處理陶瓷組件中接頭的方法
【專利摘要】一種用于在兩個(gè)或更多個(gè)成形的陶瓷結(jié)構(gòu)之間形成改善的密封接頭的方法，所述方法包括提供通過(guò)接頭接合在一起的至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)，該接頭包括硅、硅合金和硅化合物中的一種或更多種，該接頭包括在所述接合的結(jié)構(gòu)內(nèi)部的暴露部分；然后把所述接頭的一種或更多種的硅、硅合金和硅化合物中的至少一部分轉(zhuǎn)化成氮化硅和/或碳化硅，理想地在該接頭的至少一個(gè)內(nèi)部暴露部分進(jìn)行，從而當(dāng)在由密封在一起的陶瓷結(jié)構(gòu)形成的裝置之內(nèi)使用侵蝕性化學(xué)品時(shí)，為該接頭提供增加的耐化學(xué)性。所述陶瓷結(jié)構(gòu)理想地包括碳化硅。
【專利說(shuō)明】處理陶瓷組件中接頭的方法
[0001] 本申請(qǐng)根據(jù)35USC119要求于2011年11月29日提交的美國(guó)臨時(shí)專利申請(qǐng)序列第 61/564511號(hào)的優(yōu)先權(quán)，本文以該申請(qǐng)為基礎(chǔ)并將其全文通過(guò)引用結(jié)合于此。
[0002] 領(lǐng)域
[0003] 本發(fā)明涉及處理陶瓷塊組件中的兩個(gè)陶瓷塊之間的接頭的方法，具體來(lái)說(shuō)，涉及 處理陶瓷塊組件中的兩個(gè)陶瓷塊之間的接頭從而增加所述接頭的化學(xué)耐久性的方法，其中 所述接頭包括娃、娃合金和娃化合物中的一種或更多種。
[0004] 概述
[0005] 微反應(yīng)器，或者具有最小尺寸為微米至最高達(dá)數(shù)十毫米規(guī)格的通道的連續(xù)流反應(yīng) 器，相對(duì)于常規(guī)間歇式反應(yīng)器具有許多優(yōu)點(diǎn)，包括能效、反應(yīng)條件控制、安全性、可靠性、生 產(chǎn)效率、可放大性和便攜性的非常明顯的提升。在這種微反應(yīng)器中，化學(xué)反應(yīng)通常限制在這 種通道之內(nèi)并連續(xù)進(jìn)行。
[0006] 對(duì)于耐久微反應(yīng)器，當(dāng)使用了如無(wú)機(jī)酸或者苛性溶液的腐蝕性化合物時(shí)，高的耐 化學(xué)性至關(guān)重要。因?yàn)楦叨确艧峄蛭鼰岱磻?yīng)對(duì)傳熱的要求，高熱擴(kuò)散系數(shù)也是理想的。
[0007] 目前，使用如Pyrex?和氧化鋁的玻璃和陶瓷材料來(lái)制備微反應(yīng)器。但是，玻璃容 易受到強(qiáng)堿溶液的侵蝕，且對(duì)于有些應(yīng)用而言，玻璃甚至氧化鋁的熱導(dǎo)率都低于所需的熱 導(dǎo)率。在許多微反應(yīng)器應(yīng)用中，使用強(qiáng)堿溶液作為反應(yīng)物或者來(lái)淬滅涉及酸的反應(yīng)，因此需 要對(duì)強(qiáng)堿溶液的抗性，特別是在升高的溫度下。
[0008] 碳化硅（SiC)同時(shí)具有優(yōu)異的耐化學(xué)性和高的熱導(dǎo)率，但通常造價(jià)昂貴。當(dāng)制備 具有通過(guò)把兩種或更多種板密封在一起來(lái)形成的封閉通道的微反應(yīng)器時(shí)，特別艱難和/或 昂貴的是在碳化硅板之間形成接頭。
[0009] 接合SiC板的方法之一是在高溫如2200°C下的SiC板之間的熱擴(kuò)散，通常需要高 壓惰性氣氛和/或顯著的機(jī)械壓力，所述機(jī)械壓力在這么高的溫度下可能難以施加，或者 花費(fèi)大。
[0010] 另一種潛在方法是在1800°C的相對(duì)低的溫度下，接合SiC板來(lái)形成反應(yīng)連接的 SiC，但反應(yīng)連接的SiC不耐熱堿性溶液如NaOH或Κ0Η。
[0011] 接合SiC的又一種方法是用基于硅的釬焊材料把板連接在一起。這在如1450°C的 相對(duì)低的加工溫度下形成機(jī)械強(qiáng)度高的接頭，但在高溫下也不耐強(qiáng)堿溶液如NaOH或Κ0Η。
[0012] 本發(fā)明提供在兩個(gè)或更多個(gè)成形的陶瓷結(jié)構(gòu)之間形成改善的密封接頭的方法。所 述方法包括以下步驟。首先，提供通過(guò)接頭接合在一起的至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)，該接頭 包括硅、硅合金和硅化合物中的一種或更多種。所述接頭包括暴露于所述接合的結(jié)構(gòu)外部 和/或內(nèi)部的暴露部分。其次，把所述接頭的一種或更多種的硅、硅合金和硅化合物中的至 少一部分轉(zhuǎn)化成氮化硅和/或碳化硅。這種轉(zhuǎn)化應(yīng)該在接頭的至少內(nèi)部暴露部分進(jìn)行，從 而當(dāng)在由密封在一起的陶瓷結(jié)構(gòu)形成的裝置之內(nèi)使用侵蝕性化學(xué)品時(shí)，為接頭提供增加的 耐化學(xué)性。
[0013] 在下文參考附圖描述了本發(fā)明方法的某些變化形式和實(shí)施方式，緊接下來(lái)對(duì)所述 附圖作簡(jiǎn)要描述。
[0014] 附圖簡(jiǎn)要說(shuō)明
[0015] 當(dāng)結(jié)合以下附圖閱讀下面對(duì)本發(fā)明的【具體實(shí)施方式】的詳細(xì)描述時(shí)，可對(duì)其形成最 好的理解，附圖中相同的結(jié)構(gòu)用相同的附圖標(biāo)記表示，其中 ：
[0016] 圖1是具有可用于本發(fā)明的方法的基于硅的接頭的陶瓷組件的橫截面示意圖；
[0017] 圖2是本發(fā)明的方法的步驟的流程圖；
[0018] 圖3是可用于本發(fā)明的方法的溫度分布的一種實(shí)例；
[0019] 圖4和5是具有用本發(fā)明的方法改善的接頭的測(cè)試組件在腐蝕測(cè)試之前和之后的 光學(xué)照片；
[0020] 圖6和7是市售本體氮化硅盤在腐蝕測(cè)試之前和之后的對(duì)比光學(xué)照片。
[0021] 發(fā)明詳述
[0022] 下面概括性地參考附圖1-3,對(duì)這些結(jié)果以及可通過(guò)本發(fā)明方法獲得的其他有益 結(jié)果進(jìn)行描述。
[0023] 根據(jù)本發(fā)明的一方面，提供了一種用于在形成的或成形的至少第一和第二陶瓷結(jié) 構(gòu)之間形成改善的密封接頭的方法。所述方法包括提供至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)，例如圖 1中的第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)20、30,已經(jīng)通過(guò)接頭40接合在一起，該接頭40包括硅、硅合金 和硅化合物中的一種或更多種。接頭40包括暴露在所得組件10內(nèi)部的暴露部分（因之前 接合至少第一和第二接合的陶瓷結(jié)構(gòu)20、30而造成的），通常還包括在該組件外部的暴露 部分44。所述方法包括把所述接頭40的一種或更多種的硅、硅合金和硅化合物中的至少一 部分轉(zhuǎn)化成氮化硅和/或碳化硅。這種轉(zhuǎn)化應(yīng)該在接頭的至少一個(gè)內(nèi)部暴露部分42進(jìn)行， 從而當(dāng)在由密封在一起的陶瓷結(jié)構(gòu)20、30形成的組件之內(nèi)使用侵蝕性化學(xué)品時(shí)，為接頭40 提供增加的耐化學(xué)性。
[0024] 首先，通過(guò)用包括硅、硅合金和硅化合物中的一種或更多種的釬焊材料把第一和 第二陶瓷結(jié)構(gòu)釬焊（brazing)在一起，來(lái)理想地構(gòu)建在圖1所示的陶瓷結(jié)構(gòu)20、30之間 的接頭40?？捎脕?lái)實(shí)施這個(gè)過(guò)程的一種理想的方法如專利公開(kāi)第US20090280299號(hào)（對(duì) 應(yīng)于專利EP2066474)所述，其題目為"用于制造碳化硅換熱器裝置的方法，以及用該方法 制備的碳化娃裝置，'（Process For Manufacturing a Silicon Carbide Heat Exchanger Device, and Silicon Carbide Device Produced by the Process)。如 US20090280299所 述，可通過(guò)下述方法把兩個(gè)或更多個(gè)陶瓷結(jié)構(gòu)接合在一起，所述方法包括還在生坯狀態(tài)時(shí)， 以待用于接合該結(jié)構(gòu)的構(gòu)型把結(jié)構(gòu)堆疊在一起，然后一起燒制這樣堆疊的結(jié)構(gòu)。這種方法 減少了相鄰塊之間的間隙變化，并允許實(shí)施把陶瓷結(jié)構(gòu)釬焊在一起的附加步驟，而在燒結(jié) 步驟后無(wú)需任何研磨和/或加工。根據(jù)本文所述的一種替代方法，避免在燒結(jié)后研磨和加 工待接合的表面，可提供更強(qiáng)、更耐久的接頭。但是，作為用于本文所述的替代方式，如果在 適當(dāng)?shù)那闆r下有需要，可在燒結(jié)之后和釬焊之前使用研磨/加工。US20090280299所述的方 法特別適于本文，來(lái)形成和密封碳化硅（SiC)結(jié)構(gòu)。本文所述的方法還特別理想地用于SiC 結(jié)構(gòu)，盡管使用其它材料如氮化硅、氧化鋁以及潛在的其它陶瓷和/或耐火材料，這些方法 也可潛在地提供優(yōu)勢(shì)。
[0025] 根據(jù)本發(fā)明的一方面，如圖2的簡(jiǎn)要流程圖所示，在流程圖的步驟50中，提供至少 兩個(gè)（第一和第二）陶瓷結(jié)構(gòu)，在它們之間有接頭；在步驟60中，于惰性氣氛中把所述至少 兩個(gè)陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭加熱到1300-1450°C的溫度范圍中，然后在步驟70中，把惰性氣 氛轉(zhuǎn)換成反應(yīng)性氣氛，使所述接頭的至少一部分的硅、硅合金和硅化合物轉(zhuǎn)化成氮化硅和/ 或碳化硅。惰性氣氛可以具有大氣壓力，或者可以是大氣壓力以上的加壓惰性氣氛。反應(yīng) 性氣氛可包括不同氣體的混合物。
[0026] 在本發(fā)明的替代實(shí)施方式中，把接頭的至少一部分的硅、硅合金和硅化合物轉(zhuǎn)換 成氮化硅，所述反應(yīng)性氣氛理想地包括氮?dú)饣虻獨(dú)夂蜌錃狻Ｔ诒景l(fā)明的替代實(shí)施方式中，把 接頭的至少一部分的硅、硅合金和硅化合物轉(zhuǎn)換成碳化硅，所述反應(yīng)性氣氛包括一種或更 多種含碳?xì)怏w。
[0027] 在適用于本發(fā)明的任意替代方法的任選步驟75中，在轉(zhuǎn)換到反應(yīng)性氣氛之后， 可把所述兩個(gè)或更多個(gè)第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭保持在1300-1450°C的溫度范圍中，保持 1-4小時(shí)范圍的時(shí)段。不管有沒(méi)有這個(gè)任選的步驟，轉(zhuǎn)換到反應(yīng)性氣氛之后，理想地在步驟 80中把所述第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭的溫度升高到最高達(dá)1500-1600°C的溫度范 圍，或者至少升高到高于所述接頭的一種或更多種硅、硅合金和硅化合物的熔點(diǎn)的溫度。
[0028] 圖3顯示了 一種溫度分布TP，顯示了 Y軸的以°C為單位的溫度隨X軸的以小時(shí)為 單位的時(shí)間的關(guān)系。在第一時(shí)段Pl中，包括把溫度從約〇°C或約室溫，升高到約1400°C，在 惰性氣氛中加熱所述兩個(gè)或更多個(gè)陶瓷結(jié)構(gòu)和它們之間的所述接頭。在第二時(shí)段P2中，把 所述陶瓷結(jié)構(gòu)和它們之間的所述接頭保持在包括氮?dú)夂秃細(xì)怏w中的至少一種的反應(yīng)性 氣氛中，從而把所述接頭的至少一種內(nèi)部暴露部分轉(zhuǎn)化成碳化硅和氮化硅中的至少一種。 如圖所示，P2理想地包括把溫度進(jìn)一步升高至高于Pl中出現(xiàn)的溫度，理想地為如上所述的 1500-1600°C的溫度范圍。
[0029] 氮化硅實(shí)施例
[0030] 下文的實(shí)施例顯示了在碳化硅（SiC)陶瓷結(jié)構(gòu)之間形成氮化硅（Si3N 4)接頭。Si3N4 接合的SiC是用于微反應(yīng)器（具有毫米到幾十毫米尺度流動(dòng)通道寬度的流動(dòng)反應(yīng)器）的潛 在材料，因?yàn)樵趹?yīng)用條件下（即從-200°C到300°C的溫度），它提供高的熱擴(kuò)散系數(shù)和優(yōu)異 的耐化學(xué)性。通過(guò)氮化（nitriding)已經(jīng)存在于SiC結(jié)構(gòu)之間的娃（Si)接頭來(lái)形成Si 3N4 接頭，接頭厚度為約2-3微米至最高達(dá)約50-70微米，具體取決于所述基于硅的接頭的起始 厚度。氮化以后，Si3N 4接頭具有與之前存在的接頭相同或相似的厚度。
[0031] 氮化過(guò)程包括3個(gè)主要步驟：1)通過(guò)在惰性氣體環(huán)境中如在氬氣、氦氣或惰性氣 體的混合物中使接頭接近它的熔點(diǎn)（硅的熔點(diǎn)：1410°C)來(lái)軟化Si接頭（或者使硅表面活 性最大化）；2)在低于接頭熔點(diǎn)的溫度下轉(zhuǎn)換到純N 2氣體；3)繼續(xù)加熱最高達(dá)約1600°C， 用來(lái)更完全地氮化和強(qiáng)化Si3N4連接。因?yàn)楣杞饘俚闹旅軐樱_(kāi)始于硅的暴露表面，并 隨后繼續(xù)進(jìn)入接頭的內(nèi)部。本發(fā)明的燒制分布有助于維持接頭的原始形狀，例如厚度，并完 成氮化，形成強(qiáng)力連接。
[0032] 在這種方法得到的結(jié)構(gòu)中，Si3N4在SiC結(jié)構(gòu)的兩表面之間起著"膠水"的作用； Si 3N4連接在SiC顆粒的表面上形成，之前SiC顆粒在這里與接頭的硅連接。這種類型的連 接和Si 3N4連接的SiC復(fù)合材料是不同的，其中SiC顆粒通常可在環(huán)繞各SiC顆粒的所有方 向上（或在多個(gè)點(diǎn)上）與Si 3N4連接。因?yàn)楸景l(fā)明的方法中與SiC顆粒表面的連接有限， Si3N 4連接必須強(qiáng)有力，這可通過(guò)氮化液態(tài)或粘性狀態(tài)的硅金屬表面來(lái)取得。所得Si3N4接 頭是純反應(yīng)形成的氮化硅，因此它具有高強(qiáng)度、高斷裂韌度、良好的熱導(dǎo)率、良好的抗熱沖 擊性和良好的化學(xué)耐久性。它耐大多數(shù)的酸和堿溶液。
[0033] 耐腐蝕測(cè)試證明了通過(guò)本發(fā)明的方法取得的在Si3N4和SiC組件之間的強(qiáng)力連接。 在耐腐蝕方面，該接頭優(yōu)于硅接頭，如在升高的溫度下的強(qiáng)堿溶液中的腐蝕測(cè)試所示（30 重量％ NaOH在220°C下腐蝕160小時(shí)）。從布斯特公司（Boostec SA)獲得參比樣品（基 于硅的SiC-無(wú)氮化）。樣品由用受專利保護(hù)的硅合金B(yǎng)raSiC?接頭釬焊的兩致密碳化硅板 組成。同時(shí)把參比樣品和發(fā)明樣品置于堿介質(zhì)的侵蝕之下（30重量％ NaOH在220°C下腐蝕 160小時(shí)）。具有基于硅的標(biāo)準(zhǔn)接頭的樣品SiC塊完全分離，接頭材料溶解。相反，通過(guò)根 據(jù)本發(fā)明的方法制備的接頭連接的SiC樣品仍然保持接合狀態(tài)，接頭可看出一些腐蝕，但 接頭整體上仍然是完整的。這顯示于圖4和5的數(shù)碼光學(xué)照片圖像中。圖4是根據(jù)本發(fā)明 的方法處理的樣品的圖像。（在圖4所示的盤中，Si 3N4接頭在該盤的中間并接合兩半圓。） 圖5是圖4所示的組件在30重量％ NaOH中于220°C進(jìn)行160小時(shí)的腐蝕測(cè)試之后的圖片。 可看到接頭有些腐蝕（水平線），但接頭仍然是完整的。
[0034] 為了提供良好的氮化效果，同時(shí)避免損失接頭的任何區(qū)域，可使用下述的溫度分 布：在Ar環(huán)境中燒制到最高達(dá)1380°C，然后轉(zhuǎn)換到N 2氣體中，無(wú)溫度保持。改變到N2環(huán)境 中以后，以低的速率如20°C /小時(shí)繼續(xù)加熱到最高達(dá)1500°C，然后最終在1580°C下保持2 小時(shí)。光學(xué)圖像表明，接頭具有與起始硅接頭相同的形狀。因此，看來(lái)在這種燒制條件下， 接頭沒(méi)有損失。
[0035] 有趣的是，根據(jù)本發(fā)明制備的Si3N4接頭比市售的氮化硅結(jié)構(gòu)具有更好的化學(xué)耐 久性。圖6和7是市售的氮化硅盤在進(jìn)行與圖4和5所示的接頭相同的測(cè)試之前和之后的 光學(xué)照片。本體氮化硅盤的結(jié)構(gòu)完整性被測(cè)試顯著損壞。
[0036] 許多類型的有用的制品可用本文所述的方法來(lái)制備，包括用于實(shí)施各種類型的化 學(xué)或物理過(guò)程的坩鍋、換熱器和容器。所述方法特別適于和預(yù)期用于形成流動(dòng)反應(yīng)器或在 流動(dòng)反應(yīng)器中使用的模塊，特別是用于需要或特別受益于高傳熱速率和極高化學(xué)耐久性的 反應(yīng)的那些。
[0037] 本發(fā)明所揭示的方法及其生產(chǎn)的裝置通常可用來(lái)進(jìn)行任何工藝，所述工藝包括在 微型結(jié)構(gòu)中對(duì)流體或流體混合物，包括多相流體混合物-包括還含有固體的流體或流體 混合物，包括多相流體混合物--進(jìn)行混合、分離、萃取、結(jié)晶、沉淀或其他的工藝過(guò)程。所 述加工可以包括物理加工、化學(xué)反應(yīng)、生物化學(xué)加工或者任意其他形式的加工過(guò)程，所述化 學(xué)反應(yīng)被定義為導(dǎo)致有機(jī)物、無(wú)機(jī)物或者有機(jī)物和無(wú)機(jī)物都發(fā)生相互轉(zhuǎn)化的過(guò)程。以下列 出了可以通過(guò)所揭示的方法和/或裝置進(jìn)行的反應(yīng)的非限制性例子：氧化；還原；取代；消 除；加成；配體交換；金屬交換；以及離子交換。更具體地，以下列出了可以通過(guò)所揭示的 方法和/或裝置進(jìn)行的反應(yīng)的任意非限制性例子：聚合；烷基化；脫烷基化；硝化；過(guò)氧化； 磺化氧化；環(huán)氧化；氨氧化；氫化；脫氫；有機(jī)金屬反應(yīng)；貴金屬化學(xué)/均相催化劑反應(yīng)；羰 基化；硫羰基化；烷氧基化；齒化；脫氫齒化；脫齒化；加氫甲?；?；羧化；脫羧；胺化；芳基 化；肽偶聯(lián)；醇醛縮合；環(huán)化縮合；脫氫環(huán)化；酯化；酰胺化；雜環(huán)合成；脫水；醇解；水解； 氨解；醚化；酶合成；縮酮化（ketalization);阜化；異構(gòu)化；季銨化；甲?；?；相轉(zhuǎn)移反應(yīng)； 甲硅烷化；腈合成；磷酸化；臭氧分解；疊氮化物化學(xué)；復(fù)分解；氫化硅烷化；偶聯(lián)反應(yīng)；以 及酶反應(yīng)。
[0038] 應(yīng)當(dāng)指出，本文所用的諸如"優(yōu)選"、"常用"和"通常"之類的詞語(yǔ)不是用來(lái)限制 本發(fā)明要求保護(hù)的范圍，也不表示某些特征對(duì)本發(fā)明要求保護(hù)的結(jié)構(gòu)或者功能來(lái)說(shuō)是重要 的、關(guān)鍵的或者甚至是必不可少的。相反地，這些術(shù)語(yǔ)僅僅用來(lái)表示本發(fā)明實(shí)施方式的特定 方面，或者強(qiáng)調(diào)可以或者不可以用于本發(fā)明特定實(shí)施方式的替代的或附加的特征。
[0039] 以上結(jié)合【具體實(shí)施方式】詳細(xì)描述了本發(fā)明的主題內(nèi)容，顯而易見(jiàn)的是，在不背離 所附權(quán)利要求書(shū)限定的本發(fā)明范圍的前提下可以有一些改良和變化。更具體的，盡管本發(fā) 明的一些方面在本文中被認(rèn)為是優(yōu)選的或者特別有益的，但應(yīng)考慮到本發(fā)明不一定限于這 些方面。
[0040] 應(yīng)注意，以下權(quán)利要求書(shū)中的一項(xiàng)或多項(xiàng)權(quán)利要求使用術(shù)語(yǔ)"其特征在于"作為過(guò) 渡語(yǔ)。出于限定本發(fā)明的目的，應(yīng)當(dāng)指出，在權(quán)利要求中用該術(shù)語(yǔ)作為開(kāi)放式過(guò)渡短語(yǔ)來(lái)引 出對(duì)一系列結(jié)構(gòu)特征的描述，應(yīng)當(dāng)對(duì)其作出與更常用的開(kāi)放式引導(dǎo)語(yǔ)"包括"類似的解釋。
【權(quán)利要求】
1. 一種用于在形成的或成形的至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)之間形成改善的密封接頭的 方法，所述方法包括： a) 提供至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)，所述第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)通過(guò)在它們之間的接頭接 合在一起，該接頭包括娃、娃合金和娃化合物中的一種或更多種，該接頭包括暴露部分； b) 把所述接頭的一種或更多種的硅、硅合金和硅化合物中的至少一部分轉(zhuǎn)化成氮化硅 和/或碳化硅。
2. 如權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述轉(zhuǎn)化的步驟包括在所述接頭的所述暴 露部分，把所述接頭的一種或更多種的娃、娃合金和娃化合物轉(zhuǎn)化成氮化娃和/或碳化娃。
3. 如權(quán)利要求1或權(quán)利要求2所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu) 且在它們之間具有接頭的步驟還包括，用包含硅、硅合金和硅化合物中的一種或更多種的 釬焊材料把所述第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)釬焊在一起。
4. 如權(quán)利要求1-3中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu) 且在它們之間具有接頭的步驟還包括，在生坯狀態(tài)時(shí)，以待用于接合所述第一和第二陶瓷 結(jié)構(gòu)的構(gòu)型把所述至少第一和第二結(jié)構(gòu)堆疊在一起，然后一起燒制以所述構(gòu)型堆疊的所述 結(jié)構(gòu)。
5. 如權(quán)利要求4所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)且在它們之 間具有接頭的步驟還包括，把所述第一和第二結(jié)構(gòu)釬焊在一起，而在燒結(jié)之后不進(jìn)行任何 研磨或加工。
6. 如權(quán)利要求4所述的方法，其特征在于，提供至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)且在它們之 間具有接頭的步驟還包括，在燒結(jié)之后和釬焊之前研磨或加工。
7. 如權(quán)利要求1-6中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu) 是燒結(jié)的含碳化硅的陶瓷結(jié)構(gòu)。
8. 如權(quán)利要求1-7中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，把所述接頭的至少一部分的硅、 硅合金或硅化合物轉(zhuǎn)化成氮化硅和/或碳化硅的步驟包括，于惰性氣氛中把所述至少第一 和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭加熱到1300-1450°C的溫度范圍中，然后把惰性氣氛轉(zhuǎn)換成反 應(yīng)性氣氛。
9. 如權(quán)利要求8所述的方法，其特征在于，把所述接頭的至少一部分的硅、硅合金或硅 化合物轉(zhuǎn)化成氮化硅和/或碳化硅的步驟包括，在增壓惰性氣氛中加熱所述至少第一和第 二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭。
10. 如權(quán)利要求8或9所述的方法，其特征在于，所述反應(yīng)性氣氛包括不同氣體的混合 物。
11. 如權(quán)利要求8-10中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述方法還包括，在轉(zhuǎn)換到反 應(yīng)性氣氛之后，把所述第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭在1300-1450°C的溫度范圍中保持 1-4小時(shí)范圍的保持時(shí)段。
12. 如權(quán)利要求8-11中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述方法還包括，轉(zhuǎn)換到反應(yīng) 性氣氛之后，把所述第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭的溫度升高到1500-1600°C的溫度范 圍。
13. 如權(quán)利要求8-11中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，所述方法還包括，轉(zhuǎn)換到反應(yīng) 性氣氛之后，把所述第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述接頭的溫度升高到大于所述接頭的一種或 更多種硅、硅合金和硅化合物的熔點(diǎn)的溫度。
14. 如權(quán)利要求1-13中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，把所述接頭的至少一部分的 娃、娃合金或娃化合物轉(zhuǎn)化成氮化娃和/或碳化娃的步驟由下述組成：把所述接頭的至少 一部分的硅、硅合金或硅化合物轉(zhuǎn)化成氮化硅。
15. 如權(quán)利要求14所述的方法，其特征在于，把所述接頭的至少一部分的硅、硅合金和 或硅化合物轉(zhuǎn)化成氮化硅的步驟包括，于惰性氣氛中把所述至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所 述接頭加熱到1300_1450°C的溫度范圍中，然后把惰性氣氛轉(zhuǎn)換成反應(yīng)性氣氛，所述反應(yīng)性 氣氛包括氮?dú)饣虻獨(dú)夂蜌錃狻?br> 16. 如權(quán)利要求1-13中任一項(xiàng)所述的方法，其特征在于，把所述接頭的至少一部分的 娃、娃合金或娃化合物轉(zhuǎn)化成氮化娃和/或碳化娃的步驟由下述組成：把所述接頭的至少 一部分的硅、硅合金或硅化合物轉(zhuǎn)化成碳化硅。
17. 如權(quán)利要求16所述的方法，其特征在于，把所述接頭的至少一部分的硅、硅合金或 硅化合物轉(zhuǎn)化成氮化硅的步驟包括，于惰性氣氛中把所述至少第一和第二陶瓷結(jié)構(gòu)和所述 接頭加熱到1300_1450°C的溫度范圍中，然后把惰性氣氛轉(zhuǎn)換成反應(yīng)性氣氛，所述反應(yīng)性氣 氛包括一種或更多種含碳?xì)怏w。
18. -種根據(jù)權(quán)利要求1-17中任一項(xiàng)所述的方法制備的制品。
19. 一種包括如權(quán)利要求18所述的制品的一種或更多種實(shí)例的流動(dòng)反應(yīng)器。
【文檔編號(hào)】C04B37/00GK104220400SQ201280067634
【公開(kāi)日】2014年12月17日 申請(qǐng)日期:2012年11月28日 優(yōu)先權(quán)日:2011年11月29日
【發(fā)明者】K·萊奧尼, 魯燕霞, P·G·J·馬克斯 申請(qǐng)人:康寧股份有限公司