一種氮氧化硅晶須的合成方法
【技術領域】
[0001]本發(fā)明為一種氮氧化硅晶須的合成方法。該發(fā)明屬于無機非金屬材料領域，制備的氮氧化硅晶須可廣泛的應用于特種陶瓷增韌材料、高端耐火材料等領域。
【背景技術】
[0002]氮氧化硅材料具有與氮化硅相似的理化特性，但其抗熱震、抗氧化和化學穩(wěn)定性均優(yōu)于Si3N4，是一種優(yōu)良的高溫結(jié)構材料和耐火材料。目前氮氧化硅材料的高溫固相合成方法主要有3102與Si 3N4的高溫固固相反應、Si02碳熱還原-氮化反應、硅與S1j^氮化反應、5102在NH 3下的氮化反應以及硅粉在一定比例的氧氣和氮氣下直接氮氧化合成等。S1 2和Si3N4固相反應需要較高的溫度，一般以制備燒結(jié)陶瓷材料為主；3102碳熱還原-氮化反應中，為使Si02g應完全，需加入過量碳，合成產(chǎn)物中會含有殘留碳，降低產(chǎn)物純度；Si與si(Mt體氮化反應，同樣因兩固相粉體的接觸不充分，產(chǎn)物中會有殘留反應物，同時體系副反應較多，易于生成氮化硅、方石英等副產(chǎn)物相；Si02在氨氣下的氮化反應，合成出的氮氧化硅產(chǎn)物為非晶態(tài)，要得到晶態(tài)氮氧化硅，需進一步高溫晶化處理；硅粉在隊與02下合成氮氧化硅方法，雖可解決兩固相粉體因接觸不充分而產(chǎn)生雜相的問題，然氧氮的競爭性反應，極易引起氮氧化梯度問題，使得氮氧化產(chǎn)物收得率較低。同時上述各方法所合成出的氮氧化硅粉體均以顆粒狀或板狀為主。
[0003]本發(fā)明針對上述各類方法存在的問題，基于硅與Si02的氮化反應，綜合固相法與氣相法的優(yōu)點而避免其各自缺點，以納米級非晶氧化硅為固態(tài)氧源，利用納米級非晶氧化硅在高溫下的氣化揮發(fā)，實現(xiàn)準單固相氮氧化合成，合成出純凈的以晶須狀形貌為主的氮氧化硅粉體。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004]本發(fā)明的目的在于提供一種合成氮氧化硅晶須的方法，特別是以粒徑小于5 μπι的高純硅粉和納米級非晶氧化硅為原料在高純氮氣氛圍下合成氮氧化硅晶須的方法。
[0005]本發(fā)明采用了下述技術方案。一種氮氧化硅晶須的合成方法，其特征在于工藝步驟為:
1、配料:將硅粉和納米級非晶氧化硅按如下比例進行配料:
硅粉:48-55wt%，
氧化娃粉:45_52wt% ；
2、混合:將配料步驟的混合物在混料機中混合1-4小時，使其充分混合均勻；
3、氮氧化合成反應:將上述混合粉料松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以2_10°C /min升溫至1380_1450°C，保溫2_4小時進行氮氧化合成；
4、得成品:氮氧化反應后的產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，經(jīng)溶劑分散5-10分鐘、過濾、干燥處理得到氮氧化硅晶須成品。
[0006]在上述技術方案的基礎上，本發(fā)明還可以做如下改進。
[0007]進一步，所述硅粉為粒徑小于5 μ m的粉體，優(yōu)選小于2 μ m的粉體。
[0008]進一步，所述納米級非晶氧化娃為氣相白炭黑、沉淀白炭黑、娃凝膠中的一種，亦可為金屬硅或硅鐵冶煉等行業(yè)產(chǎn)生的氧化硅微粉。
[0009]進一步，所述溶劑為純水、乙醇、丙酮中的一種。
[0010]本發(fā)明提供了一種工藝簡單成本低廉的合成方法，合成出純凈的以晶須狀形貌為主的氮氧化硅粉體。所涉及的技術方法具有以下明顯優(yōu)點:1、以納米級非晶氧化硅為固態(tài)氧源，利用其在高溫下的氣化揮發(fā)，實現(xiàn)準單固相氮氧化合成，從而避免兩固相接觸反應的缺點，所獲得的氮氧化硅產(chǎn)品純度高，無雜質(zhì)相出現(xiàn)；2、合成過程中無需任何稀釋劑和催化劑，即可獲得以晶須為主的氮氧化硅粉體；3、工藝極其簡單，易于操作，成本低廉，適合于工業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)。
【附圖說明】
[0011 ] 圖1是實施例1氮氧化硅粉體的SEM顯微形貌圖。
[0012]圖2是實施例1氮氧化硅粉體的XRD圖譜。
【具體實施方式】
[0013]本發(fā)明技術包括但不限于下列實施例。
[0014]實施例1:
將平均粒徑1.57 μ m的高純硅粉與氣相白炭黑粉體，按重量百分比48%: 52%混合后，放入混料機中混合3小時，使其充分混合均勻。隨后將混合粉體松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以5°C /min升溫至1400°C，保溫2小時進行氮氧化合成；爐膛冷卻至室溫后取出樣品。反應產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，在純水中超聲分散7分鐘，懸浮液經(jīng)過濾、60°C干燥得到氮氧化硅晶須成品。用X射線粉末衍射儀檢測粉體成品中僅含有氮氧化硅物相，無殘留硅和氧化硅衍射峰；氧氮分析儀測得粉體成品中氧含量為16.2%。圖1為氮氧化硅晶須的顯微形貌圖。
[0015]實施例2:
將平均粒徑1.57 μ m的高純硅粉與氣相白炭黑粉體，按重量百分比50%: 50%混合后，放入混料機中混合2小時，使其充分混合均勻。隨后將混合粉體松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以4°C /min升溫至1420°C，保溫4小時進行氮氧化合成；爐膛冷卻至室溫后取出樣品。反應產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，在純水中超聲分散10分鐘，懸浮液經(jīng)過濾、60°C干燥得到氮氧化硅晶須成品。用X射線粉末衍射儀檢測粉體成品中僅含有氮氧化硅物相，無殘留硅和氧化硅衍射峰；氧氮分析儀測得粉體成品中氧含量為16.0%。
[0016]實施例3:
將平均粒徑1.96 μ m的高純硅粉與納米級氧化硅微粉，按重量百分比52%: 48%混合后，放入混料機中混合4小時，使其充分混合均勻。隨后將混合粉體松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以2°C /min升溫至1400°C，保溫2小時進行氮氧化合成；爐膛冷卻至室溫后取出樣品。反應產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，在純水中超聲分散5分鐘，懸浮液經(jīng)過濾、60°C干燥得到氮氧化硅晶須成品。用X射線粉末衍射儀檢測粉體成品中僅含有氮氧化硅物相，無殘留硅和氧化硅衍射峰；氧氮分析儀測得粉體成品中氧含量為15.9%。
[0017]實施例4:
將平均粒徑1.57 μ m的高純硅粉與沉淀白炭黑粉體，按重量百分比55%: 45%混合后，放入混料機中混合3小時，使其充分混合均勻。隨后將混合粉體松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以10°C /min升溫至1380°C，保溫3小時進行氮氧化合成；爐膛冷卻至室溫后取出樣品。反應產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，在純水中超聲分散5分鐘，懸浮液經(jīng)過濾、60°C干燥得到氮氧化硅晶須成品。用X射線粉末衍射儀檢測粉體成品中僅含有氮氧化硅物相，無殘留硅和氧化硅衍射峰；氧氮分析儀測得粉體成品中氧含量為16.1%。
[0018]實施例5:
將平均粒徑1.96 μ m的高純硅粉與納米級氧化硅微粉，按重量百分比48%: 52%混合后，放入混料機中混合1小時，使其充分混合均勻。隨后將混合粉體松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以5°C /min升溫至1450°C，保溫2.5小時進行氮氧化合成；爐膛冷卻至室溫后取出樣品。反應產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，在純水中超聲分散7分鐘，懸浮液經(jīng)過濾、60°C干燥得到氮氧化硅晶須成品。用X射線粉末衍射儀檢測粉體成品中僅含有氮氧化硅物相，無殘留硅和氧化硅衍射峰；氧氮分析儀測得粉體成品中氧含量為16.0%。
[0019]實施例6:
將平均粒徑1.15 μm的高純硅粉與納米級氧化硅微粉，按重量百分比48%:52%混合后，放入混料機中混合3小時，使其充分混合均勻。隨后將混合粉體松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)。以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以10°C /min升溫至1420°C，保溫4小時進行氮氧化合成；爐膛冷卻至室溫后取出樣品。反應產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，在純水中超聲分散8分鐘，懸浮液經(jīng)過濾、60°C干燥得到氮氧化硅晶須成品。用X射線粉末衍射儀檢測粉體成品中僅含有氮氧化硅物相，無殘留硅和氧化硅衍射峰；氧氮分析儀測得粉體成品中氧含量為16.1%。
【主權項】
1.1.一種氮氧化硅晶須的合成方法，其特征在于工藝步驟為: 1、配料:將硅粉和納米級非晶氧化硅按如下比例進行配料: 硅粉:48-55wt%， 氧化娃粉:45_52wt% ；2、混合:將配料步驟的混合物在混料機中混合1-4小時，使其充分混合均勻；3、氮氧化合成反應:將上述混合粉料松裝于陶瓷匣缽內(nèi)，放置于氣氛爐的均溫區(qū)；以高純氮氣100ml/min的流量排氣約30分鐘，以2_10°C /min升溫至1380_1450°C，保溫2_4小時進行氮氧化合成；4、得成品:氮氧化反應后的產(chǎn)物為白色松軟塊體，除去少量邊部產(chǎn)物后，經(jīng)溶劑分散5-10分鐘、過濾、干燥處理得到氮氧化硅晶須成品。 2.根據(jù)權利要求1所述的一種氮氧化硅晶須的合成方法，其特征在于:所述硅粉為粒徑小于5 μ m的粉體。 3.根據(jù)權利要求2所述的一種氮氧化硅晶須的合成方法，其特征在于:所述硅粉為小于2 μπι的粉體。 4.根據(jù)權利要求1所述的一種氮氧化硅晶須的合成方法，其特征在于:所述納米級非晶氧化硅為氣相白炭黑、沉淀白炭黑、硅凝膠中的一種，亦可為金屬硅或硅鐵冶煉行業(yè)產(chǎn)生的氧化硅微粉。5.根據(jù)權利要求1所述的一種氮氧化硅晶須的合成方法，其特征在于:所述溶劑為純水、乙醇、丙酮中的一種。
【專利摘要】本發(fā)明公開一種氮氧化硅晶須的合成方法，包括原料配料、混合、氮氧化合成反應、得成品等工藝過程?；緦嵤┎襟E是由高純硅粉和納米級非晶氧化硅粉按重量百分比為48-55:45-52的比例充分混合；在1380℃-1450℃溫度下，氮氧化合成反應2-4小時；合成產(chǎn)物進行溶液分散、過濾、干燥處理，得到氮氧化硅晶須成品。所得產(chǎn)品純度高，無雜質(zhì)相，本發(fā)明的特點是在生產(chǎn)過程中無需添加任何稀釋劑和催化劑，工藝簡單，成本低廉，適合于工業(yè)大規(guī)模生產(chǎn)。
【IPC分類】C30B29/62, C30B1/10, C30B29/38
【公開號】CN105297129
【申請?zhí)枴緾N201510692032
【發(fā)明人】尹傳強, 周浪, 李兵
【申請人】南昌大學
【公開日】2016年2月3日
【申請日】2015年10月23日