專利名稱：近零頻率溫度系數(shù)的類鈣鈦礦微波介質陶瓷及其制備方法
技術領域：
本發(fā)明涉及一種以氧化物為基礎的以成分為特征的陶瓷化合物，更確切地說，是關于一種以鈮基復合鈣鈦礦化合物為主要成分的陶瓷化合物。
背景技術：
微波介質陶瓷是微波器件的核心材料。最近十幾年來，由于微波技術設備向小型化與集成化，尤其是向民用產品的大產量、低價格化方向的快速發(fā)展，加上電子陶瓷在最近三十年來的長足進步，使得微波介質陶瓷的研究與實用化迅速發(fā)展，目前已開發(fā)出了一大批適用于各種微波頻段的微波介質陶瓷材料。應用于微波電路的介質陶瓷，應滿足如下介電特性的要求(1)高的相對介電常數(shù)εr以減小器件尺寸，一般要求εr≥20；(2)高的品質因子Q以降低噪音，一般要求Qf≥3000；(3)接近零的頻率溫度系數(shù)頻率溫度系數(shù)τf以保證器件的溫度穩(wěn)定性，一般要求-10ppm/℃≤τf≤10ppm/℃。很多材料的頻率溫度系數(shù)遠遠偏離所要求的數(shù)值，一般都通過摻入頻率溫度系數(shù)相反的材料來調節(jié)τf值。如《材料研究》雜志(Journal of Materials Research)在1997年6月的一篇文章《一種基于Ba(Ni1/3Nb2/3)O3和Ba(Zn1/3Nb2/3)O3固溶體體系的新型微波介電陶瓷》(A new microwave dielectric ceramicsbased on the solid solution system between Ba(Ni1/3Nb2/3)O3和Ba(Zn1/3Nb2/3)O3)中報道將具有相反頻率溫度系數(shù)的Ba(Ni1/3Nb2/3)O3和Ba(Zn1/3Nb2/3)O3化合物形成固溶體，可以獲得頻率溫度系數(shù)接近零的微波介質陶瓷(εr＝35.6，Qf＝574400，τf＝-0.5ppm/℃)。Ba(Mg1/3Nb2/3)O3(εr≈32，Qf＝56000，τf＝33ppm/℃)和Ba(Ni1/3Nb2/3)O3(εr≈31，Qf＝48000，τf＝-18ppm/℃)是兩種具有較好微波介電性能的復合鈣鈦礦結構鈮酸鹽。但是，二者的τf的絕對值都偏大，這限制了它們的應用。尚未見到將兩者進行復合以獲得頻率溫度系數(shù)穩(wěn)定的微波介質陶瓷的報道。

發(fā)明內容
本發(fā)明的目的是克服Ba(Mg1/3Nb2/3)O3和Ba(Ni1/3Nb2/3)O3介質陶瓷頻率溫度系數(shù)偏大的缺點，通過兩者的復合獲得一種近零頻率溫度系數(shù)、具有較高品質因子的微波介質陶瓷，同時提供了Ba(Mg1-x/3Nix/3Nb2/3)O3介質陶瓷的組成配方和制備該介質陶瓷產品的方法。
本發(fā)明的近零頻率溫度系數(shù)的微波介質陶瓷，其特征在于，由氧化物形式的Ba、Mg、Ni和Nb組成，其化學式為Ba(Mg1-x/3Nix/3Nb2/3)O3，式中x＝0.2-0.8。
所述的介質陶瓷，其組份摩爾份量比為BaO 100∶MgO 6.67-26.67∶NiO 6.67-26.67∶Nb2O56.67-26.67。
所述的微波介質陶瓷制備方法，其所述的Ba(Mg1-x/3Nix/3Nb2/3)O3陶瓷的制備以純度99％的BaCO3，99.99％的MgO，99％的NiO和99.99％的Nb2O5為起始原料，分別在1300℃保溫4小時合成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3粉料，在1100℃保溫2小時合成Ba(Ni1/3Nb2/3)O3粉料，然后，按(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3與xBa(Ni1/3Nb2/3)O3，x＝0.2-0.8的配比，將合成粉料濕磨混合，烘干后加入濃度為3％的聚乙烯醇(PVA)水溶液，加入量占粉末總重量的3-10％，然后，于壓力為150-300Mpa。壓制成型，在溫度1400-1500℃高溫爐中燒成，制成微波介質陶瓷。
所述的微波介質陶瓷制備方法，其燒成時間為2-6小時。
本發(fā)明克服Ba(Mg1/3Nb2/3)O3和Ba(Ni1/3Nb2/3)O3介質陶瓷頻率溫度系數(shù)偏大的缺點，通過兩者的復合獲得一種近零頻率溫度系數(shù)、具有較高品質因子的微波介質陶瓷。
具體實施例方式
本發(fā)明采用固相反應法制造Ba(Mg1-x/3Nix/3Nb2/3)O3微波介質陶瓷。
本發(fā)明以純度99％的BaCO3，99.99％的MgO，99％的NiO和99.99％的Nb2O5為起始原料，分別按Ba(Mg1/3Nb2/3)O3和Ba(Ni1/3Nb2/3)O3的化學比配料，在無水乙醇中研磨12小時后烘干，然后分別在1300℃保溫4小時合成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3和1100℃保溫2小時合成Ba(Ni1/3Nb2/3)O3粉料。合成的粉料按(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xBa(Ni1/3Nb2/3)O3(x＝0.2-0.8)配料，然后再濕磨24小時。烘干后的物料加入濃度為3％、重量比百分含量為3-10％的PVA水溶液造粒，然后用150-300Mpa的壓力壓制成型，于1400-1500℃燒成2-6小時。制得的微波介質陶瓷，可用于制作微波介質濾波器、諧振器等。
實施例1Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的合成取BaCO377.29g、MgO5.26g和Nb2O534.70g在無水乙醇中研磨12小時后烘干，然后在1300℃保溫4小時合成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3實施例2Ba(Ni1/3Nb2/3)O33的合成取BaCO373.97g、NiO9.33g和Nb2O533.21g在無水乙醇中研磨12小時后烘干，然后在1100℃保溫2小時合成Ba(Ni1/3Nb2/3)O33實施例3-5按表1中比例取Ba(Ni1/3Nb2/3)O3和Ba(Mg1/3Nb2/3)O3粉料，濕磨24小時。烘干后的物料加入濃度為5％的PVA水溶液5g造粒，然后用200Mpa的壓力壓制成型，于溫度1450℃燒成4小時，制得微波介質陶瓷，其陶瓷在7.5GHz下的介電性能檢測結果見表2
表1 微波介質陶瓷組成

表2 微波介質陶瓷7.5GHz下的介電性能

本發(fā)明可廣泛用于各種介質諧振器、濾波器等各種微波器件的制造，可滿足移動通信、衛(wèi)星通信等系統(tǒng)的技術需要。
權利要求
1一種近零頻率溫度系數(shù)的微波介質陶瓷，其特征在于，由氧化物形式的Ba、Mg、Ni和Nb組成其化學式為Ba(Mg1-x/3Nix/3Nb2/3)O3，式中x＝0.2-0.8。
2根據權利要求1所述的介質陶瓷，其特征在于，其組份摩爾份量比為BaO 100∶MgO6.67-26.67∶NiO 6.67-26.67∶Nb2O56.67-26.67。
3權利要求1所述的微波介質陶瓷制備方法，其特征在于所述的Ba(Mg1-x/3Nix/3Nb2/3)O3陶瓷的制備以純度99％的BaCO3，99.99％的MgO，99％的NiO和99.99％的Nb2O5為起始原料，分別在1300℃保溫4小時合成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3粉料，在1100℃保溫2小時合成Ba(Ni1/3Nb2/3)O3粉料，然后，按(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3與xBa(Ni1/3Nb2/3)O3，，x＝0.2-0.8的配比，將合成粉料濕磨混合，烘干后加入濃度為3％的聚乙烯醇水溶液，加入量占粉末總重量的3-10％，然后，于壓力為150-300Mpa，壓制成型，在溫度1400-1500℃高溫爐中燒成，制成微波介質陶瓷。
4根據權利要求3所述的制備方法，其特征在于，所述的燒成時間為2-6小時。
全文摘要
近零頻率溫度系數(shù)的類鈣鈦礦微波介質陶瓷及其制備方法。該陶瓷由氧化物形式的Ba、Mg、Ni和Nb組成，其化學式為Ba(Mg
文檔編號C04B35/01GK1569730SQ20041001309
公開日2005年1月26日 申請日期2004年4月28日 優(yōu)先權日2004年4月28日
發(fā)明者劉韓星, 田中青, 余洪滔, 歐陽世翕 申請人:武漢理工大學