本發(fā)明屬于環(huán)保和能源材料領(lǐng)域，更具體地，涉及一種高熵硒化物光催化劑及其制備方法。

背景技術(shù)：

1、隨著人們對可再生能源的日益重視，太陽能作為最為豐富和可持續(xù)的能源之一備受關(guān)注。通過將太陽能直接轉(zhuǎn)化為氫氣，不僅充分利用了自然界的巨大能量儲備，而且避免了對有限化石燃料的依賴，從而減緩了對地球資源的過度開采。相比傳統(tǒng)的氫氣生產(chǎn)方法，光催化產(chǎn)氫過程不產(chǎn)生二氧化碳等有害氣體，這有助于緩解溫室氣體排放問題，減緩氣候變化的不良影響。

2、半導(dǎo)體光催化是當(dāng)半導(dǎo)體光催化劑受到大于其禁帶寬度的光子能量激發(fā)時能夠產(chǎn)生光生電子空穴對，價帶上的電子受激發(fā)由基態(tài)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)躍遷到導(dǎo)帶上，發(fā)生光生電子空穴對的分離。分離的光生電子和空穴分別遷移到催化劑表面和反應(yīng)發(fā)生反應(yīng)?？昭ň哂醒趸芰梢缘V化有機污染物，電子具有還原能力可以實現(xiàn)光催化產(chǎn)氫產(chǎn)氧、二氧化碳還原和固氮等。然而，這種光催化技術(shù)由于光子的吸收和載流子的分離效率偏低，并且具有高得光生電子-空穴復(fù)合速率，這些缺陷導(dǎo)致光催化產(chǎn)氫的效率不夠高，阻礙了其進(jìn)一步的發(fā)展與應(yīng)用。

技術(shù)實現(xiàn)思路

1、鑒于以上內(nèi)容，本發(fā)明旨在至少解決現(xiàn)有技術(shù)中存在的技術(shù)問題之一。為此，本發(fā)明提出了一種高熵硒化物光催化劑及其制備方法，用以制備具有高光催化產(chǎn)氫的效率的高熵硒化物光催化劑。通過本發(fā)明制備方法制備的高熵硒化物光催化具有高光催化產(chǎn)氫的效率等優(yōu)點。同時該制備方法工藝流程簡單，適于大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用。

2、為此，第一方面，本發(fā)明實施例提供了一種高熵硒化物光催化劑的制備方法，所述制備方法包括：將一定量的金屬鹽加入到有機溶劑中，超聲分散均勻后將混合溶液置于攪拌器中攪拌，在攪拌過程中，緩慢加入還原劑，再攪拌一定時間，得到金屬混合溶液；向上述制備的金屬混合溶液加入硒源，持續(xù)攪拌直至硒源溶解，得到反應(yīng)溶液；將上述反應(yīng)溶液轉(zhuǎn)移至微波反應(yīng)釜中，加熱至一定溫度下保持一定時間，反應(yīng)結(jié)束后將所得沉淀物洗滌、干燥，即獲得所述高熵硒化物光催化劑。

3、優(yōu)選地，所述金屬鹽是硝酸鹽、氯化鹽和硫酸鹽中的一種或多種，金屬元素為鎘、鋅、錳、銅、鈰、釔、鑭、鋯、鉻和鎂中的五種及以上，每種金屬鹽與所述有機溶劑的摩爾比為1：(0.1-10)。

4、優(yōu)選地，所述有機溶劑為乙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺、四乙烯五胺、苯胺、乙胺、丙胺、異丙胺、二甲基甲酰胺和六亞甲基四胺中的一種或者多種，所述還原劑為水合肼，所述有機溶劑的用量與所述還原劑用量體積比為1:(0.1-10)。

5、優(yōu)選地，所述超聲分散時使用的儀器為超聲機或者超聲細(xì)胞破碎儀，超聲時間為0.5-6小時，所述攪拌時間為2-10h。

6、優(yōu)選地，所述硒源為亞硒酸鈉、硒粉、硒醇、硒蛋白、含硒氨基酸、硒醚和硒酚中的一種或幾種，所述各金屬鹽和所述硒源的摩爾比為1：(0.2-10)。

7、優(yōu)選地，攪拌時間為2-10h。

8、優(yōu)選地，加熱溫度為120-160℃，升溫速率為5-10℃/min，保溫時間為10-60min。

9、優(yōu)選地，洗滌方法為離心洗滌、抽濾洗滌中的一種或幾種組合，洗滌劑為無水乙醇或水。

10、優(yōu)選地，干燥方式為鼓風(fēng)干燥、真空干燥、冷凍干燥、噴霧干燥中的一種或多種，干燥時間為24h。

11、第二方面，本發(fā)明實施例提供了一種高熵硒化物光催化劑，所述高熵硒化物光催化劑采用如上述第一方面提供的高熵硒化物光催化劑的制備方法制得。

12、本發(fā)明實施例提供的高熵硒化物光催化劑的制備方法在制備過程中通過引入多種不同金屬元素到硒化物的晶格中，導(dǎo)致更多的活性位點形成，從而提高光催化產(chǎn)氫反應(yīng)的催化活性，有助于促進(jìn)水分解反應(yīng)中的催化步驟，提高反應(yīng)速率；另外，本發(fā)明制備方法在制備過程中引入多元素組成改變了硒化物的電子能帶結(jié)構(gòu)，引起晶體電子結(jié)構(gòu)的調(diào)整，可以減小電子在硒化物晶格中的傳輸阻力，有助于提高電子的遷移率，使其更容易穿過材料，從而促進(jìn)電子的快速傳輸，防止電子和空穴的再組合。同時該制備方法工藝流程簡單，適于大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用。

技術(shù)特征：

1.一種高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，所述制備方法包括：

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s1中，所述金屬鹽是硝酸鹽、氯化鹽和硫酸鹽中的一種或多種，金屬元素為鎘、鋅、錳、銅、鈰、釔、鑭、鋯、鉻和鎂中的五種及以上，每種金屬鹽與所述有機溶劑的摩爾比為1：(0.1-10)。

3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s1中，所述有機溶劑為乙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺、四乙烯五胺、苯胺、乙胺、丙胺、異丙胺、二甲基甲酰胺和六亞甲基四胺中的一種或者多種，所述還原劑為水合肼，所述有機溶劑的用量與所述還原劑用量體積比為1:(0.1-10)。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s1中，所述超聲分散時使用的儀器為超聲機或者超聲細(xì)胞破碎儀，超聲時間為0.5-6小時，所述攪拌時間為2-10h。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s2中，所述硒源為亞硒酸鈉、硒粉、硒醇、硒蛋白、含硒氨基酸、硒醚和硒酚中的一種或幾種，所述各金屬鹽和所述硒源的摩爾比為1：(0.2-10)。

6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s2中，攪拌時間為2-10h。

7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s3中，加熱溫度為120-160℃，升溫速率為5-10℃/min，保溫時間為10-60min。

8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s3中，洗滌方法為離心洗滌、抽濾洗滌中的一種或幾種組合，洗滌劑為無水乙醇或水。

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高熵硒化物光催化劑的制備方法，其特征在于，在所述步驟s3中，干燥方式為鼓風(fēng)干燥、真空干燥、冷凍干燥、噴霧干燥中的一種或多種，干燥時間為24h。

10.一種高熵硒化物光催化劑，其特征在于，所述高熵硒化物光催化劑采用如權(quán)利要求1-9任意一項所述制備方法制得。

技術(shù)總結(jié)
本發(fā)明實施例提供了一種高熵硒化物光催化劑的制備方法，所述制備方法包括：將一定量的金屬鹽加入到有機溶劑中，超聲分散均勻后將混合溶液置于攪拌器中攪拌，在攪拌過程中，緩慢加入還原劑，再攪拌一定時間，得到金屬混合溶液；向上述制備的金屬混合溶液加入硒源，持續(xù)攪拌直至硒源溶解，得到反應(yīng)溶液；將上述反應(yīng)溶液轉(zhuǎn)移至微波反應(yīng)釜中，加熱至一定溫度下保持一定時間，反應(yīng)結(jié)束后將所得沉淀物洗滌、干燥，即獲得所述高熵硒化物光催化劑。通過本發(fā)明制備方法制備的高熵硒化物光催化劑，具有高光催化產(chǎn)氫的效率的優(yōu)點。同時該制備方法工藝流程簡單，適于大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)中應(yīng)用。

技術(shù)研發(fā)人員：代凱,汪靜,張金鋒,王中遼,邵春風(fēng)
受保護(hù)的技術(shù)使用者：淮北師范大學(xué)
技術(shù)研發(fā)日：
技術(shù)公布日：2024/12/26