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選擇性合成純相SAPO?5和SAPO?34分子篩的方法與流程

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選擇性合成純相SAPO?5和SAPO?34分子篩的方法與流程

本發(fā)明屬于無(wú)機(jī)多孔材料制備技術(shù)領(lǐng)域,特別涉及一種選擇性合成SAPO-5和SAPO-34分子篩的方法。



背景技術(shù):

1982 年,美國(guó)聯(lián)碳公司(UCC公司)的Wilson S. T.和Flanigen E. M.首次公開了(US4310440)一系列磷鋁分子篩AlPO4-n(n為編號(hào))的合成方法。AlPO4-n分子篩是由[AlO2]-和[PO2]+兩種四面體單元構(gòu)成的多孔無(wú)機(jī)材料,骨架呈中性,沒(méi)有離子交換能力、酸性弱且熱穩(wěn)定性差。為此,1984年,UCC公司的Lok B.M.等(US 4440871)首先將Si引入AlPO4-n分子篩中,公開了13 種由[SiO2]、[AlO2]-和[PO2]+三種四面體單元構(gòu)成的具有小孔、中孔或大孔的硅鋁磷(SAPO-n)分子篩,其孔道結(jié)構(gòu)從六元環(huán)至十二元環(huán),孔徑在0.3-0.8nm 之間。SAPO-5分子篩骨架結(jié)構(gòu)為AFI型,屬于六方晶系,晶胞參數(shù)a=1.373nm,c=0.851 nm,其骨架是由兩個(gè)四元環(huán)和兩個(gè)六元環(huán)交替組成的十二元環(huán)的一維線性且不互相交叉孔道系統(tǒng),孔道直徑約為0.73nm(Meier W.M., Olson D.H.,Butterworths,London,1987, p.18.;Qiu S.L., et al.,Zeolites,1991,11(4):371-375),孔體積為0.31cm3·g-1,屬于大孔徑分子篩。

目前,SAPO-5分子篩的合成方法有:水熱合成法、超濃體系合成法(石秀峰,超濃體系中SAPO-34和SAPO-5分子篩的合成及其性能研究[D],太原理工大學(xué),2009)、液相晶化法(CN101428819A;王曉梅,液相晶化法合成SAPO系列分子篩的研究[D],西北大學(xué),2008)、固相合成法(劉旭光,陳圣博,張寶泉,化工學(xué)報(bào),2013, 64(2):735-741)和離子液體法(Cooper E.R.,Andrews C.D.,Wheatley P.S.,etal., Nature, 2004, 430(26):1012-1016; XuY.P.et al.,Angew. Chem.,Int.Ed. 2006,45(24): 3965- 3970;CN102583436A,2011;CN103553076A ,2013;趙新紅,李曉斌,陳靜等,無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào), 2014, 29(8):821-826)。合成SAPO-5 分子篩的加熱方式有常規(guī)加熱法、微波輻射法和超聲波加熱法(Askari S.,Halladj R., Ultrasonics Sonochem,2012, 19(3): 554-559)等。SAPO-5分子篩的合成原料有磷源、硅源、鋁源和模板劑。磷源可以是磷酸、亞磷酸、磷酸鹽和磷氧化物;硅源可以是正硅酸乙酯、硅溶膠、白炭黑、水玻璃或它們?nèi)我獾幕旌衔铮讳X源可以是鋁溶膠、異丙醇鋁、假勃姆石、擬薄水鋁石、鋁酸鹽、鋁鹽、活性氧化鋁或它們?nèi)我獾幕旌衔?;模板劑可以是單一模板劑如:二乙胺(CN101302015A,2008)、三乙胺(張國(guó)宏等,石油化工,1989, 18(9): 600; Bhattacharya A., Das J., Mitra S., et al.,J Chem Technol Biotechnol,1992, 54(4): 399-407;Ojo A.F.,Dwyer J.,Dewing J.,et al.,J Chem Soc, Faraday Trans, 1992, 88(1): 105-112)、正丙胺、二丙胺(Xiao T.C., An L.D., Wang H.L.,Appl Catal A :General , 1995, 130 (2):187-194)、正丁胺、四乙基氫氧化銨(US 4440871,1984;李宏愿,梁娟,劉寶祥等,催化學(xué)報(bào),1987,8(1):103-107;Bhattacharya A., Das J., Mitra S., et al., J Chem Technol Biotechnol,1992,54(4):399-407)、四乙基氯化銨、四乙基溴化銨、四丙基氫氧化銨(US 4440871,1984)、四丁基氫氧化銨和二乙基乙醇胺(US 4440871)、四甲基胍(Wang J.Y., Song J.W., Xiao F.S., Microporous and Mesopo rous Materials, 2009,117 (3): 561-569)環(huán)亞甲基亞胺(Venkatathri N.J., Sci Ind Res, 2005,64(7):509-514)、環(huán)己胺(Young D., Davis M. E.,Zeolites,1991,11(3): 277- 281)。也可以是復(fù)合模板劑如:正丙胺與氟離子(趙大慶等, 高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào),1991,22(3):304)、二乙胺和四乙基氫氧化銨(李艷秋等,硅酸鹽通報(bào),2014, 33(12): 3177-3181)、三異丙胺和四丙基氫氧化銨、三乙醇胺和十六烷基三甲基溴化銨。

SAPO-5分子篩具有12元環(huán)結(jié)構(gòu),SAPO-34分子篩具有8元環(huán)結(jié)構(gòu),從熱力學(xué)角度考慮,SAPO-5分子篩的穩(wěn)定性弱于SAPO-34(Sung H. J.,Chang J. S.,Jin S. H., et al.,Microporous and Mesoporous Materials,2003, 64(1-3):33-39)。在SAPO-5分子篩合成過(guò)程中,易生成SAPO-34分子篩雜晶或SAPO-5/SAPO- 34復(fù)合分子篩,甚至SAPO-5轉(zhuǎn)晶生成純相SAPO-34分子篩。CN102372290A公開了一種SAPO-5和SAPO-34共生分子篩的合成方法,合成體系物料的物質(zhì)的量的配比為:Al2O3:P2O5: SiO2:R:H2O =1.0:(0.2-2.0):(0.1-2.0): (0.5-2.5):(20-100),R 代表模板劑。CN10237 2290A公開了一種SAPO-5和SAPO-34共生分子篩的制備方法,其用于甲醇轉(zhuǎn)化制烯烴的反應(yīng)中,丙烯收率可達(dá)到40%。CN 101450806A報(bào)道了一種利用三乙胺為模板劑合成具有AEI/CHA共晶結(jié)構(gòu)的分子篩的制備方法。CN103011195A 公開了一步制備氫型的SAPO-5 和SAPO-34 共生多級(jí)孔分子篩的方法。CN10467125 6 A公開了一種SAPO-5和SAPO-34共生的復(fù)合分子篩的制備方法,合成體系物料的物質(zhì)的量的配比為:Al2O3:P2O5:SiO2: R:H2O=(0.5-1.0): (0.5-2.0):(0.01-0.8): (1- 5): (10- 100),R 代表模板劑。

目前,文獻(xiàn)中也報(bào)道了一些選擇性合成SAPO-5和SAPO-34分子篩的方法。孟長(zhǎng)功等(孟長(zhǎng)功,周鳳歧,孟憲平等,無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào),1990,6(2):176-180)以三乙胺為模板劑,固定投料中硅、磷、鋁的摩爾比不變, 改變模板劑三乙胺的加入量, 實(shí)現(xiàn)對(duì)溶液p H 值的控制,選擇性合成了SAPO-5和SAPO-34分子篩。研究表明:當(dāng)Et3N/P2O5=0-1.68時(shí),此時(shí)溶膠的PH<6.00,生成產(chǎn)物為非孔型AlPO4;當(dāng)Et3N/ P2O5=1.68-2.08時(shí),此時(shí)溶膠的PH=6.00-7.40,生成產(chǎn)物為純相SAPO-5;當(dāng)Et3N/ P2O5=2.08-2.55時(shí),此時(shí)溶膠的PH=7.40-8.10,生成產(chǎn)物為SAPO-5和SAPO-34分子篩的混晶;當(dāng)Et3N/P2O5=2.55-4.30時(shí),此時(shí)溶膠的PH=8.10-13.6,生成產(chǎn)物為純相SAPO-34分子篩;繼續(xù)增大Et3N/P2O5,無(wú)固體產(chǎn)物生成。由此可見,其他條件都不改變, 僅改變模板劑的加入量調(diào)節(jié)溶液的pH 值, 可以選擇性合成出SAPO-5和SAPO-34分子篩。

何長(zhǎng)春等(何長(zhǎng)春,劉中民,楊立新,蔡光宇,天然氣化工,1993, 18(6):14-18)以三乙胺為模板劑合成SAPO-n分子篩,當(dāng)合成體系中TEA/(Al2O3 +P2O5 + SiO2)≤1.15,產(chǎn)物為SAPO-5分子篩和SAPO-34分子篩共生相,且隨著三乙胺用量的增加,SAPO-5分子篩的含量減小,SAPO-34分子篩的含量會(huì)增加;當(dāng)合成體系中1.15≤TEA/(Al2O3 +P2O5 + SiO2) ≤1.92時(shí),生成純相SAPO-34分子篩。

謝素娟等(謝素娟,李宏愿,趙修松,王清遐,石油化工, 1995, 24 (2):82-85)固定Al、P、Si和H2O的組成,使P/Al=1.0,Si/Al=1.6,H2O /Al=120,改變Et3/Al比,當(dāng)Et3/Al<1.0)時(shí),產(chǎn)物為雜晶,當(dāng)1.0≤Et3/Al<2.0時(shí),則有SAPO-5與雜晶共存,當(dāng)2.0≤Et3/Al≤4.0時(shí),產(chǎn)物為純相SAPO-5,隨著Et3/Al比值繼續(xù)增加,出現(xiàn)SAPO-5與SAPO-34共生,當(dāng)Et3/Al比增加到10.0-13.0時(shí),產(chǎn)物為純相SAPO-34。

肖天存等(肖天存,王海濤,蘇繼新等,分子催化,1998,12(4):246-252)以三乙胺(或四乙基氫氧化銨)為模板劑,硅源為硅凝膠、硅溶膠或正硅酸乙酯,反應(yīng)物按xRN:Al2O3:P2O5:1.5 SiO2:40H2O配料比混合,在200 ℃晶化24h時(shí)。 模板劑量較小會(huì)有致密相的AlPO4生成。當(dāng)Et3N/(Al +Si +P)≥0 .025 時(shí), 產(chǎn)物中開始有SAPO-5 分子篩產(chǎn)生;隨著Et3N 量的增加, SAPO-5的生成量逐漸增加, 而致密相的量減小。當(dāng)Et3N/(Al +Si +P)≥0 .2 時(shí), 致密相的AlPO4 消失, 產(chǎn)物為純的SAPO-5;但若Et3N/(Al +Si +P)≥0 .37 , 產(chǎn)物中除了SAPO-5 外, 開始有SAPO-34 生成, 且SAPO-34 量隨模板劑量的增加而增加;當(dāng)Et3N/(Al +Si +P)為0 .57時(shí), 產(chǎn)物中無(wú)SAPO-5 , 幾乎全部是SAPO-34 分子篩。當(dāng)以Et4NOH 為模板劑時(shí), 情況與Et3N 反應(yīng)體系的結(jié)果相似, 只生成純SAPO-5 的范圍更窄(0.18 <Et4NOH/(Al +Si +P)≤0 .30), SAPO-34 的生成范圍更寬些。在比值為0.6 的范圍內(nèi), 增加Et4NOH的量均有利于SAPO-34 的生成。

Bardiya Valizadeh等(Bardiya Valizadeh, Sima Askari, Rouein Halladj and Amin Haghmoradi, 2014, 44:79–83)以三乙胺、異丙醇鋁和正硅酸乙酯為原料,凝膠中各物種的物質(zhì)的量的配比為1Al2O3: 1P2O5: 0.6SiO2:xTEA:70H2O(x=2,4,6),模板劑用量少(x=2),生成SAPO-5分子篩;模板劑用量大x=6,生成SAPO-34分子篩;二者之間(x=4)易于生成SAPO-5和SAPO-34混晶或復(fù)合分子篩。

XuYan等(Yan Xu, Peter J. Maddox and John W. Couves, J. Chem. Soc., Faraday Trans., 1990,86, 425-429)以三乙胺為模板劑合成SAPO-n分子篩,加入HF可以提高SAPO-34分子篩的結(jié)晶度,縮短SAPO-34誘導(dǎo)期而降低SAPO-34晶體生長(zhǎng)速度。改變?nèi)野泛虷F用量,可以選擇性合成SAPO-5、SAPO-11和SAPO-34分子篩。

劉紅星等(劉紅星,謝在庫(kù),張成芳等,催化學(xué)報(bào)2003,24 (11):849-855)以三乙胺為模板劑,分別以擬薄水鋁石和硅溶膠為鋁源和硅源,晶化液的摩爾配比為l.0Al2O3:l.0P2O5:0.3SiO2:3.0Et3N:60H2O:0.03HF。在200 ℃下晶化時(shí)間短,生成SAPO-5分子篩,隨著晶化時(shí)間的延長(zhǎng), SAPO-5分子篩消失了,當(dāng)晶化過(guò)程達(dá)到60h時(shí)出現(xiàn)純相SAPO-34分子篩。

何長(zhǎng)春等(何長(zhǎng)春,劉中民,楊立新等,天然氣化工,1993,18 (6): 14-18)在三乙胺模板劑體系中,堿性條件有利于SAPO-34的生成,酸性條件有利于SAPO-5的生成。當(dāng)pH≥8時(shí),產(chǎn)物為純相SAPO-34;當(dāng)PH=3-8之間時(shí),產(chǎn)物為SAPO-34和SAPO-5的混合物,當(dāng)PH≤3時(shí),產(chǎn)物為SAPO-5。

趙大慶等(趙大慶,龐文琴,姚秀琴等,高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào),12(3):304-306)以三丙胺為模板劑,在0 .24≤n-Pr3N/(P+Al+Si)≤0 .33 的范圍內(nèi), 可得到純SAPO-5 分子篩。超出此范圍, 增加模板劑的量會(huì)伴生SAPO-34。

在原料和原料配比都相同的條件下,采用不同的加料順序和晶化升溫方式,可以合成出不同的SAPO 分子篩。Bardiya Valizadeh 等(Bardiya Valizadeh, Sima Askari, Rouein Halladj and Amin Haghmoradi, Synthesis and Reactivity in Inorganic, Metal-Organic, and Nano-Metal Chemistry, 44:79–83, 2014)以三乙胺、異丙醇鋁和正硅酸乙酯為原料,凝膠中各物種的物質(zhì)的量的配比為1Al2O3:1P2O5:0.6SiO2: 4TEA: 70H2O,低溫(170℃)易于生成純相SAPO-5分子篩,隨著溫度的升高,會(huì)發(fā)生SAPO-5分子篩部分轉(zhuǎn)晶生成SAPO-34分子篩,而高溫(220℃)易于生成純相SAPO-34分子篩。

李艷秋等(李艷秋,王日杰,楊曉霞,硅酸鹽通報(bào),2014,33(12):3177-3181)采用水熱法以擬薄水鋁石為鋁源,硅溶膠為硅源,四乙基氫氧化銨和二乙胺為模版劑,按n(Al2O3):n(P2O5):n(SiO2):n(TEAOH):n(DEA): n(H2O) = 1:1:0.6:1:1:60的配比,通過(guò)改變加料順序和晶化條件,選擇性合成純相SAPO-5 、SAPO-34或二者的混晶分子篩。先加磷酸最后加模版劑,200 ℃直接晶化有利于SAPO-34 分子篩的生成。先加模版劑最后加磷酸,程序升溫(以1.5 ℃ /min 的速率從80 ℃程序升溫至200 ℃,保持200 ℃晶化一段時(shí)間,總晶化時(shí)間24 h) ,晶化有利于SAPO-5 分子篩的生成。

劉旭光等(劉旭光,陳圣博,張寶泉,化工學(xué)報(bào),2013,64(2):735-741)利用固相轉(zhuǎn)化法研究了升溫速率和晶化模式對(duì)SAPO-5和SAPO-34分子篩結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,在高升溫速率(140℃·h-1)和低升溫速率(5.8℃·h-1)下能合成純相SAPO-5分子篩,在中等升溫速率(17.5-70℃·h-1)下則有SAPO-34分子篩與SAPO-5伴生。此外,晶化模式對(duì)SAPO-5分子篩的形貌有顯著影響。在中等升溫速率下,動(dòng)態(tài)晶化形成的SAPO-5分子篩為球形,靜態(tài)晶化則為六邊形片狀。在高升溫速率和低升溫速率下,晶化模式不影響SAPO-5分子篩的形貌。

Nazmul Abedin Khan 等(Nazmul Abedin Khan, Jung Hwa Park, Sung Hwa Jhung, Materials Research Bulletin,2010,45(4):377–381)以三乙胺和TEEDA (N,N, N',N'-四乙基乙二胺)為模板劑,擬薄水鋁石為鋁源,硅溶膠為硅源(HS-40),按照反應(yīng)物物質(zhì)的量的配比為Al2O3:0.8P2O5: SiO2: 3.5 TEA:50H2O (pH=9.7)和Al2O3:1.0P2O5: 1/3SiO2:1.0TEEDA: 100H2O (pH=5.8) 分別采用微波輻射法和水熱加熱法合成SAPO-n分子篩。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),微波輻射法合成純相SAPO-5分子篩,且晶化時(shí)間短(1h或2h);而采用常規(guī)水熱合成法合成的產(chǎn)物為純相SAPO-34分子篩,且晶化時(shí)間長(zhǎng)(24h或48h)。

總的來(lái)說(shuō),目前選擇性合成SAPO-5和SAPO-34分子篩的方法都是通過(guò)改變合成體系模板劑用量、堿度,改變加料順序、晶化時(shí)間和加熱方式來(lái)實(shí)現(xiàn)的。



技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:

本發(fā)明要解決的技術(shù)問(wèn)題是提供一種控制簡(jiǎn)單的選擇性合成純相SAPO-5和SAPO-34分子篩的方法。

為解決以上技術(shù)問(wèn)題,本發(fā)明采用的技術(shù)方案是:

一種選擇性合成純相SAPO-5和SAPO-34分子篩的方法,包括步驟:按比例將鋁源、硅源、磷源、氟化鈉和模板劑三乙胺加入水中,在室溫?cái)嚢杈鶆?,再加入炭黑,在室溫下攪拌均勻,得到混合溶液A,將混合溶液A轉(zhuǎn)入高壓反應(yīng)釜,在180-220℃下水熱晶化60-80小時(shí),冷卻后洗滌、干燥,即得產(chǎn)品;

制備SAPO-5時(shí),混合溶液A中各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1: 1.44:2.1:0.11:3.1:193,R 代表模板劑三乙胺;

制備SAPO-34時(shí),混合溶液A中各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1:n:2.1:0.11:3.1:193,R 代表模板劑三乙胺,0.72≤n<1.44或1.44<n≤2.2。

作為優(yōu)選的技術(shù)方案,所述的鋁源選自擬薄水鋁石、氫氧化鋁、硫酸鋁和硝酸鋁中的一種。

作為優(yōu)選的技術(shù)方案,所述的硅源選自硅溶膠、白炭黑、M-5、HS-40和HS-30中的一種。

作為優(yōu)選的技術(shù)方案,所述的磷源選自磷酸、亞磷酸和焦磷酸中的一種。

作為優(yōu)選的技術(shù)方案,混合溶液A轉(zhuǎn)入高壓反應(yīng)釜后,在200℃下水熱晶化72小時(shí)。

本發(fā)明提供的方法,只改變炭黑的用量,即可選擇性合成純相SAPO-5和SAPO-34分子篩,反應(yīng)過(guò)程更容易控制,反應(yīng)體系中硅源、鋁源、磷源、模板劑和水的用量不變,即合成體系的pH值和模板劑用量不變,這與文獻(xiàn)中選擇性合成SAPO-5和SAPO-34的條件不同。同時(shí),合成過(guò)程的晶化溫度和晶化時(shí)間固定不變,不需要程序升溫、不需要微波反應(yīng)器,操作過(guò)程簡(jiǎn)單方便。

此外,該方法的重復(fù)性好。

另外,合成的SAPO-5分子篩形貌呈長(zhǎng)方體。

附圖說(shuō)明

圖1是實(shí)施例1所合成出的純相SAPO-34分子篩樣品的X射線衍射(XRD)圖。

圖2是實(shí)施例2所合成出的純相SAPO-5分子篩樣品的X射線衍射(XRD)圖。

圖3是實(shí)施例2所合成出的純相SAPO-5分子篩樣品的掃描電鏡圖(SEM)圖。

圖4是實(shí)施例3 所合成出的純相SAPO-34分子篩樣品的X射線衍射(XRD)圖。

具體實(shí)施方式

實(shí)施例1 純相SAPO-34分子篩的合成

首先將6.27 g擬薄水鋁石溶解在75.0 g去離子水中, 然后依次加入4.60 ml硅溶膠、5.00ml磷酸、0.110g 氟化鈉和10.0ml三乙胺(R),攪拌均勻,然后在攪拌下,加入0.200 g炭黑,加完后繼續(xù)攪拌1 h使之混合均勻。各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1:0.72:2.1:0.11:3.1:193,將上述反應(yīng)溶膠密封于150 ml帶聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,在200℃下晶化72小時(shí),反應(yīng)釜取出后迅速降至室溫,過(guò)濾分離出固體產(chǎn)物,并用去離子水洗滌至中性,100℃干燥過(guò)夜,即得產(chǎn)品,經(jīng)X射線衍射(XRD)檢驗(yàn)為純相SAPO-34分子篩的晶相結(jié)構(gòu),樣品的X射線衍射(XRD)圖見附圖1。

實(shí)施例2 純相SAPO-5分子篩的合成

首先將6.27 g擬薄水鋁石溶解在75.0 g去離子水中, 然后依次加入4.60 ml硅溶膠、5.00ml磷酸、0.110g 氟化鈉和10.0ml三乙胺,攪拌均勻,然后在攪拌下,加入0.400 g炭黑,加完后繼續(xù)攪拌1 h使之混合均勻。各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1:1.44:2.1:0.11:3.1:193,將上述反應(yīng)溶膠密封于150 ml帶聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,在200℃下晶化72小時(shí),反應(yīng)釜取出后迅速降至室溫,過(guò)濾分離出固體產(chǎn)物,并用去離子水洗滌至中性,100℃干燥過(guò)夜,即得產(chǎn)品,經(jīng)X射線衍射(XRD)檢驗(yàn)為純相SAPO-5分子篩的晶相結(jié)構(gòu),樣品的X射線衍射(XRD)圖見附圖2。樣品的SEM圖見附圖3。

實(shí)施例3 純相SAPO-34分子篩的合成

首先將6.27 g擬薄水鋁石溶解在75.0 g去離子水中, 然后依次加入4.60 ml硅溶膠、5.00ml磷酸、0.110g 氟化鈉和10.0ml三乙胺,攪拌均勻,然后在攪拌下,加入0.600 g炭黑,加完后繼續(xù)攪拌1 h使之混合均勻。各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1:2.2:2.1:0.11:3.1:193,將上述反應(yīng)溶膠密封于150 ml帶聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,在200℃下晶化72小時(shí),反應(yīng)釜取出后迅速降至室溫,過(guò)濾分離出固體產(chǎn)物,并用去離子水洗滌至中性,100℃干燥過(guò)夜,即得產(chǎn)品,經(jīng)X射線衍射(XRD)檢驗(yàn)為純相SAPO-34分子篩的晶相結(jié)構(gòu),樣品的X射線衍射(XRD)圖見附圖4。

實(shí)施例4 純相SAPO-5分子篩的合成

首先將9.18 g硝酸鋁溶解在75.0 g去離子水中, 然后依次加入1.38g M-5、4.72ml亞磷酸、0.110g 氟化鈉和10.0ml三乙胺(R),攪拌均勻,然后在攪拌下,加入0.400 g炭黑,加完后繼續(xù)攪拌1 h使之混合均勻。各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1:1.44:2.1:0.11:3.1:193,將上述反應(yīng)溶膠密封于150 ml帶聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,在220℃下晶化60小時(shí),反應(yīng)釜取出后迅速降至室溫,過(guò)濾分離出固體產(chǎn)物,并用去離子水洗滌至中性,100℃干燥過(guò)夜,即得產(chǎn)品。

實(shí)施例5 純相SAPO-34分子篩的合成

首先將32.6 g硫酸鋁溶解在59.2 g去離子水中, 然后依次加入1.4g 白炭黑、5.00ml磷酸、0.110g 氟化鈉和10.0ml三乙胺,攪拌均勻,然后在攪拌下,加入0.600 g炭黑,加完后繼續(xù)攪拌1 h使之混合均勻。各物種物質(zhì)的量比為SiO2:Al2O3:C:P2O5: NaF:R:H2O=1.0:2.1:2.2:2.1:0.11:3.1:193,將上述反應(yīng)溶膠密封于150 ml帶聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼高壓反應(yīng)釜中,在180℃下晶化80小時(shí),反應(yīng)釜取出后迅速降至室溫,過(guò)濾分離出固體產(chǎn)物,并用去離子水洗滌至中性,100℃干燥過(guò)夜,即得產(chǎn)品。

實(shí)施例6 純相SAPO-34分子篩的合成

與實(shí)施例5的區(qū)別在于鋁源為7.67 g氫氧化鋁,硅源為3.5ml HS-40。

實(shí)施例7 純相SAPO-5分子篩的合成

與實(shí)施例4的區(qū)別在于磷源為8.5 g焦磷酸,硅源為4.6ml HS-30。

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