專利名稱：負電極活性材料、負電極和蓄電裝置的制作方法
技術領域：
本發(fā)明涉及為蓄電池所提供的負電極活性材料、包括所述負電極活性材料的負電極、和包括所述負電極的蓄電裝置。
背景技術：
在最近幾年中，隨著環(huán)境技術的進展，與傳統(tǒng)發(fā)電方法相比對環(huán)境施加較小負擔的發(fā)電裝置(例如太陽能發(fā)電裝置)的開發(fā)正在積極地進行。伴隨發(fā)電裝置的開發(fā)的同時， 蓄電裝置的開發(fā)也在進行中。鋰離子蓄電池是蓄電裝置之一，例如鋰離子蓄電池。鋰離子蓄電池由于它們的能量密度高和它們適合于小型化而得到廣泛普及。作為用于鋰離子蓄電池負電極的材料，優(yōu)選的是可將鋰插入其中并且可將鋰從中除去的材料，例如氮化鋰。當使用氮化鋰作為負電極活性材料時，可在低電壓下進行充電和放電并且可得到極高的比容量(例如參見專利文獻1)。而且，作為蓄電裝置的一種類型，電容器的開發(fā)也正在進行。[參考文獻][專利文獻1]日本公開的專利申請No.H09-035714

發(fā)明內容
然而，當使用氮化鋰作為用于蓄電裝置(例如鋰離子蓄電池)的負電極的材料時， 存在的問題在于體積和(或)結晶性可根據充電和放電而改變。當電極的體積和(或)結晶性改變時，存在的問題在于蓄電裝置的特性劣化并且在集流體界面發(fā)生剝離。本發(fā)明一個實施方式的目標是改善蓄電裝置的特性并因此實現蓄電裝置的長壽命。本發(fā)明的一個實施方式是蓄電裝置中使用氮化鋰形成的負電極活性材料。該負電極活性材料包括由LiaMbNz (M是過渡金屬；0.6 2. 4，0.6 2. 4，0.6<= ζ<= 1.4 ；即 a大于0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于1.4)表示的第一氮化鋰層和由LixMyNz (Μ是過渡金屬；0. 6<χ<= 2. 9，0. l<y<0. 6， 0. 6<= ζ<= 1. 4 ；即χ大于0. 6且小于或等于2. 9，y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4)表示的第二氮化鋰層的層疊體，其中a小于χ且b大于y。本發(fā)明的一個實施方式是蓄電裝置中使用氮化鋰形成的負電極。該負電極包括集流體、以及由LiaMbNz(M是過渡金屬；0. 6 < a<= 2. 4,0. 6 < b<= 2. 4,0. 6<= ζ<= 1. 4 ；即a 大于0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于1.4)表示的第一氮化鋰層和由LixMyNz (M是過渡金屬；0. 6<x<= 2. 9，0. l<y<0. 6， 0. 6<= ζ<= 1. 4 ；即χ大于0. 6且小于或等于2. 9，y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4)表示的第二氮化鋰層的層疊體，其中a小于χ且b大于y。本發(fā)明的一個實施方式是包括氮化鋰的蓄電裝置。該蓄電裝置包括集流體、由 LiaMbNz (M 是過渡金屬；0. 6<a<2. 4，0. 6<b<2. 4，0. 6彡ζ<= 1.4 ；即 a 大于 0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4)表示的第一氮化鋰層和由LixMyNz (M是過渡金屬；0.6 < χ彡2.9，0. 1 < 0.6，0.6彡ζ彡1.4 ； 即χ大于0. 6且小于或等于2. 9，y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1.4)表示的第二氮化鋰層的層疊體、與負電極成對的正電極、和在正電極和負電極之間的包括電解質溶液的分隔體，其中a小于χ且b大于y。 在作為本發(fā)明一個實施方式的上述結構中，優(yōu)選在充電狀態(tài)中χ與y之和接近于 3。注意，M可以是一種或多種金屬。在M包括一種金屬的情況下，可以選擇鈷、鎳和銅中的任意一種。在M包括多種金屬的情況下，可包括鈷、鎳和銅中的至少一種或多種，并且可以另外包括第3族元素、第4族元素或第5族元素。在具有以上結構的本發(fā)明的一個實施方式中，氮化鋰層可以是三層或更多層的層疊體。在氮化鋰層是三個或更多個具有不同鋰濃度的層的層疊體的情況下，在較接近集流體的一側上的氮化鋰層優(yōu)選具有較低的鋰濃度?；蛘?，在具有上述結構的本發(fā)明的一個實施方式中，氮化鋰層不是必須為多個氮化鋰層的層疊體。(可以在整個氮化鋰層降低鋰濃度以使得在較接近集流體的一側上的鋰濃度較低。注意，在具有以上結構的本發(fā)明的一個實施方式中，可以使用另外的堿金屬來替代鋰。在具有以上結構的本發(fā)明的一個實施方式中，蓄電裝置可以是蓄電池或電容器。本發(fā)明可實現蓄電裝置的特性的改善和該蓄電裝置的長壽命。


在附圖中圖IA至ID示出用于制造本發(fā)明的一個實施方式的電極的方法的實例；圖2示出本發(fā)明的一個實施方式的電池的實例；圖3示出本發(fā)明的一個實施方式的電池的橫截面的實例；圖4A和4B示出本發(fā)明的一個實施方式的電容器的橫截面和頂部表面的實例；圖5A和5B示出本發(fā)明的一個實施方式的電容器的橫截面和頂部表面的實例；和圖6A和6B示出本發(fā)明的一個實施方式的電容器的橫截面和頂部表面的實例。
具體實施例方式下文，參照附圖描述本發(fā)明的實施方式。然而，本發(fā)明并不限制于以下描述。本領域技術人員將容易地意識到的是，可在不脫離本發(fā)明的精神和范圍的情況下進行各種改變和修改。因此，本發(fā)明不應該解釋為被限于以下實施方式中的描述。注意，表示相同部分的參考數字通用于不同的附圖中。(實施方式1)在該實施方式中，將參照圖1A-1D描述作為本發(fā)明實施方式的負電極活性材料和包括該負電極活性材料的負電極、及其制造方法。該實施方式中描述的負電極活性材料是用第一氮化鋰層和第二氮化鋰層的層疊體形成的。充電狀態(tài)的第一氮化鋰層由LiaMbNz (M是過渡金屬；0. 6 < a < 2. 4，0. 6
<b彡2. 4，0. 6彡ζ彡1. 4 ；即a大于0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4， 以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4)表示。充電狀態(tài)的第二氮化鋰層由LixMyNz (M是過渡金屬；0. 6 < χ彡2. 9，0. 1 < y彡0. 6，0. 6彡ζ彡1. 4 ；即χ大于0. 6且小于或等于2. 9， y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4)表示。特別優(yōu)選的是χ =2. 6, y = 0. 4。放電狀態(tài)的第一氮化鋰層由L iaMbNz(M是過渡金屬；0.6 < a彡2.4，0.6
<b彡2. 4，0. 6彡ζ彡1. 4 ；即a大于0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于 2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4 ；優(yōu)選地，0. 6 < a彡1. 2，1. 8 < b彡2. 4， 0. 6彡ζ彡1. 4 ；即a大于0. 6且小于或等于1. 2，b大于1. 8且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0.6且小于或等于1.4)表示。放電狀態(tài)的第二氮化鋰層由LixMyNz (Μ是過渡金屬； 0. 6 < χ彡2. 9，0. 1 < y彡0. 6，0. 6彡ζ彡1. 4 ；即χ大于0. 6且小于或等于2. 9，y大于 0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4)表示。注意，放電狀態(tài)的a小于充電狀態(tài)的a，且放電狀態(tài)的χ小于充電狀態(tài)的χ。而且，在充電狀態(tài)中，優(yōu)選的是第二氮化鋰層的χ和y之和接近于3。在第一氮化鋰層形成為與集流體接觸的情況下，第一氮化鋰層的鋰濃度可以低于第二氮化鋰層的鋰濃度，并且第一氮化鋰層中包括的過渡金屬的濃度可以高于第二氮化鋰層中包括的過渡金屬的濃度(a < X，b > y)。由此，將氮化鋰層進行層疊以使得較接近于集流體的氮化鋰層的鋰濃度較低，由此可降低由體積和/或結晶性根據充電和放電的變化而引起的不利效果。而且，由于上述結構，可解決包括氮化鋰的負電極活性材料在與集流體的界面處發(fā)生剝離的問題。而且，由于上述結構，可改善蓄電裝置的特性，例如循環(huán)特性。以下描述的是其中第一氮化鋰層形成為與集流體接觸的情況，即其中第一氮化鋰層的鋰濃度低于第二氮化鋰層的鋰濃度的情況。為了形成氮化鋰層，首先，形成負電極材料的混合物?？砂慈缦滦纬韶撾姌O材料的混合物將鋰或包括鋰的物質，與過渡金屬M或包括過渡金屬M的物質混合，然后在約 200°C-100(TC下于惰性氣體氛圍或其中加入了還原性氣體的惰性氣體氛圍中進行焙燒。此處，作為包括鋰的物質的實例，可給出氧化物、氮化物、商化物、碳酸鹽、烷氧基化物或其有機金屬配合物，以及作為包括過渡金屬M的物質的實例，可給出氧化物、氮化物、商化物、碳酸鹽、烷氧基化物或其有機金屬配合物。注意，M可以是一種或多種過渡金屬。在M包括一種過渡金屬的情況下，M可以選自鈷、鎳和銅中的任意一種。在M包括多種過渡金屬的情況下，包括鈷、鎳和銅中的至少一種或多種，且可以另外包括第3族元素、第4族元素或第5族元素。將負電極材料的混合物與導電劑、粘結劑等混合，并加工成糊料。將所述糊料施涂在集流體100上并進行干燥，以使得形成第一負電極前體102(參見圖1A)。視需要，可以將第一負電極前體102壓制成型。注意，作為導電劑，可以使用在蓄電裝置中不引起化學變化的電子傳導材料。例如，可使用碳材料如石墨或碳纖維，金屬材料如銅、鎳、鋁或銀，或者它們的混合物的粉末或纖維。注意，可使用多糖例如淀粉、聚乙烯醇、羧甲基纖維素、羥丙基纖維素、再生纖維素或二乙酰纖維素，熱塑性樹脂例如聚氯乙烯、聚乙烯吡咯烷酮、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯或聚丙烯，或者具有橡膠彈性的聚合物例如乙烯-丙烯-二烯單體橡膠(EPDM)、磺化 EPDM、苯乙烯-丁二烯橡膠、丁二烯橡膠、氟橡膠或聚環(huán)氧乙烷作為粘結劑。其次，對分別形成具有高鋰濃度的氮化鋰層和具有低鋰濃度的氮化鋰層進行描述。注意，描述的是第一氮化鋰層的鋰濃度低于第二氮化鋰層的鋰濃度的情況。首先，在集流體100上形成第一負電極前體102。然后，從第一負電極前體102除去鋰。對除去鋰的方法不具有特別限制。例如，可以使用化學方法或電化學方法。當電化學除去鋰時，例如，可以使用在集流體100上形成的第一負電極前體102、 將成為第一負電極前體102的對電極的鋰金屬、和包括鋰鹽的非水電解質溶液而形成氧化還原系統(tǒng)，其應被充電，然后施加預定電壓。在以上述方式從其除去鋰的第一負電極前體104(參見圖1B)上，再次施涂通過與導電劑、粘結劑等混合而被加工成糊料的負電極材料的混合物并將其進行干燥以形成第二負電極前體106(參見圖1C)。視需要，優(yōu)選將第二負電極前體106焙燒和壓制成型。由此， 可形成負電極108(參見圖1D)。注意，視需要對從其除去了鋰的第一負電極前體104、和第二負電極前體106進行的壓制成型，可以在從其除去鋰的第一負電極前體104的形成之后或者在第二負電極前體 106的形成之后僅進行一次。注意，分別形成具有高鋰濃度的氮化鋰層和具有低鋰濃度的氮化鋰層的方法并不限于上述方法。例如，可以將包括在用于形成第一負電極前體102的糊料中的負電極材料的混合物的鋰濃度預先設定為低于包含在用于形成第二負電極前體106的糊料中的負極材料的混合物的鋰濃度。在該情況下，鋰的除去不是必須在形成第一負電極前體102之后進行?；蛘?，第一氮化鋰層和第二氮化鋰層可通過濺射方法形成。在通過濺射方法形成第一氮化鋰層和第二氮化鋰層的情況下，通過燒結第一負電極前體102而形成濺射靶并將該濺射靶引入到濺射設備中。在該情況下，可以在濺射中使用稀有氣體例如氬氣；或者，可以使用氮氣。另外可替代地，可以組合使用稀有氣體例如氬氣和氮氣。在通過濺射方法形成第一氮化鋰層和第二氮化鋰層的情況下，可以通過使用不同的濺射靶分別形成具有高鋰濃度的氮化鋰層和具有低鋰濃度的氮化鋰層。注意，當通過濺射方法形成氮化鋰層時可得到非晶態(tài)氮化鋰層。描述了其中將兩個具有不同鋰濃度的氮化鋰層進行層疊的實施方式；然而，并不限于此?？梢詫盈B三層或更多層，或者可以在整個氮化鋰層中改變鋰濃度以使得在不使用多個層的層疊體的情況下較接近集流體的一側上的鋰濃度較低。可通過使較接近集流體的一側上的鋰濃度較低來降低由體積和/或結晶性根據充電和放電的變化而引起的不利效果，由此可得到本發(fā)明的有利效果。為了使鋰濃度在整個氮化鋰層中逐漸改變，可以使用具有濃度梯度的濺射靶或具有不同鋰濃度的多個濺射靶。注意，在該實施方式中，描述了其中主要包括鋰離子作為電解質的實例；然而，并不限于此，可以使用另外的堿金屬離子。 如上所述，可形成負電極活性材料和包含所述負電極活性材料的負電極。使用該實施方式中描述的負電極活性材料和包含所述負電極活性材料的負電極， 由此可得到具有優(yōu)選的特性(例如循環(huán)特性)和長壽命的蓄電裝置。而且，可改善收率和
可靠性。(實施方式2)在該實施方式中，將描述作為本發(fā)明的一個實施方式的電池和其制造方法。作為該電池的負電極，使用實施方式1中所描述的負電極。圖2是示出作為本發(fā)明一個實施方式的圓柱形蓄電池的實例的透視圖。注意，本發(fā)明并不限于此，蓄電池可以是有棱角的(angular)。圖2中的圓柱形蓄電池具有由電池側壁204、電池蓋202和電池底部206圍繞的封閉空間。圖3是圖2中的圓柱形蓄電池的橫截面200處的橫截面圖。電池側壁204和電池底部206可以使用導電材料而形成，并且可以選擇合適的材料以使得在使用環(huán)境下電池側壁204和電池底部206具有適當的機械強度和耐化學性。例如，可使用鋁合金。在由電池側壁204、電池底部206和電池蓋202圍繞的電池內部形成封閉空間。例如將電極體210置于該封閉空間中。作為電極體的實例，可給出圖3中所示的卷繞電極體。電極體210夾在位于上部(電池蓋202側部)的絕緣板212和位于下部(電池底部206側部)的絕緣板214之間。導線220和導線2 分別從絕緣板212和絕緣板214引出。優(yōu)選通過電阻器216將從上部(電池蓋202側部)的絕緣板212引出的導線220與電池蓋202連接。作為電阻器216，優(yōu)選使用其電阻隨著溫度升高而增加的熱敏電阻器。這用于預防由過大的電流而引起的異常熱。將從下部(電池底部206側部)的絕緣板214引出的導線2 連接到電池底部206。注意，電池底部206和電池側壁204彼此電連接。優(yōu)選通過墊片(gasket) 218將電池側壁204、電池蓋202和上部(電池蓋202側部)的絕緣板212彼此連接。墊片218優(yōu)選具有絕緣性能；然而，并不限于此，至少電池蓋 202和電池側壁204應該彼此絕緣。雖然沒有示出，但是可以使用如下結構在該結構中在電池內部提供安全閥以使得電池蓋202和電極體210之間的連接在負電極2 和正電極222短路或者電池被加熱和電池內的壓力升高的情況下被切斷。而且，可以在電極體210的中心插入中心銷以固定電極體210的位置。電極體210包括負電極226、正電極222和在它們之間提供的分隔體224。通過導線220將電極體210的正電極222電連接至電池蓋202。通過導線2 將電極體210的負電極226電連接至電池底部206。正電極222優(yōu)選使用集流體和活性材料形成，如在負電極中。例如，可以在正電極集流體上形成充當正電極活性材料的含鋰金屬的復合氧化物層。注意，可以使用另外的堿金屬來替代鋰。例如，作為正電極活性材料，可使用包括充當載流子的離子和過渡金屬的兩者的材料。作為包括充當載流子的離子和過渡金屬的兩者的材料，例如，可使用由通式AaM0POy (α >0, β >0, γ >0)表示的材料。此處，A表示堿金屬如鋰、鈉或鉀，或者堿土金屬如鈹、鎂、鈣、鍶或鋇。M表示例如過渡金屬如鐵、鎳、錳或鈷。作為由通式ΑαΜ0ΡΟγ (α >0, β >0, γ >0)表示的材料，例如，可給出磷酸鋰鐵、磷酸鈉鐵等。由A表示的材料和由M表示的材料可以選自每種上述材料中的一種或多種。除上述材料外，還可使用鈷酸鋰、
錳酸鋰、氧化鋰鎳等?？梢酝ㄟ^將正電極活性材料與導電劑、粘結劑等混合并加工成糊料，然后將其施涂在集流體上來形成正電極活性材料層?；蛘撸梢酝ㄟ^濺射方法形成正電極活性材料層。 視需要還可以對正電極活性材料層進行壓制。注意，可將鈦、鋁等用于集流體。作為分隔體224，可使用紙、非織造織物、玻璃纖維、合成纖維如尼龍(聚酰胺)、維尼綸(也稱作維尼龍(vinalon))(聚乙烯醇類纖維)、聚酯、丙烯酸(酯)類、聚烯烴或聚氨酯等。然而，應該選擇在電解質溶液中不溶解的材料。作為分隔體2Μ浸泡于其中的電解質溶液，例如，可使用其中將六氟磷酸鋰 (LiPF6)加入到碳酸亞乙酯(EC)和碳酸二乙酯(DEC)的混合溶液中的混合物。而且，作為電解質，可使用氯化鋰(LiCl)、氟化鋰(LiF)、高氯酸鋰(LiClO4)、氟硼酸鋰(LiBF4)、雙(三氟甲烷磺酰)亞胺鋰(LiN(SO2CF3)2)、雙(五氟乙烷磺酰)亞胺鋰(LiN(SO2Cf5)2)、三氟甲烷磺酸鋰(LiCF3SO3)等。而且，在使用除鋰離子外的堿金屬離子的情況下，還可使用氯化鈉 (NaCl)、氟化鈉(NaF)、高氯酸鈉(NaClO4)、氟硼酸鈉(NaBF4)、氯化鉀(KCl)、氟化鉀(KF)、 高氯酸鉀(KClO4)、氟硼酸鉀(KBF4)等，可以將它們中的一種或多種溶解于溶劑中。溶劑的實例包括以下環(huán)狀碳酸酯類例如碳酸亞丙酯(PC)、碳酸亞丁酯(BC)和碳酸亞乙烯酯(VC)；非環(huán)碳酸酯類例如碳酸二甲酯(DMC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯 (MPC)、碳酸甲基異丁酯(MIBC)和碳酸二丙酯(DPC)；脂族羧酸酯類例如甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯和丙酸乙酯；Y-內酯類例如Y-丁內酯；非環(huán)醚類例如1，2_ 二甲氧基乙烷 (DME)、1，2-二乙氧基乙烷(DEE)和乙氧基甲氧基乙烷(EME)；環(huán)狀醚類例如四氫呋喃和 2-甲基四氫呋喃；二甲基亞砜；1，3_二氧戊環(huán)；例如磷酸三甲基酯、磷酸三乙酯和磷酸三辛酯的烷基磷酸酯及其氟化物。這些材料可以單獨使用或組合使用。注意，在該實施方式中描述了其中在電解質溶液中主要包括鋰離子的情況；然而， 并不限于此，可以使用另外的堿金屬離子。注意，還在該實施方式中，氮化鋰層可以包括三層或更多層；或者，可以在整個氮化鋰層中使鋰濃度逐漸降低以使得在不使用多個層的層疊體的情況下在較接近集流體一側的鋰濃度較低。如上所述，可使用實施方式1中所描述的電極作為負電極來制造電池。該實施方式中描述的電池具有優(yōu)選的特性(例如循環(huán)特性)、長壽命和高可靠性。 而且，該電池可以以高收率制造。(實施方式3)在該實施方式中，將描述作為本發(fā)明的一個實施方式的電容器和其制造方法。關于該電容器的負電極，使用實施方式1中所描述的負電極。圖4A是作為本發(fā)明的一個實施方式的電容器的一個實例的橫截面圖，且圖4B是其頂視圖。在圖4A和4B的電容器中，電極體320夾在底蓋300和頂蓋310之間。電極體320置于由底蓋300、頂蓋310和例如墊片308形成的封閉空間中。盡管在圖4A和4B中示出圓柱形電池，但是該電池可以有棱角。電極體320包括正電極302、負電極304和提供在它們之間的分隔體306。正電極 302包括正電極集流體312和正電極活性材料層314。負電極304包括負電極集流體316 和負電極活性材料層318。正電極302的正電極集流體312可使用類似于實施方式2中的正電極222的集流體的材料和制造方法而形成。正電極302的正電極活性材料層314可使用活性炭、碳納米管、富勒烯、多并苯等而形成。正電極活性材料層314可以例如通過將充當正電極活性材料的活性炭置于集流體上而形成。首先，將充當正電極活性材料的活性炭、乙炔黑和聚偏氟乙烯以79 5 16的比率混合，并將該混合物浸泡在N-甲基吡咯烷酮(NMP)中并進行攪拌以形成糊料。然后， 將所述糊料施涂在集流體上并進行干燥；由此，可形成正電極活性材料層。視需要還優(yōu)選對正電極活性材料層進行壓制。負電極304的負電極集流體316可使用類似于實施方式2中的負電極226的集流體的材料和制造方法而形成。負電極304的負電極活性材料層318可使用與實施方式2中的負電極226的負電極活性材料層類似的材料和通過與其類似的制造方法而形成。S卩，可使用實施方式1中所描述的負電極作為負電極304。注意，盡管墊片308優(yōu)選具有絕緣性能，但是并不限于此，可以使用任何結構，只要正電極302和負電極304不短路。注意，填充封閉空間的電解質溶液可以類似于實施方式2中所使用的電解質溶液。盡管圖4A和4B中沒有示出用于將正電極302和負電極304與外部連接的導線， 但是可以例如按圖5A和5B中所示、使用在彼此相反方向上從電極體320延伸出的正電極 302的正電極集流體312A和負電極304的負電極集流體316A而將正電極302和負電極304 引到外部?；蛘?，如圖6A和6B中所示，墊片308的一部分可以使用導電材料而形成。例如， 導電部分308A可以提供在墊片308的底蓋300側部上并且與正電極302B連接，而導電部分308B可以提供在墊片308的頂蓋310側部上并且與負電極304B連接。盡管描述了使用絕緣材料來形成底蓋300和頂蓋310的情況，但是并不限于此，且例如可以使用鋁合金來形成底蓋300和頂蓋310。在該情況下，可以通過墊片308使底蓋 300和頂蓋310絕緣。如上所述，可使用實施方式1中所描述的電極作為負電極來制造電容器。在該實施方式中描述的電容器具有優(yōu)選的特性(例如循環(huán)特性)、長壽命和高可靠性。而且，能夠以高收率制造電容器。本申請基于2009年9月30日在日本專利局申請的日本專利申請編號 2009-2^737，在此通過引用將其全部內容并入本文。
權利要求
1.蓄電裝置的包括氮化鋰的負電極活性材料，包含層疊體 所述層疊體包括由 LiaMbNz (M 是過渡金屬；0. 6 < 2. 4,0. 6 < b 彡 2. 4,0. 6 ^ ζ 彡 1.4 ；即 a 大于 0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于 1.4)表示的第一氮化鋰層；和由 LixMyNz(Μ 是過渡金屬；0. 6 < χ 彡 2. 9,0. 1 < y ^ 0. 6,0. 6 彡 ζ 彡 1. 4 ；即 χ 大于 0. 6且小于或等于2. 9，y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4) 表示的第二氮化鋰層，其中a小于χ且b大于y。
2.蓄電裝置的包括氮化鋰的負電極，包含 集流體；和層疊體，所述層疊體包括由 LiaMbNz (M 是過渡金屬；0. 6 < 2. 4,0. 6 < b 彡 2. 4,0. 6 ^ ζ 彡 1.4 ；即 a 大于 0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于 1.4)表示的第一氮化鋰層；和由 LixMyNz(Μ 是過渡金屬；0. 6 < χ 彡 2. 9,0. 1 < y ^ 0. 6,0. 6 彡 ζ 彡 1. 4 ；即 χ 大于 0. 6且小于或等于2. 9，y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4) 表示的第二氮化鋰層，其中a小于χ且b大于y。
3.包括氮化鋰的蓄電裝置，包含 集流體；層疊體；與負電極成對的正電極；和在正電極和負電極之間的包括電解質溶液的分隔體，所述層疊體包括由 LiaMbNz (M 是過渡金屬；0. 6 < 2. 4,0. 6 < b 彡 2. 4,0. 6 ^ ζ 彡 1.4 ；即 a 大于 0. 6且小于或等于2. 4，b大于0. 6且小于或等于2. 4，以及ζ大于或等于0. 6且小于或等于 1.4)表示的第一氮化鋰層；和由 LixMyNz(Μ 是過渡金屬；0. 6 < χ 彡 2. 9,0. 1 < y ^ 0. 6,0. 6 彡 ζ 彡 1. 4 ；即 χ 大于 0. 6且小于或等于2. 9，y大于0. 1且小于或等于0. 6，ζ大于或等于0. 6且小于或等于1. 4) 表示的第二氮化鋰層；其中a小于χ且b大于y。
全文摘要
本發(fā)明涉及負電極活性材料、負電極和蓄電裝置。目標是改善蓄電裝置的特性和實現長壽命。在氮化鋰用于蓄電裝置的負電極活性材料的情況下，將多個具有不同鋰濃度的氮化鋰層層疊。例如，在將第一氮化鋰層和第二氮化鋰層層疊在集流體上的情況下，第一氮化鋰層中所含的鋰比第二氮化鋰層中所含的鋰的濃度低。在該情況下，第一氮化鋰層的過渡金屬的濃度高于第二氮化鋰層的過渡金屬的濃度。注意，可以使用另外的堿金屬來替代鋰。
文檔編號H01M4/58GK102576861SQ20108004008
公開日2012年7月11日 申請日期2010年9月17日 優(yōu)先權日2009年9月30日
發(fā)明者森若圭惠, 高橋辰也 申請人:株式會社半導體能源研究所