專利名稱:用于制備包含至少一種次錒系元素的多孔核燃料的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及用于制備多孔核燃料的方法，所述多孔核燃料包含鈾、可選的钚和至少一種次錒系元素(minor actinide)，所述方法使用涉及這些元素的粉末的步驟。
這種方法可以通過在上述燃料中引入這些次錒系元素而在次錒系元素的循環(huán)中特別發(fā)現(xiàn)其應(yīng)用，所述燃料旨在用于形成核反應(yīng)堆用核棒，或者進(jìn)一步用于進(jìn)入到轉(zhuǎn)化鈀組合物中，以便實(shí)施顯著用于更好地理解這些次錒系元素的轉(zhuǎn)化機(jī)理的核轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)。
對于下列討論，規(guī)定了次錒系元素是指除了鈾、钚和釷以外的錒系元素，且通過標(biāo)準(zhǔn)燃料核對中子的連續(xù)捕獲而在反應(yīng)堆中形成，所述次錒系元素為镅、鋦和镎。
背景技術(shù)：
目前，通過以下列名稱的兩種已知不同路徑來進(jìn)行源于所用燃料的處理的次錒系元素的循環(huán)
-非均相循環(huán)；和
-均相循環(huán)。
在非均相循環(huán)的情況下，將在所用燃料的處理期間的次錒系元素與鈾和钚分離并然后以高含量引入到包含與反應(yīng)堆的標(biāo)準(zhǔn)燃料元素不同的不裂變基質(zhì)的燃料元素中。包含次錒系元素的燃料元素可以例如在于覆蓋設(shè)置在反應(yīng)堆芯外周的元素。該循環(huán)路徑通過弓I 入次錒系元素而顯著地給出了避免標(biāo)準(zhǔn)燃料的特性的劣化的可能性，同時(shí)集中于由這些錒系元素在還原材料流上產(chǎn)生的問題。
在均相循環(huán)的情況下，以低含量混合次錒系元素并將次錒系元素準(zhǔn)均勻地分布在反應(yīng)堆的全部標(biāo)準(zhǔn)燃料元素中。為了做到這一點(diǎn)，在所用燃料的處理期間，將鈾、钚和次錒系元素一起處理以便形成氧化物，然后將所述氧化物用于制造所述燃料。
次錒系元素在打算用于反應(yīng)堆芯的燃料中的引入由裂變氣體在這些燃料中的顯著發(fā)射而表示，且由強(qiáng)烈的α發(fā)射表示。為了安全的原因，必須因此供應(yīng)具有在輻射下包含穩(wěn)定的孔隙率水平的微結(jié)構(gòu)的燃料，此外其使得可排放裂變氣體和衰變的氦而不對燃料進(jìn)行任何物理降解。對這種燃料的推薦的孔隙率水平應(yīng)該為約14%至16%，正如所述孔隙率應(yīng)該為開口孔隙率。
為了嘗試和解決或者甚至達(dá)到這種水平，已知如何在用于上述氧化物的混合/研磨步驟期間將顯著量的有機(jī)發(fā)泡劑引入到燃料中。然而，考慮到由次錒系元素的存在所產(chǎn)生的高α發(fā)射水平，不能確保有機(jī)發(fā)泡劑隨時(shí)間的耐久性。實(shí)際上，目前所用的發(fā)泡劑(如偶氮二甲酰胺)非常快速地喪失它們的性能，這可能產(chǎn)生顯著的廢品率，其由于次錒系元素的存在而難于控制。其結(jié)果是不可能儲存旨在形成燃料的混合物且原因在于發(fā)泡劑的降解，存在燒結(jié)前旨在進(jìn)入到燃料組合物中的燃料芯塊發(fā)生溶脹的風(fēng)險(xiǎn)。因此，結(jié)果是不可能獲得具有受控孔隙率的燃料。
因此，考慮到與包含次錒系元素的燃料的制造相關(guān)的現(xiàn)有技術(shù)的方法，本發(fā)明的發(fā)明人提出了開發(fā)一種方法的目標(biāo)，所述方法不具有使用有機(jī)發(fā)泡劑所固有的缺點(diǎn)，即，一到用于混合燃料前體的階段，這些試劑就降解，并因此不可能獲得燃料的受控孔隙率。

發(fā)明內(nèi)容
為了解決這個(gè)問題，本發(fā)明的發(fā)明人提出了一種發(fā)明方法，利用所述方法可以在不使用有機(jī)發(fā)泡劑的情況下進(jìn)行，以便獲得基于次錒系元素的多孔核燃料。
本發(fā)明由此涉及一種用于制造多孔燃料的方法，所述多孔燃料包含鈾、可選的钚和至少一種次錒系元素，所述方法依次包括下列步驟
a)用于將粉末混合物壓縮為塊(芯塊，顆粒，pellets)的步驟，所述粉末混合物包含氧化鈾、可選的氧化钚、和次錒系元素的至少一種氧化物，所述氧化鈾的至少一部分為八氧化三鈾U3O8的形式，其他部分為二氧化鈾UO2的形式；
b)用于將所述八氧化三鈾U3O8的至少一部分還原為二氧化鈾UO2的步驟。
該方法的創(chuàng)新之處特別在于下列事實(shí)，通過將八氧化三鈾U3O8還原為二氧化鈾 UO2而產(chǎn)生多孔性。實(shí)際上，將八氧化三鈾U3O8還原為二氧化鈾UO2使得由八氧化三鈾占據(jù)的空間的體積減少了約30%，由此在燃料中留出了形成孔的未用空間。通過調(diào)節(jié)八氧化三鈾U3O8在初始混合物中的量和還原水平，由此可以容易地將燃料的特定孔隙率水平作為目標(biāo)并從而獲得可以用于控制所制造燃料的孔隙率水平的方法。
而且，因?yàn)椴淮嬖谑褂糜袡C(jī)發(fā)泡劑，所以在燒結(jié)前與燃料的前體混合物或燃料芯塊的儲存相關(guān)的困難較小。本發(fā)明的方法因此證明了比采用有機(jī)發(fā)泡劑的現(xiàn)有技術(shù)的方法更靈活，這是因?yàn)榭梢耘R時(shí)實(shí)施組成其的不同步驟。
最后，該方法提供了考慮引入所有次錒系元素(镅、鋦和镎)的可能性，所述次錒系元素源自用于再處理所用燃料的流。
次錒系元素的氧化物可以為氧化镅如Am02、Am2O3，氧化鋦如Cm02、Cm2O3，氧化镎如 NpO2以及它們的混合物。
氧化钚可以表現(xiàn)為PuA和/或Pu203。
在上述粉末混合物中，可以發(fā)現(xiàn)以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾與次錒系元素的氧化物以及可選地與氧化钚結(jié)合(共存，associate)于相同的顆粒內(nèi)，所述顆粒有利地具有大于100 μ m，優(yōu)選范圍從100 μ m至250 μ m的粒度。這不排除次錒系元素的氧化物與氧化钚還可以以不同的顆粒存在的事實(shí)。
規(guī)定了，在上文和下文中，具有大于100 μ m粒度的顆粒或粉末是指沉積在具有 100 μ m邊的方形網(wǎng)眼的篩子上且不會通過所述篩子的粉末。
規(guī)定了，在上文和下文中，具有范圍從100 μ m至250 μ m粒度的顆?；蚍勰┦侵缚梢酝ㄟ^下列篩分操作而選擇的粉末
-第一篩分操作，利用具有100μ m邊的方形網(wǎng)眼的篩子，所述第一篩分操作使得可分離不通過所述篩子的顆粒部分，即具有大于100 μ m粒度的粉末；
-第二篩分操作，所述第二篩分操作由下述組成使源于所述第一篩分操作的具有大于100 μ m粒度的所述粉末通過具有250 μ m邊的方形網(wǎng)眼的篩子，穿過所述篩子的顆粒部分組成具有100 μ π!至250 μ m粒度的粉末。
在壓縮步驟a)之前，本發(fā)明的方法可以包括用于制備在步驟a)中的上述粉末混合物的步驟。[0027]根據(jù)本發(fā)明，所述用于制備混合物的步驟可以根據(jù)幾個(gè)備選方案實(shí)施。
根據(jù)第一備選方案，用于制備步驟a)中限定的粉末混合物的步驟可以由下述組成使第一混合物與第二粉末混合物接觸，所述第一混合物包含以二氧化鈾形式的氧化鈾粉末、可選的氧化钚粉末、以及次錒系元素氧化物的至少一種粉末，所述第二粉末混合物包含以八氧化三鈾隊(duì)08形式的氧化鈾、可選的氧化钚以及次錒系元素的氧化物，所述第二粉末混合物有利地表現(xiàn)為包含結(jié)合在相同顆粒內(nèi)的以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾、可選的氧化钚和次錒系元素的氧化物的顆粒，所述顆粒有利地具有大于100 μ m，優(yōu)選范圍從 ΙΟΟμ 至 250μπι 的粒度。
所述第一混合物可以源于下列操作
-用于使以二氧化鈾UO2形式的氧化鈾粉末、可選的氧化钚粉末以及次錒系元素氧化物的至少一種粉末接觸的操作；
-可選地，用于將所得混合物共研磨以便獲得均質(zhì)的(intimate)粉末混合物的操作。
所述第二混合物可以源于下列連續(xù)操作
-用于使以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾粉末、可選的氧化钚粉末、以及次錒系元素氧化物的至少一種粉末接觸的操作；
-用于將所述粉末共研磨的操作；
-在預(yù)定壓力Pl下的壓制操作；
-破碎操作；以及
-至少一個(gè)篩分操作以便將具有大于100μ m,優(yōu)選范圍從100 μ π!至250 μ m粒度
的顆粒分離。
根據(jù)第二備選方案，制備步驟可以由下述組成使第一共沉淀粉末(第一共析出粉末，first co-precipitated powder)與第二粉末混合物接觸，所述第一共沉淀粉末為氧化鈾、可選的氧化钚、以及次錒系元素氧化物的共沉淀粉末，所述第二粉末混合物包含以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾、可選的氧化钚以及次錒系元素的至少一種氧化物。
這些粉末可源于包含相關(guān)化學(xué)元素的流的草酸共沉淀(oxalic co-precipitation)0
該第二備選方案提供了期待直接使用再處理流的可能性，所述再處理流包含充分的用于制造本發(fā)明燃料的化學(xué)元素。
第二備選方案的第二粉末混合物(即尤其是包含以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾的混合物)可以由第一共沉淀粉末的一部分(一小部分，a fraction of)獲得，在空氣中對所述部分進(jìn)行煅燒步驟，以便將二氧化鈾UO2轉(zhuǎn)化為八氧化三鈾U3O8，然后可選地對所得產(chǎn)物進(jìn)行壓制操作，接著進(jìn)行破碎操作和篩分操作，以便將具有大于100 μ m，優(yōu)選范圍從 100 μ m至250 μ m粒度的粉末分離。
從實(shí)踐的觀點(diǎn)來看，在煅燒操作期間，形成的U3O8離解以便形成八氧化三鈾的不同顆粒，U3O8的斜方晶系與在共沉淀粉末中存在的氧化钚和次錒系元素氧化物的立方晶系不相容。
不論是對于第一備選方案還是對于第二備選方案，都可以將源于篩分操作(在這種情況下，包含八氧化三鈾U3O8的粉末)的具有小于100 μ m粒度的粉末(S卩，通過具有100 μ m邊的方形網(wǎng)眼的篩子的粉末)回收并對其進(jìn)行下列連續(xù)操作
-在有利地大于300MPa的壓力下的壓制操作；
-破碎操作；
-至少一個(gè)篩分操作，以便將具有大于100μ m,優(yōu)選范圍從100 μ π!至250 μ m的粒度的粉末分離，
所述粉末用于進(jìn)入到第二粉末混合物的組成中。
不論是對于第一備選方案還是對于第二備選方案，基于重核(即U、Pu、一種或多種次錒系元素)的總質(zhì)量，在步驟a)的粉末混合物中的次錒系元素含量都有利地包含在按質(zhì)量計(jì)可達(dá)40%的范圍內(nèi)。
在上述情況下，可以在高能混合器諸如，例如利用振蕩旋轉(zhuǎn)移動(oscillo-rotary movement)的Turbula型溫和混合器(soft mixer)或不具有任何研磨球的振蕩混合器 (oscillation mixer)中進(jìn)行混合步驟。
可以在任何類型的研磨機(jī)器諸如例如球磨機(jī)、磨碎機(jī)、振蕩磨、行星移動磨或噴氣磨中進(jìn)行研磨步驟。
可以通過一種或多種篩子，例如不銹鋼篩子來進(jìn)行篩分步驟，從而使得可以將具有大于IOOym粒度，優(yōu)選范圍從IOOym至250μπι粒度的粉末分離。
可以通過壓制機(jī)例如水壓機(jī)來進(jìn)行壓制步驟。
本發(fā)明的方法因而包括a)通過對上述混合物進(jìn)行壓制以便得到塊狀的混合物而用于對其壓縮的步驟，所述塊會是核燃料芯塊的形狀?？梢栽诘扔凇⑿∮诨虼笥谏鲜鰤毫l 的壓力P2下進(jìn)行該壓制步驟。
對所得塊進(jìn)行還原步驟，在還原步驟期間將八氧化三鈾U3O8的全部或一部分還原為氧化鈾UO2，由此伴隨產(chǎn)生由通過上述還原所留下的未用空間而產(chǎn)生的孔。
可以通過在范圍從600°C至1，000°C的溫度下，使上述塊經(jīng)受還原氣流例如可選地與惰性氣體(中性氣體)如氬混合的氫來進(jìn)行還原步驟持續(xù)范圍可從1至10小時(shí)的時(shí)間。
因此，這可以是氬和氫的混合物，所述氫以按體積計(jì)范圍可達(dá)到5%的含量包含在所述混合物中且可選地以范圍可達(dá)20，OOOppm的含量包含水。
如上面已經(jīng)提及的該還原步驟產(chǎn)生了 U3O8到UO2的還原，由此減少了體積。有利地，可以確定引入的U3O8的量，使得在還原之后，隨后的孔隙率產(chǎn)生互連的孔。為了做到這一點(diǎn)，所述量應(yīng)該高于后者的逾滲閾值(percolation threshold)且應(yīng)該考慮通過U3O8的還原而導(dǎo)致的體積減少的事實(shí)。
可以在還原步驟之后進(jìn)行燒結(jié)步驟，以便將所述塊的構(gòu)成顆粒結(jié)合(固定)在一起。
燒結(jié)步驟可以由下述組成例如，可選地在氫和水的存在下，在惰性氣體氣氛如氬中，或者進(jìn)一步在包含氫的還原介質(zhì)和可選的惰性氣體如氬中，將上述塊加熱至例如范圍從1，000°C至1，800°C的溫度持續(xù)范圍可從1至8小時(shí)的時(shí)間，所述氫以按體積計(jì)范圍可達(dá)到5%的含量包含在所述混合物中且可選地以范圍可達(dá)到20，OOOppm的含量包含水。
在燒結(jié)步驟之后，可以對獲得的塊進(jìn)行研磨步驟，所述研磨步驟可以在無心磨床 (centre-less grinder)上且在干燥條件下進(jìn)行，以便獲得滿足直徑規(guī)定的塊。[0061]通過根據(jù)本發(fā)明的方法獲得的燃料具有下列特征
-具有受控孔隙率的燃料，其可以通過對八氧化三鈾仏08的引入量及其粒度起作用而容易地獲得；
-其孔隙率在照射下保持穩(wěn)定的燃料；
-不具有任何有機(jī)發(fā)泡劑降解的風(fēng)險(xiǎn)的燃料，因?yàn)檫@是包含有機(jī)發(fā)泡劑的燃料所具有的情況；
-可以長時(shí)間儲存的燃料。
現(xiàn)在將關(guān)于下面給出的實(shí)施例而對本發(fā)明進(jìn)行描述，所述實(shí)施例為示例性的而不是限制性的。


圖1是在比較例1和本發(fā)明實(shí)施例1的范圍內(nèi)施加的熱循環(huán)的圖，其示出了溫度 T(以。C計(jì))相對于時(shí)間t(以小時(shí)h計(jì))的變化。
圖2示出了對于根據(jù)比較例1獲得的材料用光學(xué)顯微鏡(倍率拉.5)獲得的圖。
圖3示出了對于根據(jù)本發(fā)明實(shí)施例1獲得的材料用光學(xué)顯微鏡(倍率*2. 5)獲得的圖。
具體實(shí)施方式
比較例
本實(shí)例示出了包含鈾和镅兩者的混合氧化物燃料的制備。
根據(jù)本實(shí)例應(yīng)用的方法包括以下步驟
-通過在15Hz下，在振蕩研磨機(jī)中，在包含兩個(gè)研磨球的不銹鋼碗中對IOg的UO2/ AmO2進(jìn)行共研磨持續(xù)30分鐘而用于研磨第一混合物的步驟；
-在15Hz下，在振蕩研磨機(jī)中，在包含兩個(gè)研磨球的不銹鋼碗中，在30分鐘內(nèi)用于將IOg的UO2添加到第一混合物(同時(shí)觀察U/U+Am = 0. 9比率)中的步驟；
-用于將UO2AmO2混合物儲存在不銹鋼容器中的步驟，該混合物由IOgUO2的添加而產(chǎn)生；
-利用基質(zhì)和活塞的潤滑(利用硬脂酸)，通過三殼基質(zhì)(three-shellmatrix) 在400MPa的壓力Pl下用于對所得UO2AmO2混合物進(jìn)行壓制的步驟；
-在1，000°C下，在Ar/H2下持續(xù)1小時(shí)的還原步驟；
-在1，750°C下，在4%氫化的氬下持續(xù)4小時(shí)的自然燒結(jié)步驟。
在示出溫度相對于時(shí)間(以小時(shí)計(jì))的變化的圖1中更明確地顯示了還原/燒結(jié)熱循環(huán)。
在本實(shí)例的最后，獲得了式W9AmaiCVx的塊，如通過靜流稱重確定的，其具有約 5%等級的孔隙率(這是幾何密度)且具有大大低于5%的開口孔隙率水平。
通過光學(xué)顯微鏡和X射線衍射對獲得的塊進(jìn)行分析。
將通過光學(xué)顯微鏡獲得的照片示出在圖2中。
在該照片上，觀察到材料具有非常低的孔隙率水平。
估計(jì)材料的幾何密度為具有95%的值(通過稱重并借助于激光輪廓儀而獲得的
8幾何密度)。
估計(jì)熱處理后的材料質(zhì)量損失為3. 5%。
本發(fā)明實(shí)施例1
本實(shí)施例示出了根據(jù)本發(fā)明方法的包含鈾和镅兩者的混合氧化物燃料的制備。
根據(jù)本實(shí)施例而應(yīng)用的方法包括下列步驟
-通過在15Hz下，在振蕩研磨機(jī)中，在包含兩個(gè)研磨球的不銹鋼碗中對IOg的UO2/ AmO2 (根據(jù)U/U+Am = 0. 9比率)進(jìn)行共研磨持續(xù)30分鐘而用于制備第一混合物的步驟；
-在15Hz下，在振蕩研磨機(jī)中，在包含兩個(gè)研磨球的不銹鋼碗中，在30分鐘內(nèi)制備具有IOg質(zhì)量的第二混合物U308/Am02，同時(shí)觀察U/U+Am = 0. 9比率的步驟?；谧罱K混合物的質(zhì)量，以按質(zhì)量計(jì)40%的量引入U(xiǎn)308。
-用于將第一混合物UO2AmO2儲存在不銹鋼容器中的步驟；
-并行地，利用基質(zhì)和活塞的潤滑(利用硬脂酸)，通過三殼基質(zhì)在400MPa的壓力 Pl下用于對第二混合物U3O8AmO2進(jìn)行壓制的步驟；
-用于對源于U3O8AmO2混合物的壓制的塊進(jìn)行破碎的步驟；
-用于篩分U3O8AmO2混合物以便將具有范圍從100μ m至250 μ m粒度的粒度部分分離的步驟，所述部分的所述構(gòu)成顆粒包含結(jié)合在每個(gè)顆粒中的U3O8AmO2 ；
-用于混合(在15Hz下，在震蕩研磨機(jī)中持續(xù)30分鐘而沒有任何研磨手段)第一 UO2AmO2混合物并取樣由此篩分的第二 U3O8AmO2混合物，以便在最終混合物中保證按質(zhì)量計(jì)45%的U3O8的步驟；
-用于在400MPa的壓力P2下對所得混合物進(jìn)行壓制的步驟；
-在1，000°C下，在Ar/H2下持續(xù)1小時(shí)以便將U3O8還原為TO2的還原步驟；
-在1，750°C下，在4%氫化的氬下持續(xù)4小時(shí)的自然燒結(jié)步驟。
在示出溫度相對于時(shí)間(以小時(shí)計(jì))的變化的圖1中更明確地示出了還原/燒結(jié)熱循環(huán)。
在本實(shí)施例的最后，獲得了式U0.9Am0. iOh的塊，如通過靜流稱重確定的，其具有約 14%的孔隙率(這是幾何密度)且具有10%的開口孔隙率。
通過光學(xué)顯微鏡和X射線衍射對獲得的塊進(jìn)行分析。
將通過光學(xué)顯微鏡獲得的照片示出在圖3中。
在該照片上，觀察到獲得材料的孔隙率具有透鏡型(lenticular type)細(xì)長形態(tài)且其大多數(shù)是互連的。
估計(jì)材料的幾何密度為具有86%的值(通過稱重并借助于激光輪廓儀而獲得的幾何密度)。
估計(jì)熱處理后的材料質(zhì)量損失為5%。
通過X射線分析，在熱處理之后可以觀察到U3O8相的消失(這表示U3O8到UO2的完全還原)。此外，氧化镅的O/Am比率位于區(qū)間1. 5 < O/Am < 2中，因?yàn)槲从^察到Am2O3或 AmO2峰。這還表示所述材料為單相材料的事實(shí)(這是指镅和鈾以原子標(biāo)度混合)。
權(quán)利要求
1.一種用于制造多孔燃料的方法，所述多孔燃料包含鈾、可選的钚和至少一種次錒系元素，所述方法依次包括下列步驟a)用于將粉末混合物壓縮為塊的步驟，所述粉末混合物包含氧化鈾、可選的氧化钚和次錒系元素的至少一種氧化物，所述氧化鈾的至少一部分為八氧化三鈾U3O8的形式，其他部分為二氧化鈾UO2W形式；b)用于將所述八氧化三鈾U3O8的至少一部分還原為二氧化鈾UO2的步驟。
2.根據(jù)權(quán)利要求
1所述的制造方法，其中，所述次錒系元素的氧化物選自氧化镅、氧化鋦、氧化镎以及它們的混合物。
3.根據(jù)前述權(quán)利要求
中任一項(xiàng)所述的制造方法，其中，以所述八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾與次錒系元素的氧化物以及可選地與氧化钚結(jié)合在相同顆粒內(nèi)，所述顆粒具有大于 100 μ m，優(yōu)選范圍從ΙΟΟμ 至250μπι的粒度。
4.根據(jù)前述權(quán)利要求
中任一項(xiàng)所述的方法，在壓縮步驟a)之前還包括用于制備在步驟a)中限定的所述粉末混合物的步驟。
5.根據(jù)權(quán)利要求
4所述的方法，其中，用于制備所述粉末混合物的步驟由下述組成使第一混合物與第二粉末混合物接觸，所述第一混合物包含以二氧化鈾UO2形式的氧化鈾粉末、可選的氧化钚粉末、以及次錒系元素氧化物的至少一種粉末，所述第二粉末混合物包含以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾、可選的氧化钚以及次錒系元素的氧化物。
6.根據(jù)權(quán)利要求
5所述的方法，其中，所述第二粉末混合物表現(xiàn)為包含結(jié)合在相同顆粒內(nèi)的以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾、可選的氧化钚、和次錒系元素的氧化物的顆粒，所述顆粒具有大于100 μ m,優(yōu)選范圍從100 μ π!至250 μ m的粒度。
7.根據(jù)權(quán)利要求
5所述的方法，其中，所述第一混合物源于下列操作-用于使以二氧化鈾UO2形式的氧化鈾粉末、可選的氧化钚粉末、以及次錒系元素氧化物的至少一種粉末接觸的操作；以及-可選地用于將所得混合物共研磨以便獲得均質(zhì)的粉末混合物的操作。
8.根據(jù)權(quán)利要求
6所述的方法，其中，所述第二粉末混合物源于下列操作-用于使以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾粉末、可選的氧化钚粉末、以及次錒系元素氧化物的至少一種粉末接觸的操作；-用于將所述粉末共研磨的操作；-在預(yù)定壓力Pl下的壓制操作；-破碎操作；以及-至少一個(gè)篩分操作，以便將具有大于100 μ m,優(yōu)選范圍從100 μ m至250 μ m粒度的顆粒分離。
9.根據(jù)權(quán)利要求
4所述的方法，其中，用于制備所述粉末混合物的步驟由下述組成使第一共沉淀粉末與第二粉末混合物接觸，所述第一共沉淀粉末為鈾、可選的钚以及次錒系元素的氧化物的共沉淀粉末，所述第二粉末混合物包含以八氧化三鈾U3O8形式的氧化鈾、 可選的氧化钚以及次錒系元素的至少一種氧化物。
10.根據(jù)權(quán)利要求
9所述的方法，其中，所述第二粉末混合物由所述第一共沉淀粉末的一部分獲得，在空氣中對所述部分進(jìn)行煅燒步驟，以便將氧化鈾UO2轉(zhuǎn)化為八氧化三鈾 U3O8，然后可選地對所得產(chǎn)物進(jìn)行壓制操作，接著進(jìn)行破碎操作和篩分操作，以便將具有大于100 μ m，優(yōu)選范圍從ΙΟΟμ 至250μπι粒度的粉末分離。
11.根據(jù)權(quán)利要求
8或10所述的方法，其中，將具有小于100μ m粒度的源于篩分操作的粉末回收并進(jìn)行下列連續(xù)操作-在有利地大于300MPa的壓力下的壓制操作； -破碎操作；-至少一個(gè)篩分操作，以便將具有大于100 μ m,優(yōu)選范圍從100 μ m至250 μ m粒度的粉末分離，所述粉末用于進(jìn)入到所述第二粉末混合物的組成中。
12.根據(jù)前述權(quán)利要求
中任一項(xiàng)所述的方法，其中，通過在范圍從600°C至1，000°C的溫度下使還原氣流通過來進(jìn)行所述還原步驟b)持續(xù)范圍可從1至10小時(shí)的時(shí)間。
13.根據(jù)前述權(quán)利要求
中任一項(xiàng)所述的方法，在所述還原步驟b)之后還包括用于燒結(jié)燃料芯塊的步驟。
14.根據(jù)權(quán)利要求
13所述的方法，其中，通過將上述塊加熱至范圍從1，000°C至 1，800°C的溫度來進(jìn)行所述燒結(jié)步驟持續(xù)范圍可從1至8小時(shí)的時(shí)間。
15.根據(jù)權(quán)利要求
14所述的方法，其中，可選地在氫和水存在的情況下，在惰性氣體氣氛中進(jìn)行所述燒結(jié)步驟。
專利摘要
本發(fā)明涉及用于制造多孔燃料的方法，所述多孔燃料包含鈾、可選的钚、和至少一種次錒系元素，所述方法包括下列連續(xù)步驟a)將粉末混合物壓縮為塊的步驟，所述粉末混合物包含氧化鈾、可選的氧化钚、和至少一種次錒系元素氧化物，所述氧化鈾的至少一部分為八氧化三鈾(U3O8)的形式，其他部分為二氧化鈾(UO2)的形式；以及b)將八氧化三鈾(U3O8)的至少一部分還原為二氧化鈾(UO2)的步驟。
文檔編號G21C3/62GKCN102483960SQ201080039003
公開日2012年5月30日 申請日期2010年9月1日
發(fā)明者卡羅萊恩·里奧里爾, 奧雷利安·楊科維克, 尼古拉斯·阿施蒂爾, 納塔莉·赫萊特, 芭芭拉·德沙姆普斯, 菲利普·布朗夏特, 菲利普·科斯特, 達(dá)米安·普里爾 申請人:法國原子能及替代能源委員會導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan