驟與燒結(jié)步驟由于燒制溫度范圍重復(fù)，亦可在同一溫度實(shí)施，此 時(shí)可以僅依需求調(diào)整供應(yīng)的氮?dú)獾牧髁浚梢赃B續(xù)實(shí)施上述步驟。
[0064] 在本發(fā)明的上述連續(xù)步驟中，燒制時(shí)間可由在上述各步驟的燒制時(shí)間的合計(jì)時(shí)間 決定，一般是適用2~34小時(shí)、較好為6~18小時(shí)。
[0065][氧化處理]
[0066] 在本發(fā)明中，在還原氮化步驟等使用碳質(zhì)材料時(shí)，由于會(huì)在獲得的氮化鋁燒結(jié)顆 粒殘存碳質(zhì)材料，較好為進(jìn)行氧化處理而最終除去上述碳質(zhì)材料。進(jìn)行上述氧化處理之 時(shí)的氧化性氣體，只要是空氣、氧等可除去碳的氣體就可無任何限制地使用，但考慮到經(jīng)濟(jì) 性、獲得的氮化鋁的含氧率等，空氣較為合適。另外，處理溫度一般可為500°C~900°C，考 慮到脫碳的效率與氮化鋁表面的過度氧化，適用600°C~750°C。另外，氧化處理的時(shí)間，可 根據(jù)殘存的碳質(zhì)材料量作適當(dāng)決定。
[0067][用途]
[0068] 本發(fā)明的氮化鋁燒結(jié)顆粒可廣泛地用于活用氮化鋁的性質(zhì)的種種用途，特別是散 熱片、散熱膏、散熱接著劑、涂料、導(dǎo)熱性樹脂等的散熱材料用填充物。
[0069] 在此處，成為散熱材料的基質(zhì)的樹脂、膏狀物，可列舉出的有：環(huán)氧樹脂、酚醛樹脂 (phenolicresin)等的熱固性樹脂；聚乙?。╬olyethylene)、聚丙?。╬olypropylene)、 聚酰胺（polyamide)、聚碳酸醋（polycarbonate)、聚酰亞胺（polyimide)、聚苯硫醚 (polyphenylenesulfide)等的熱塑性樹脂；還有聚娃氧橡膠（siliconerubber)、EPR、SBR 等的橡膠類；聚硅氧油（siliconeoil)。可在每100重量份的樹脂或膏狀物添加150~ 1000重量份，作為散熱材料。在這樣的散熱材料中，除了本發(fā)明的氮化鋁燒結(jié)顆粒外，亦可 填充氧化鋁、氮化硼、氧化鋅、碳化硅、石墨等的填充物中的一種或數(shù)種。這些填充物，亦可 使用已以硅烷偶合劑作表面處理者。根據(jù)散熱材料的特性、用途等，可選擇本發(fā)明的氮化鋁 燒結(jié)顆粒及其以外的填充物的形狀、粒徑。另外，散熱材料中的氮化鋁燒結(jié)顆粒與其以外的 填充物的混合比可在1:99~99:1的范圍作適當(dāng)調(diào)整。另外，亦可在散熱材料中進(jìn)一步添 加可塑劑、加硫劑、硬化促進(jìn)劑、脫模劑等的添加劑。
[0070] 本發(fā)明的氮化鋁燒結(jié)顆粒的平均粒徑，可在10~200ym的范圍，但用于上述填充 物者，較好為15~150ym、更好為20~100ym。落于此范圍的氮化鋁燒結(jié)顆粒容易在基 質(zhì)高充填化，亦容易與其他填充物并用。
[0071] 另一方面，本發(fā)明的氮化鋁燒結(jié)顆粒的真球度較好為0.80以上、特好為0.85以 上、更好為0.90以上。在此處，真球度是由粒子的短徑除以粒子的長徑而求得，愈接近1則 愈接近真球，而提升流動(dòng)性。另外，接近真球則會(huì)順從最密填充的模式，容易在樹脂、膏狀物 等尚充填。
[0072] 欲藉由公知方法取得作為本發(fā)明的對象的具有上述粒徑的顆粒體時(shí)，伴隨著氮化 鋁轉(zhuǎn)化率的上升，會(huì)發(fā)生與其他粒子的結(jié)合、變形等，而會(huì)有真球度不足的傾向；但藉由本 發(fā)明的方法取得的氮化鋁燒結(jié)顆粒，其特征在于：藉由將原料的多孔質(zhì)氧化鋁顆粒成形為 球形，即使在氮化鋁轉(zhuǎn)化率100%之時(shí)，獲得的氮化鋁燒結(jié)顆粒仍維持高度的真球度。
[0073] 實(shí)施例
[0074] 以下，更具體地說明本發(fā)明，但本發(fā)明并未受限于這些實(shí)施例。實(shí)施例及比較例中 的各種物性，是藉由以下方法測定。
[0075] (1)比表面洋只
[0076] 比表面積是以BET-點(diǎn)法進(jìn)行測定。
[0077] (2)平均粒徑
[0078] 以均質(zhì)機(jī)（homogenizer)使試料在焦磷酸鈉（sodiumpyrophosphate)水溶液中 分散，以激光衍射粒度分布裝置（日機(jī)裝股份有限公司制MICROTRACHRA)測定平均粒徑 (D50)〇
[0079] (3)氮化鋁轉(zhuǎn)化率
[0080] 以X光衍射（CuKa、10~70° )，藉由氮化鋁（A1N)的主要峰值（來自（100)面 的峰值）與各氧化鋁成分（a-氧化鋁、0 -氧化鋁、y-氧化鋁、6 -氧化鋁等）的主 要峰值的峰值強(qiáng)度的合計(jì)之比，使用檢量線法而求得（式（1))。
[0081][式1]
[0082]
[0083] 各氧化鋁成分的主要峰值之例
[0084]a -氧化鋁：來自（113)面的峰值
[0085] Y -氧化鋁：來自（4〇〇)面的峰值
[0086] 0 -氧化鋁：來自（403)面的峰值
[0087]S -氧化鋁：來自（046)面的峰值。
[0088] ⑷真球度
[0089] 從電子顯微鏡的照片影像，選擇100個(gè)任意的粒子，用比例尺測定粒子像的長徑 〇)L)與短徑（DS)，以其比值（DS/DL)的平均值為真球度。
[0090] (5)細(xì)孔徑分布
[0091] 使用藉由細(xì)孔分布測定裝置（Micromeritics公司制、AutoPoreIV9510 (貿(mào)易公 司名））的水銀壓入法，求得氮化鋁粉末的細(xì)孔徑分布。
[0092](6)聚硅氧橡膠片的導(dǎo)熱率
[0093] 將導(dǎo)熱性聚娃氧橡膠組成物成形為10cmX6cm、厚3mm的大小，在150°C的熱風(fēng)循 環(huán)式烤箱中加熱1小時(shí)使其硬化，并使用導(dǎo)熱率測定裝置（京都電子（股）制QTM-500) 測定其導(dǎo)熱率。另外，為了防止來自檢測部的漏電，隔著厚度10um的聚偏二氯乙烯 (polyvinylidenechloride)薄膜作測定。
[0094] 實(shí)施例1
[0095] 使用將平均粒徑63ym、比表面積164m2/g的顆粒狀水錯(cuò)石（boehmite)在空氣流 通下、1200°C作5小時(shí)熱處理而a-氧化鋁化為多孔質(zhì)氧化鋁顆粒?；旌?80g的上述球 狀的多孔質(zhì)氧化鋁顆粒與140g的碳黑后，填充于碳制容器，在電阻加熱式氣氛爐裝置內(nèi)、 氮流通下，燒制溫度為1600°C作5小時(shí)的燒制（還原氮化步驟）。
[0096] 之后，在同一裝置內(nèi)，提升燒制溫度成為1750°C而作5小時(shí)的燒制（燒結(jié)步驟）。 接下來，在空氣流通下以680°C進(jìn)行8小時(shí)的氧化處理，獲得氮化鋁燒結(jié)顆粒。
[0097] 以上述的方法對獲得的氮化鋁燒結(jié)顆粒測定平均粒徑及比表面積、氮化鋁轉(zhuǎn)化 率、真球度、細(xì)孔徑分布，結(jié)果示于表1。
[0098] 再者，以加壓揉合機(jī)揉合450重量份的已獲得的氮化鋁燒結(jié)顆粒、100重量份的可 乳型聚娃氧橡膠（MomentivePerformanceMaterialsJapanLLC制TSE201)、0. 5 重量份 的脫模劑。接下來，在揉合物冷卻后使用輥?zhàn)优c〇. 5重量份的交聯(lián)劑混合后，以180°C作15 分鐘的加壓沖壓，獲得長l〇cm、寬6cm、厚3mm的薄片。所得的薄片是以上述方法測定導(dǎo)熱 率，結(jié)果示于表1。
[0099] 另外，為了確認(rèn)還原氮化步驟后的多孔質(zhì)氮化鋁顆粒的粒子狀態(tài)，以與上述實(shí)施 例同樣的條件，在完成還原氮化步驟的實(shí)施的時(shí)間點(diǎn)停止燒制，針對獲得的多孔質(zhì)氮化鋁 顆粒測定比表面積、氮化鋁轉(zhuǎn)化率，結(jié)果示于表1。
[0100] 另外，上述測定是在用以除去共存的碳質(zhì)材料粉末的氧化處理之后進(jìn)行。
[0101] 實(shí)施例2
[0102] 除了使還原氮化步驟中的燒制溫度為1450 °C、燒結(jié)步驟中的燒制溫度為1750°C 以外