhì)包括石墨。
2.根據(jù)權(quán)利要求I所述的鋰離子電容器,其中,所述石墨具有0.35-0. 38nm的層間距離。
3.根據(jù)權(quán)利要求I所述的鋰離子電容器,其中,所述正極活性物質(zhì)能夠在相對于鋰離子為2. 0-3. OV的電位下進行可逆的離子吸附/解吸。
4.根據(jù)權(quán)利要求1-3中任一項所述的鋰離子電容器,其中,所述正極和/或所述負極摻雜有鋰離子。
5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的鋰離子電容器,其中,所述摻雜的正極相對于鋰離子具有2.IV或更低的電位。
6.根據(jù)權(quán)利要求4所述的鋰離子電容器,其中,所述摻雜的負極相對于鋰離子具有0.IV或更低的電位。
7.—種鋰離子電容器的制造方法,所述鋰離子電容器包括包含正極活性物質(zhì)的正極;包含負極活性物質(zhì)的負極;以及設(shè)置在所述正極和所述負極之間的電解質(zhì)溶液,所述方法包括在制備所述正極活性物質(zhì)中熱處理石墨。
8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的鋰離子電容器的制造方法,其中,所述熱處理在650至800°C 的溫度下進行5-8小時。
9.根據(jù)權(quán)利要求7或8所述的鋰離子電容器的制造方法,進一步包括用鋰離子摻雜所述正極和/或所述負極。
10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的鋰離子電容器的制造方法,其中,持續(xù)摻雜所述鋰離子,直至所述正極相對于所述鋰離子具有2. OV或更低的電位。
11.根據(jù)權(quán)利要求9所述的鋰離子電容器的制造方法,其中,持續(xù)摻雜所述鋰離子,直至所述負極相對于所述鋰離子具有0. IV或更低的電位。
全文摘要
本發(fā)明提供了一種鋰離子電容器(LIC)以及鋰離子電容器的制造方法,該鋰離子電容器包括包含正極活性物質(zhì)的正極;包含負極活性物質(zhì)的負極;以及設(shè)置在正極和負極之間的電解質(zhì)溶液,其中正極活性物質(zhì)包括石墨,從而與根據(jù)相關(guān)技術(shù)的鋰離子電容器相比,可以顯著提高鋰離子電容器的電容。
文檔編號H01G9/00GK102543441SQ201110324729
公開日2012年7月4日 申請日期2011年10月21日 優(yōu)先權(quán)日2010年10月21日
發(fā)明者李相均, 趙智星, 金倍均 申請人:三星電機株式會社
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