專利名稱:一種乏燃料后端處理一體化的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
屬于核燃料循環(huán)領(lǐng)域。該技術(shù)可以用來處理乏燃料溶解液，去除強放射性的裂變產(chǎn)物90Sr、137Cs，去除長壽命的超鈾元素镎、镅和鋦，回收可以再利用的鈾、钚。
“分離-嬗變“技術(shù)是解決長壽命放射性核素危害的一個途徑。近20多年來核能界的科技工作者們進行了大量研究工作。提出了一些高放廢液分離流程。近幾年，又提出先進的核燃料循環(huán)的概念，目標是要在核燃料循環(huán)后端實現(xiàn)鈾钚回收利用和高放廢液分離處理的一體化。
我國在近幾年開展了一體化的研究工作，清華大學提出了將回收鈾钚的PUREX后處理流程和分離高放廢液的三烷基氧膦(TRPO)流程銜接在一起的一體化流程，中國原子能科學研究院提出了將后處理PUREX流程和處理高放廢液的莢醚流程銜接在一起的一體化流程。這些流程是基于后處理流程與高放廢液分離流程的銜接，沒有充分考慮物流和放射性核素走向的合理性。
因此，研究乏燃料中物流和放射性核素的走向，提出更合理、更安全可靠的一體化流程是一項很有實際意義的課題。
本發(fā)明的方法是用三種萃取體系，即異丙氧基杯[4]冠6+二環(huán)己基并18冠6-正辛醇(以下簡稱O1相)，N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧雜-戊二酰胺-煤油+正辛醇(以下簡稱O2相)和磷酸三丁酯-煤油(以下簡稱O3相)對核反應(yīng)堆乏燃料溶解液進行分段多級逆流萃取、洗滌，首先將溶解液中的鍶、銫萃取到有機相O1中，將镎、钚、镅、鋦等超鈾元素萃取到有機相O2中，將鈾萃取到有機相O3中，然后將三種有機相分別反萃取，得到含鍶+銫、超鈾元素及鈾的三種水溶液，再進行后續(xù)處理。反萃后的三種有機相經(jīng)再生后循環(huán)使用。
本發(fā)明處理的乏燃料溶解液的成分如下硝酸0.5-3.5mol/L鈾200-400g/L
钚1-5 g/L镎0.1-0.5g/L镅0.02-0.1g/L鍶0.1-0.5g/L銫0.3-1.5g/L其它裂變產(chǎn)物4-20g/L三段萃取過程中有機相/水相流比分別為1/3-3/1；1/3-3/1；2/1-5/1萃取溫度20℃-40℃萃取體系中有機相O1為(0.05-0.5)mol/L異丙氧基杯[4]冠6+(0.05-0.5)mol/L二環(huán)己基并18冠6-正辛醇溶液；有機相O2為(0.1-0.5)mol/L N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧雜-戊二酰胺+90％(體積百分數(shù))煤油+10％(體積百分數(shù))正辛醇溶液；有機相O3為30％(體積百分數(shù))磷酸三丁酯-煤油溶液。
三個萃取、洗滌段級數(shù)分別為10-16級，12-18級，10-16級，萃取設(shè)備可選用混合澄清槽、離心萃取器或脈沖萃取柱。本發(fā)明具有以下有優(yōu)點1、所有萃取劑都有較好的輻照穩(wěn)定性，在萃取放射性元素時不會明顯分解，保持足夠的萃取效率。
2、由于先從乏元件溶解液中去除強放射性的鍶、銫，其次去除具有α放射性的超鈾元素，最后提取鈾，放射性水平由高變低，毒性由大變小，有利于萃取設(shè)備的輻射防護，有利于減少萃取劑的輻射分解。
3、先去除強放射性元素和超鈾元素，簡化了鈾的萃取純化過程。
1、2、3分別表示鍶銫萃取段、超鈾元素萃取段和鈾萃取段F乏燃料溶解液O1，O2，O3三種含不同萃取劑的有機相S1，S2，S3三種洗滌液O1’，O2’，O3’萃取了不同核素的三種有機相W1，W2，W3分別從1、2、3段排出的水相。
下面結(jié)合
附圖對本發(fā)明進行詳細描述。在第一段，乏燃料溶解液(F)從后半部加入與從第1級加入的有機相O1進行逆流萃取，所需提取的鍶、銫進入有機相O1成為O1’，洗滌液S1從末級加入，與有機相逆流接觸，洗去不需萃取的其它核素，經(jīng)萃取后的水溶液(W1)從第1級排除。在第二段，從第一段出來的料液W1從后半部加入與從第1級加入的有機相O2進行逆流萃取，所需提取的超鈾元素進入有機相O2成為O2’，洗滌液S2從末級加入，與有機相逆流接觸，洗去不需萃取的其它核素，經(jīng)萃取后的水溶液W2從第1級排除。在第三段，從第二段出來的W2從后半部加入與從第1級加入的有機相O3進行逆流萃取，所需提取的鈾進入有機相O3成為O3’，洗滌液S3從末級加入，與有機相逆流接觸，洗去不需萃取的其它核素，經(jīng)萃取后的水溶液W3從第1級排除。
所有的有機相O1’，O2’，O3’分別用不同的反萃劑反萃，得到含鍶+銫，超鈾元素和鈾的三種水溶液，再進行后續(xù)處理。用過的三種含不同萃取劑的有機相再生復(fù)用。
權(quán)利要求
1.一種乏燃料后端處理一體化的方法，其特征是用三種萃取體系，即異丙氧基杯[4]冠6+二環(huán)己基并18冠6-正辛醇，N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧雜-戊二酰胺-煤油+正辛醇和磷酸三丁酯-煤油對核反應(yīng)堆乏燃料溶解液進行分段多級逆流萃取、洗滌，首先將溶解液中的鍶、銫萃取到異丙氧基杯[4]冠6+二環(huán)己基并18冠6-正辛醇中，將镎、钚、镅、鋦等超鈾元素萃取到N，N，N’，N’-四(2-乙基己基)-3-氧雜-戊二酰胺-煤油+正辛醇中，將鈾萃取到磷酸三丁酯-煤油中，然后將三種有機相分別反萃取，得到含鍶+銫、超鈾元素及鈾的三種水溶液，再進行后續(xù)處理。
專利摘要
一種乏燃料后端處理一體化的方法，屬核燃料循環(huán)領(lǐng)域。本方法是用三種萃取體系，即異丙氧基杯[4]冠6+二環(huán)己基并18冠6－正辛醇(以下簡稱O
文檔編號G21F9/30GKCN1448959SQ03109129
公開日2003年10月15日 申請日期2003年4月4日
發(fā)明者陳靖, 張平, 田國新, 王建晨 申請人:清華大學導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan