本發(fā)明屬于電解池及揮發(fā)性有機(jī)污染物凈化技術(shù)領(lǐng)域，涉及一種用于氣-固相電催化反應(yīng)的反應(yīng)器及其消除VOCs的方法。

背景技術(shù)：

揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)是室內(nèi)空氣中的主要?dú)鈶B(tài)污染物，包括甲醛和苯系物。這些污染物對(duì)人體健康具有很大危害，可致病、致癌或致畸。市場(chǎng)上，消除室內(nèi)空氣中VOCs的凈化技術(shù)主要包括物理吸附、臭氧氧化、光催化、熱催化氧化和等離子體凈化技術(shù)。但是這些技術(shù)普遍存在能耗高、具有安全隱患及產(chǎn)生二次污染的問(wèn)題。

熱催化氧化法具有操作簡(jiǎn)單的優(yōu)點(diǎn)，能夠?qū)OCs降解為無(wú)毒的CO₂和水。目前，已有室溫條件下就能夠?qū)⒓兹┩耆趸癁镃O₂和水的催化材料和相關(guān)室內(nèi)空氣凈化產(chǎn)品，但氧化降解苯系物的產(chǎn)品還未發(fā)現(xiàn)。由于苯系物分子結(jié)構(gòu)復(fù)雜，室溫條件下熱催化氧化消除苯系物還難以實(shí)現(xiàn)。目前，即使是活性最高的催化劑，苯系物燃燒的溫度也要150℃左右，難以應(yīng)用于室內(nèi)環(huán)境條件下的苯系物凈化。因此開(kāi)發(fā)安全經(jīng)濟(jì)、無(wú)二次污染的苯系物消除方法，對(duì)提高室內(nèi)空氣質(zhì)量具有非常重要的意義。

電催化氧化技術(shù)的顯著優(yōu)勢(shì)是能夠在常溫常壓的條件下，通過(guò)改變界面電場(chǎng)有效地降低反應(yīng)體系的能壘，是一種基本對(duì)環(huán)境無(wú)污染、低能耗的“綠色”技術(shù)，并且所有的有機(jī)分子都可以通過(guò)電化學(xué)方法氧化。近年來(lái)，電催化氧化技術(shù)應(yīng)用于液相有機(jī)污染物消除的研究廣泛，從簡(jiǎn)單的直鏈有機(jī)物到復(fù)雜的多環(huán)芳烴類化合物，電催化方法都可以將這些有毒污染物氧化成CO₂和水。

CN 103074638A公開(kāi)了一種用于電化學(xué)制取氣體的雙氣室雙光窗電解池，包括反應(yīng)池和蓋板，蓋板設(shè)置于反應(yīng)池的開(kāi)口處，蓋板與反應(yīng)池之間為可拆卸的密封連接，所述蓋板上設(shè)有若干連接端口，所述反應(yīng)池內(nèi)設(shè)有隔板，隔板將反應(yīng)池內(nèi)的空間分為工作電極反應(yīng)室和輔助電極反應(yīng)室兩部分，所述隔板的上邊緣與反應(yīng)池頂面平齊，隔板的前、后側(cè)邊緣與反應(yīng)池的前、后內(nèi)壁密封連接，隔板下邊緣與反應(yīng)池底部之間留有可使電解液在工作電極反應(yīng)室和輔助電極反應(yīng)室之間自由流動(dòng)的空間，反應(yīng)池的側(cè)面上對(duì)應(yīng)工作電極反應(yīng)室和輔助電極反應(yīng)室的位置分別鑲嵌有一個(gè)可透光的玻璃窗口。該雙氣室雙光窗電解池實(shí)現(xiàn)了工作電極和輔助電極表面生成氣體的有效隔離，從而便于控制實(shí)驗(yàn)結(jié)果的精確性。

但是，目前尚沒(méi)有利用電催化氧化技術(shù)消除室內(nèi)揮發(fā)性有機(jī)污染物的研究。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：

針對(duì)現(xiàn)有技術(shù)存在的不足，本發(fā)明的目的在于提供一種用于氣-固相電催化反應(yīng)的反應(yīng)器及其消除VOCs的方法，所述反應(yīng)器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，可用于室溫消除揮發(fā)性有機(jī)污染物，且生成的產(chǎn)物大部分為CO₂。

本發(fā)明如無(wú)特殊說(shuō)明，所述室溫是指20-45℃，所述wt％是指質(zhì)量百分含量，所述v％是指體積百分含量。

為達(dá)此目的，本發(fā)明采用以下技術(shù)方案：

本發(fā)明的目的之一在于提供一種用于氣-固相電催化反應(yīng)的反應(yīng)器，所述反應(yīng)器包括陽(yáng)極氣室、陰極氣室、電催化陽(yáng)極、隔膜和電催化陰極，所述電催化陽(yáng)極和電催化陰極均透氣；

所述隔膜置于電催化陽(yáng)極和電催化陰極之間，且三者組成整體，構(gòu)成一體結(jié)構(gòu)；

所述陽(yáng)極氣室和陰極氣室獨(dú)立地為設(shè)有通孔的腔體，所述一體結(jié)構(gòu)置于陽(yáng)極氣室的通孔和陰極氣室的通孔之間，并將陽(yáng)極氣室的通孔和陰極氣室的通孔覆蓋；

所述陽(yáng)極氣室還設(shè)置有第一進(jìn)氣口、第一出氣口和可選地第一導(dǎo)線，第一導(dǎo)線的一端與電催化陽(yáng)極相連，另一端與電源的正極相連；

所述陰極氣室還設(shè)置有第二進(jìn)氣口、第二出氣口和可選地第二導(dǎo)線，第二導(dǎo)線的一端與電催化陰極相連，另一端與電源的負(fù)極相連。

本領(lǐng)域技術(shù)人員應(yīng)公知，隔膜應(yīng)為質(zhì)子應(yīng)能夠通過(guò)的隔膜，同時(shí)隔膜具有一定厚度和強(qiáng)度。

所述一體結(jié)構(gòu)將兩氣室氣體分開(kāi)，有利于陽(yáng)極反應(yīng)和陰極反應(yīng)的無(wú)干擾進(jìn)行，提高體系礦化揮發(fā)性有機(jī)物效率；所述一體結(jié)構(gòu)便于質(zhì)子和電子傳遞，減小體系電阻。所述陽(yáng)極氣室中的氣體在電催化陽(yáng)極上進(jìn)行反應(yīng)后從陽(yáng)極氣室的出氣口流出；所述陰極氣室中的氣體在電催化陰極上進(jìn)行反應(yīng)后從陰極氣室的出氣口流出。陰極氣室和陽(yáng)極氣室彼此不連通。

所述第一進(jìn)氣口中還設(shè)置第一進(jìn)氣管，所述第二進(jìn)氣口中還設(shè)置第二進(jìn)氣管，所述第一進(jìn)氣管和第二進(jìn)氣管獨(dú)立地包括導(dǎo)流段和擴(kuò)大段，所述擴(kuò)大段的直徑大于導(dǎo)流段的直徑，所述第一進(jìn)氣管的擴(kuò)大段位于陽(yáng)極氣室中，所述第二進(jìn)氣管的擴(kuò)大段位于陰極氣室中。

所述第一導(dǎo)線沿陽(yáng)極氣室的內(nèi)壁與電催化陽(yáng)極相連；所述第二導(dǎo)線沿陰極氣室的內(nèi)壁與電催化陰極相連。

優(yōu)選地，所述陽(yáng)極氣室還設(shè)置第一接線柱，所述第一導(dǎo)線通過(guò)第一接線柱與電源的正極相連。

優(yōu)選地，所述陰極氣室還設(shè)置第二接線柱，所述第二導(dǎo)線通過(guò)第二接線柱與電源的負(fù)極相連。

優(yōu)選地，所述陽(yáng)極氣室和陰極氣室密封連接，如可通過(guò)螺栓密封連接。

所述電催化陽(yáng)極包括金屬Ti基底和位于Ti基底表面的活性物質(zhì)層，所述活性物質(zhì)層是由納米顆粒堆砌而成的致密層，納米顆粒的材質(zhì)為摻雜的SnO₂，摻雜元素包括F和Sb，所述的金屬Ti基底為泡沫鈦和/或鈦網(wǎng)，優(yōu)選為泡沫鈦。

優(yōu)選地，所述活性物質(zhì)層在Ti基底表面的負(fù)載量為2-10mg cm^-2，如2.5mg cm^-2、3mg cm^-2、3.5mg cm^-2、4mg cm^-2、4.5mg cm^-2、5mg cm^-2、5.5mg cm^-2、6mg cm^-2、6.5mg cm^-2、7mg cm^-2、7.5mg cm^-2、8mg cm^-2、8.5mg cm^-2或9.5mg cm^-2等。

優(yōu)選地，所述摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、3nm、4nm、5nm、6nm、7nm、8nm、9nm或9.5nm等。

優(yōu)選地，所述摻雜元素與Sn的摩爾比為0.04-0.5，如0.05、0.06、0.07、0.08、0.09、0.1、02、0.3或0.4等。

優(yōu)選地，所述Sb和F的摩爾比為(0.2-100):1，如0.5:1、0.8:1、1:1、3:1、5:1、6:1、8:1、10:1、12:1、15:1、18:1、20:1、25:1、28:1、30:1、32:1、35:1、38:1、40:1、42:1、45:1、48:1、50:1、60:1、70:1、80:1、90:1或95:1等。

所述電催化陽(yáng)極通過(guò)如下方法制備得到：

(1)首先用濃度為10wt％-20wt％的NaOH溶液在80℃條件下浸泡金屬Ti基底10min；之后浸入濃度為10wt％的草酸溶液中煮沸1-3h；再用蒸餾水超聲清洗金屬鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的金屬Ti基底；

(2)采用電沉積方法在預(yù)處理后的Ti基底上電鍍Sn和Sb，得到表面有鍍層的Ti基底，其中，電鍍液為含有1-2M SnCl₄、0.2-1M Sb的可溶性化合物和0.1-1M HNO₃的乙二醇溶液，所述電鍍使用Pt片為陽(yáng)極；電鍍的電流為10-15mA cm^-2；電鍍的時(shí)間為15-60min；

(3)在表面有鍍層的金屬Ti基底上涂覆漿液，在100℃條件下干燥5min后，在500℃條件下焙燒，升溫速率為5℃min^-1，得到活性成分層位于Ti基底表面的電催化電極，其中，漿液為含有0.2-1M SnCl₄、0.02-0.1M Sb的可溶性化合物、0.001-0.1M F的可溶性化合物及0.1-1M HNO₃的異丙醇和正丁醇的混合溶液，活性成分層是由納米顆粒堆砌而成，且活性成分層為摻雜的SnO₂層，摻雜元素包括F和Sb。

所述電催化陰極包括碳紙、部分還原的氧化石墨烯和Pt，所述部分還原的氧化石墨烯負(fù)載于碳紙表面，所述Pt負(fù)載于部分還原的氧化石墨烯表面。

優(yōu)選地，所述碳紙和Pt的質(zhì)量比為10-65:1，如12:1、15:1、18:1、20:1、25:1、30:1、40:1、45:1或55:1等，優(yōu)選為50:1。

所述部分還原的氧化石墨烯的負(fù)載量很少，在碳紙表面僅負(fù)載有幾層(≥1層，如1層、2層、3層、5層、6層、8層、10層或15層等)部分還原的氧化石墨烯。

優(yōu)選地，所述Pt的粒徑大小為100-200nm，如120nm、130nm、140nm、150nm、160nm、170nm、180nm或190nm等。

所述電催化陰極通過(guò)如下方法制備得到：

(1)將碳紙置于曲拉通非離子型表面活性劑中浸泡8-24h，取出后用去離子水超聲清洗2-4h，得到親水性碳紙；

(2)將親水性碳紙?jiān)?00-400℃焙燒5h，得到焙燒產(chǎn)物；

(3)將焙燒產(chǎn)物置于濃度為0.1-0.5wt％的氧化石墨烯分散液中，超聲1-5h，取出后得到表面負(fù)載有氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物置于濃度為1-10mg mL^-1的抗壞血酸溶液中靜置8-24h，之后在40-80℃水浴中靜置2h，得到表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(5)將表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物作為陰極，以Pt片為陽(yáng)極，采用含有10mM的NH₄Cl和1mM的PtCl₄的pH值為1的電鍍液，以20mA的電流電鍍10-20min，在部分還原的氧化石墨烯表面沉積Pt，得到所述陰極材料。

所述隔膜為質(zhì)子交換膜，優(yōu)選為Nafion117。

所述一體結(jié)構(gòu)通過(guò)將電催化陽(yáng)極、隔膜和電催化陰極在2-10MPa的壓力下壓合得到。

本發(fā)明的目的之一還在于提供一種利用如上所述的反應(yīng)器電催化氧化消除揮發(fā)性有機(jī)污染物的方法，所述方法為：將含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物和含氧氣體分別通入陽(yáng)極氣室和陰極氣室，在通電條件下，揮發(fā)性有機(jī)污染物中的水蒸氣在電催化陽(yáng)極發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生活性氧物種和質(zhì)子，活性氧物種礦化揮發(fā)性有機(jī)污染物，質(zhì)子通過(guò)隔膜后在電催化陰極與氧氣發(fā)生還原反應(yīng)生成水。

所述通電的電壓為2-4V，如2.2V、2.5V、2.8V、3V、3.2V、3.5V或3.8V等。

優(yōu)選地，所述氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)獨(dú)立地在20-45℃條件下進(jìn)行，如22℃、25℃、28℃、31℃、35℃、38℃、40℃或42℃等。

所述揮發(fā)性有機(jī)污染物為苯系物。

優(yōu)選地，所述含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物的流速為20-100mL min^-1，如25mL min^-1、30mL min^-1、40mL min^-1、50mL min^-1、60mL min^-1、70mL min^-1、80mL min^-1、90mL min^-1等。

優(yōu)選地，所述含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物濕度為100％；

優(yōu)選地，所述含氧氣體的流速為4-20mL min^-1，如5mL min^-1、6mL min^-1、8mL min^-1、10mL min^-1、12mL min^-1、15mL min^-1或18mL min^-1等。

優(yōu)選地，所述含氧氣體中所述氧氣的含量為10-20v％，如12v％、15v％、16v％、17v％或19v％等。

作為優(yōu)選的技術(shù)方案，所述方法包括如下步驟：

(1)將電催化陽(yáng)極與電催化陰極分別與電壓為2-4V直流電源的正極和負(fù)極相連；

(2)將含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物和含氧氣體分別通入陽(yáng)極氣室和陰極氣室，含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)物的流速為20-100mL min^-1，含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物濕度為100％；含氧氣體的流速為4-20mL min^-1；含氧氣體中所述氧氣的含量為10-20v％；揮發(fā)性有機(jī)污染物中的水蒸氣在電催化陽(yáng)極發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生活性氧物種和質(zhì)子，活性氧物種礦化揮發(fā)性有機(jī)污染物，質(zhì)子通過(guò)隔膜后在電催化陰極與氧氣發(fā)生還原反應(yīng)生成水，所述氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)的溫度為20-45℃。

與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明的有益效果為：

本發(fā)明提供的用于氣-固相電催化反應(yīng)的反應(yīng)器，結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，可用于氣-固相之間的電催化氧化反應(yīng)；由于陽(yáng)極氣室和陰極氣室單獨(dú)設(shè)置，有利于陽(yáng)極反應(yīng)和陰極反應(yīng)的無(wú)干擾進(jìn)行，反應(yīng)速率更快；一體結(jié)構(gòu)便于質(zhì)子和傳遞，減小電阻；

本發(fā)明提供的揮發(fā)性有機(jī)污染物的消除方法安全、方便、能耗小，僅需2-4V外加直流電壓就可以實(shí)現(xiàn)VOCs的氧化降解；并且能夠?qū)崿F(xiàn)室溫(20-45℃)將VOCs氧化，產(chǎn)物大部分為CO₂和少量CO。

附圖說(shuō)明

圖1為實(shí)施例1提供的氣-固電催化氧化電解池的結(jié)構(gòu)示意圖，其中：1，第一出氣口；2，第一進(jìn)氣口；3-1，第一接線柱；3-2，第二接線柱；3-3，第三接線柱；4，一體結(jié)構(gòu)；5，陽(yáng)極氣室；6，陰極氣室；7，第二出氣口；8，第二進(jìn)氣口；9-1，第一密封件；9-2，第二密封件；10-1，第三密封件；10-2，第四密封件。

圖2a為預(yù)處理后的Ti基底表面的SEM圖。

圖2b和圖2c為實(shí)施例2制得的電催化陽(yáng)極在不同放大倍數(shù)條件下的SEM圖。

圖3為實(shí)施例2制得的電催化陽(yáng)極的XRD圖。

圖4a為SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量分別為4.4mg cm^-2和7.7mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極以及對(duì)比例1所述的電催化電極用于消除苯的活性測(cè)試曲線圖；其中：■表示SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量為4.4mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極對(duì)苯的消除率；□表示SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量為7.7mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極對(duì)苯的消除率；表示對(duì)比例1所述的Ti/SnO₂電極對(duì)苯的消除率。

圖4b為SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量分別為4.4mg cm^-2和7.7mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極以及對(duì)比例1所述的電催化電極用于消除苯CO和CO₂的生成產(chǎn)率曲線圖，其中，○表示SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量為7.7mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極用于消除苯CO₂的生成產(chǎn)率；△表示SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量為7.7mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極用于消除苯CO的生成產(chǎn)率；●表示SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量為4.4mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極用于消除苯CO₂的生成產(chǎn)率；▲表示SnO₂-Sb₂O₃負(fù)載量為4.4mg cm^-2的Ti/Sb-SnO₂電極用于消除苯CO的生成產(chǎn)率；⊕表示對(duì)比例1所述的電催化電極用于消除苯CO₂的生成產(chǎn)率；表示對(duì)比例1所述的電催化電極用于消除苯CO的生成產(chǎn)率。

圖5為實(shí)施例11提供的碳紙的SEM圖。

圖6為實(shí)施例11提供的負(fù)載了部分還原的氧化石墨烯的碳紙的SEM圖。

圖7為實(shí)施例11提供的電催化還原氧氣的陰極材料的低倍放大SEM圖。

圖8為實(shí)施例11提供的電催化還原氧氣的陰極材料的高倍放大SEM圖。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合附圖并通過(guò)具體實(shí)施方式來(lái)進(jìn)一步說(shuō)明本發(fā)明的技術(shù)方案。

實(shí)施例1

一種用于氣-固相電催化反應(yīng)的反應(yīng)器，如圖1所示。所述電解池包括陽(yáng)極氣室5、陰極氣室6、電催化陽(yáng)極、隔膜和電催化陰極，所述電催化陽(yáng)極和電催化陰極均可透氣；所述隔膜不透氣，且質(zhì)子能夠通過(guò)所述隔膜；

所述隔膜置于電催化陽(yáng)極和電催化陰極之間，且三者組成整體，構(gòu)成一體結(jié)構(gòu)4；所述一體結(jié)構(gòu)4通過(guò)將電催化陽(yáng)極、隔膜和電催化陰極在2-10公斤的壓力下壓合得到；

所述陽(yáng)極氣室5和陰極氣室6獨(dú)立地為設(shè)有通孔的腔體，所述一體結(jié)構(gòu)4置于陽(yáng)極氣室5的通孔和陰極氣室6的通孔之間，并將陽(yáng)極氣室5的通孔和陰極氣室6的通孔覆蓋；

所述陽(yáng)極氣室5設(shè)置有第一進(jìn)氣口2、第一出氣口1和第一導(dǎo)線，第一導(dǎo)線的一端與電催化陽(yáng)極相連，另一端沿陽(yáng)極氣室5的內(nèi)壁與電源的正極相連；所述第一進(jìn)氣口2中還設(shè)置第一進(jìn)氣管，所述第一進(jìn)氣管包括導(dǎo)流段和擴(kuò)大段，所述擴(kuò)大段的直徑大于導(dǎo)流段的直徑，所述第一進(jìn)氣管的擴(kuò)大段位于陽(yáng)極氣室5中；

作為優(yōu)選，所述陽(yáng)極氣室5還設(shè)置第一接線柱3-1；所述第一導(dǎo)線鹽陽(yáng)極氣室5的內(nèi)壁，一端與電催化陽(yáng)極相連，另一端與第一接線柱3-1相連；

作為優(yōu)選，所述陽(yáng)極氣室5還設(shè)置有第一密封件9-1和第三密封件10-1；

所述陰極氣室6設(shè)置有第二進(jìn)氣口8、第二出氣口7和第二導(dǎo)線，第二導(dǎo)線的一端與電催化陰極相連，另一端沿陰極氣室6的內(nèi)壁與電源的負(fù)極相連；所述第二進(jìn)氣口8中還設(shè)置第二進(jìn)氣管，所述第二進(jìn)氣管包括導(dǎo)流段和擴(kuò)大段，所述擴(kuò)大段的直徑大于導(dǎo)流段的直徑，所述第二進(jìn)氣管的擴(kuò)大段位于陰極氣室6中。

作為優(yōu)選，所述陰極氣室6還設(shè)置第二接線柱3-2和第三接線柱3-3，所述第二導(dǎo)線沿陽(yáng)極氣室5的內(nèi)壁，一端與電催化陰極相連，另一端與第二接線柱3-2相連；所述第三接線柱3-3用于連接參比電極；

作為優(yōu)選，所述陰極氣室6還設(shè)置第二密封件9-2和第四密封件10-2；所述第一密封件9-1與第二密封件9-2配合；所述第三密封件10-1與第四密封件10-2配合；使得陽(yáng)極氣室5與陰極氣室6密封連接；

所述隔膜為質(zhì)子交換膜，例如Nafion117。

作為優(yōu)選，所述電催化陽(yáng)極包括金屬Ti基底和位于Ti基底表面的活性物質(zhì)層，所述活性物質(zhì)層是由納米顆粒堆砌而成的致密層，納米顆粒的材質(zhì)為摻雜的SnO₂，摻雜元素包括F和Sb；所述活性物質(zhì)層在Ti基底表面的負(fù)載量為2-10mg cm^-2；所述摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm；所述摻雜元素與Sn的摩爾比為0.04-0.1；所述Sb和F的摩爾比為(5-50):1；所述的金屬Ti基底為泡沫鈦和/或鈦網(wǎng)，優(yōu)選為泡沫鈦；

所述電催化陽(yáng)極通過(guò)如下方法制備得到：

(1)首先用濃度為10wt％-20wt％的NaOH溶液在80℃條件下浸泡金屬Ti基底10min；之后浸入濃度為10wt％的草酸溶液中煮沸1-3h；再用蒸餾水超聲清洗金屬鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的金屬Ti基底；

(2)采用電沉積方法在預(yù)處理后的Ti基底上電鍍Sn和Sb，得到表面有鍍層的Ti基底，其中，電鍍液為含有1-2M SnCl₄、0.2-1M Sb的可溶性化合物和0.1-1M HNO₃的乙二醇溶液，所述電鍍使用Pt片為陽(yáng)極；電鍍的電流為10-15mA cm^-2；電鍍的時(shí)間為15-60min；

(3)在表面有鍍層的金屬Ti基底上涂覆漿液，在100℃條件下干燥5min后，在500℃條件下焙燒，升溫速率為5℃min^-1，得到活性成分層位于Ti基底表面的電催化電極，其中，漿液為含有0.2-1M SnCl₄、0.02-0.1M Sb的可溶性化合物、0.001-0.1M F的可溶性化合物及0.1-1M HNO₃的異丙醇和正丁醇的混合溶液，活性成分層是由納米顆粒堆砌而成，且活性成分層為摻雜的SnO₂層，摻雜元素包括F和Sb。

作為優(yōu)選，所述電催化陰極包括碳紙、部分還原的氧化石墨烯和Pt，所述部分還原的氧化石墨烯負(fù)載于碳紙表面，所述Pt負(fù)載于部分還原的氧化石墨烯表面；所述碳紙和Pt的質(zhì)量比為10-65:1，優(yōu)選為50:1；所述Pt的粒徑大小為100-200nm外，其余與實(shí)施例1相同。

所述電催化陰極通過(guò)如下方法制備得到：

(1)將碳紙置于曲拉通非離子型表面活性劑中浸泡8-24h，取出后用去離子水超聲清洗2-4h，得到親水性碳紙；

(2)將親水性碳紙?jiān)?00-400℃焙燒5h，得到焙燒產(chǎn)物；

(3)將焙燒產(chǎn)物置于濃度為0.1-0.5wt％的氧化石墨烯分散液中，超聲1-5h，取出后得到表面負(fù)載有氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物置于濃度為1-10mg mL^-1的抗壞血酸溶液中靜置8-24h，之后在40-80℃水浴中靜置2h，得到表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(5)將表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物作為陰極，以Pt片為陽(yáng)極，采用含有10mM的NH₄Cl和1mM的PtCl₄的pH值為1的電鍍液，以20mA的電流電鍍10-20min，在部分還原的氧化石墨烯表面沉積Pt，得到所述陰極材料。

利用如上所述的反應(yīng)器電催化氧化消除揮發(fā)性有機(jī)污染物的方法，所述方法包括如下步驟：

(1)接通直流電源；

(2)向陽(yáng)極氣室中通入含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物；向陰極氣室中通入含氧氣的氣體；揮發(fā)性有機(jī)污染物中的水蒸氣在電催化陽(yáng)極發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生活性氧物種和質(zhì)子，活性氧物種氧化揮發(fā)性有機(jī)污染物，質(zhì)子通過(guò)隔膜后在電催化陰極與氧氣發(fā)生還原反應(yīng)生成水。

具體地，所述方法包括如下步驟：

(1)將電催化陽(yáng)極與電催化陰極分別與電壓為2-4V直流電源的正極和負(fù)極相連；

(2)將含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物和含氧氣體分別通入陽(yáng)極氣室和陰極氣室，含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)物的流速為20-100mL min^-1，含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物濕度為100％；含氧氣體的流速為4-20mL min^-1；含氧氣體中所述氧氣的含量為10-20v％；揮發(fā)性有機(jī)污染物中的水蒸氣在電催化陽(yáng)極發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生活性氧物種和質(zhì)子，活性氧物種礦化揮發(fā)性有機(jī)污染物，質(zhì)子通過(guò)隔膜后在電催化陰極與氧氣發(fā)生還原反應(yīng)生成水，所述氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)的溫度為20-45℃。

實(shí)施例2

一種Ti/Sb-SnO₂的制備方法，包括如下步驟：

(1)采用泡沫鈦?zhàn)龌?，首先?0wt％NaOH溶液在80℃浸泡該基底10min，去掉表面油污；之后用10wt％草酸溶液煮沸3h，經(jīng)草酸刻蝕的泡沫鈦表面呈灰色麻面，如圖2a；用蒸餾水超聲清洗鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的泡沫Ti基底；

(2)在預(yù)處理后的泡沫Ti基底上電鍍Sn和Sb，鍍液為：1M SnCl₄、0.2M SbCl₃和0.1M HNO₃的乙二醇溶液，Pt片為陽(yáng)極，電流為15mA cm^-2，電鍍時(shí)間為60min；之后在500℃焙燒30min，得到表面有SnO₂和Sb₂O₃的Ti基底；

(3)在表面有SnO₂和Sb₂O₃的Ti基底上刷漿，漿液組成：0.5M SnCl₄、0.02M SbCl₃、0.001M NaF、0.1M HNO₃的50mL異丙醇和正丁醇混合溶液，刷漿后放入100℃烘箱干燥5min；之后再刷漿，干燥；

(4)重復(fù)步驟(3)6次后在500℃焙燒，在泡沫Ti基底上生成4.4mg cm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果如圖3、圖2b和圖2c所示。從圖3可以看出得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；從圖2b和圖2c可以看出得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.04；所述Sb和F的摩爾比為10:1。

實(shí)施例3

一種Ti/Sb-SnO₂的制備方法，所述制備方法除步驟(4)為重復(fù)步驟(3)10次后在500℃焙燒外，其余與實(shí)施例1相同。在Ti基底上生成7.7mgcm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果為：得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.04；所述Sb和F的摩爾比為10:1。

實(shí)施例4

一種Ti/Sb-SnO₂的制備方法，所述制備方法除步驟(3)中進(jìn)行1遍刷漿和干燥外，其余與實(shí)施例1相同。

在泡沫Ti基底上生成2mgcm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果為：得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.04；所述Sb和F的摩爾比為10:1。

實(shí)施例5

一種Ti/Sb-SnO₂的制備方法，所述制備方法除步驟(3)中進(jìn)行20遍刷漿和干燥外，其余與實(shí)施例1相同。

在泡沫Ti基底上生成10mgcm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果為：得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.04；所述Sb和F的摩爾比為10:1。

實(shí)施例6

一種電催化電極，其制備方法包括如下步驟：

(1)首先用濃度為20wt％的NaOH溶液在80℃條件下浸泡泡沫Ti基底10min；之后浸入濃度為10wt％的草酸溶液中煮沸3h；再用蒸餾水超聲清洗泡沫鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的泡沫Ti基底；

(2)采用電沉積方法在預(yù)處理后的泡沫Ti基底上電鍍Sn和Sb，得到表面有鍍層的泡沫Ti基底，電鍍液為含有1M SnCl₄、1M SbCl₃和0.1M HNO₃的乙二醇溶液，所述電鍍使用Pt片為陽(yáng)極；電鍍的電流為15mA cm^-2；電鍍的時(shí)間為60min；

(3)在表面有鍍層的泡沫Ti基底上涂覆漿液，在100℃條件下干燥5min，其中，漿液為含有0.2M SnCl₄、0.1M SbCl₃、0.001M NaF及1M HNO₃的異丙醇和正丁醇的混合溶液；

(4)重復(fù)步驟(3)4次后，將產(chǎn)物在500℃條件下焙燒，升溫速率為5℃min^-1，得到活性成分層位于Ti基底表面的電催化電極，活性成分層是由納米顆粒堆砌而成，且活性成分層為摻雜的SnO₂層，摻雜元素包括第一摻雜元素和第二摻雜元素，第一摻雜元素選自F，第二摻雜元素選自Sb。在泡沫Ti基底上生成3.2mg cm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果為：得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.5；所述Sb和F的摩爾比為100:1。

實(shí)施例7

一種電催化電極，其制備方法包括如下步驟：

(1)首先用濃度為20wt％的NaOH溶液在80℃條件下浸泡泡沫Ti基底10min；之后浸入濃度為10wt％的草酸溶液中煮沸3h；再用蒸餾水超聲清洗泡沫鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的泡沫Ti基底；

(2)采用電沉積方法在預(yù)處理后的泡沫Ti基底上電鍍Sn和Sb，得到表面有鍍層的泡沫Ti基底，電鍍液為含有2M SnCl₄、0.2M SbCl₃和0.5M HNO₃的乙二醇溶液，所述電鍍使用Pt片為陽(yáng)極；電鍍的電流為15mA cm^-2；電鍍的時(shí)間為15min；

(3)在表面有鍍層的泡沫Ti基底上涂覆漿液，在100℃條件下干燥5min，其中，漿液為含有1M SnCl₄、0.02M SbCl₃、0.1M NaF及0.1M HNO₃的異丙醇和正丁醇的混合溶液；

(4)重復(fù)步驟(3)4次后，將產(chǎn)物在500℃條件下焙燒，升溫速率為5℃min^-1，得到活性成分層位于Ti基底表面的電催化電極，活性成分層是由納米顆粒堆砌而成，且活性成分層為摻雜的SnO₂層，摻雜元素包括第一摻雜元素和第二摻雜元素，第一摻雜元素選自F，第二摻雜元素選自Sb。在泡沫Ti基底上生成2.6mg cm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果為：得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.12:1；所述Sb和F的摩爾比為0.2:1。

實(shí)施例8

一種電催化電極，其制備方法包括如下步驟：

(1)首先用濃度為15wt％的NaOH溶液在80℃條件下浸泡泡沫Ti基底10min；之后浸入濃度為10wt％的草酸溶液中煮沸3h；再用蒸餾水超聲清洗泡沫鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的泡沫Ti基底；

(2)采用電沉積方法在預(yù)處理后的泡沫Ti基底上電鍍Sn和Sb，得到表面有鍍層的泡沫Ti基底，電鍍液為含有1.5M SnCl₄、0.5M SbCl₃和0.3M HNO₃的乙二醇溶液，所述電鍍使用Pt片為陽(yáng)極；電鍍的電流為15mA cm^-2；電鍍的時(shí)間為30min；

(3)在表面有鍍層的泡沫Ti基底上涂覆漿液，在100℃條件下干燥5min，其中，漿液為含有0.5M SnCl₄、0.05M SbCl₃、0.05M NaF及0.3M HNO₃的異丙醇和正丁醇的混合溶液；

(4)重復(fù)步驟(3)4次后，將產(chǎn)物在500℃條件下焙燒，升溫速率為5℃min^-1，得到活性成分層位于Ti基底表面的電催化電極，活性成分層是由納米顆粒堆砌而成，且活性成分層為摻雜的SnO₂層，摻雜元素包括第一摻雜元素和第二摻雜元素，第一摻雜元素選自F，第二摻雜元素選自Sb。在泡沫Ti基底上生成3.0mg cm^-2的SnO₂-Sb₂O₃氧化層，即為T(mén)i/Sb-SnO₂電極。

對(duì)得到的Ti/Sb-SnO₂電極進(jìn)行XRD和SEM測(cè)試，結(jié)果為：得到的氧化層將泡沫Ti基底全部覆蓋，Sb進(jìn)入SnO₂晶格引起SnO₂衍射峰紅移；得到的氧化層致密無(wú)龜裂，由納米顆粒堆砌而成，摻雜的SnO₂的顆粒大小為1-10nm，如2nm、5nm、7nm或9nm等。經(jīng)分析，所述摻雜元素包括F和Sb，F(xiàn)和Sb的總摩爾量與Sn的摩爾量之比為0.2:1；所述Sb和F的摩爾比為1:1。

對(duì)比例1

一種電催化電極，所述電催化電極包括泡沫鈦基底和負(fù)載于泡沫鈦基底上的SnO₂。所述電催化電極的制備方法包括如下步驟：

(1)采用泡沫鈦?zhàn)龌?，首先?0wt％NaOH溶液在80℃浸泡該基底10min，去掉表面油污；之后用10wt％草酸溶液煮沸3h，經(jīng)草酸刻蝕的泡沫鈦表面呈灰色麻面；用蒸餾水超聲清洗鈦基底表面的草酸和草酸鈦，得到預(yù)處理后的泡沫Ti基底；

(2)在預(yù)處理后的泡沫Ti基底上電鍍Sn，鍍液為：1M SnCl₄和0.1M HNO₃的乙二醇溶液，Pt片為陽(yáng)極，電流為15mA cm^-2，電鍍時(shí)間為60min；之后在500℃焙燒30min，得到表面有SnO₂的Ti基底；

(3)在表面有SnO₂的Ti基底上刷漿，漿液組成：0.5M SnCl₄、0.1M HNO₃的50mL異丙醇和正丁醇混合溶液，刷漿后放入100℃烘箱干燥5min；之后再刷漿，干燥；

(4)重復(fù)步驟(3)6次后在500℃焙燒，在泡沫Ti基底上生成SnO₂氧化層，即為T(mén)i/SnO₂電極。

實(shí)施例9

一種電催化還原氧氣的陰極材料包括碳紙、部分還原的氧化石墨烯和Pt，所述部分還原的氧化石墨烯負(fù)載于碳紙表面，所述Pt負(fù)載于部分還原的氧化石墨烯表面，所述碳紙和Pt的質(zhì)量分別為76mg和1.5mg，所述Pt的粒徑平均尺寸為150nm。

一種電催化還原氧氣的陰極材料的制備方法，包括如下步驟：

(1)將碳紙置于曲拉通X-100非離子型表面活性劑中浸泡8h，取出后用去離子水浸泡2h，超聲清洗后得到親水性碳紙；

(2)焙燒親水性碳紙5h，得到焙燒產(chǎn)物；

(3)將焙燒產(chǎn)物置于濃度為0.3wt％的氧化石墨烯分散液中，超聲1h，取出后得到表面負(fù)載有氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物置于濃度為5mg mL^-1的抗壞血酸溶液中靜置24h，得到表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(5)將表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物作為陰極，以Pt片為陽(yáng)極，采用含有10mM的NH₄Cl和1mM的PtCl₄的pH值為1的電鍍液，以20mA的電流電鍍10min，在部分還原的氧化石墨烯表面沉積Pt，得到所述電催化還原氧氣的陰極材料。

實(shí)施例10

一種電催化還原氧氣的陰極材料包括碳紙、部分還原的氧化石墨烯和Pt，所述部分還原的氧化石墨烯負(fù)載于碳紙表面，所述Pt負(fù)載于部分還原的氧化石墨烯表面，所述碳紙和Pt的質(zhì)量分別為76mg和4.5mg，所述Pt的粒徑平均尺寸為100nm。

一種電催化還原氧氣的陰極材料的制備方法，包括如下步驟：

(1)將碳紙置于曲拉通X-100非離子型表面活性劑中浸泡24h，取出后用去離子水浸泡2h，超聲清洗后得到親水性碳紙；

(2)焙燒親水性碳紙5h，得到焙燒產(chǎn)物；

(3)將焙燒產(chǎn)物置于濃度為0.5wt％的氧化石墨烯分散液中，超聲5h，取出后得到表面負(fù)載有氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物置于濃度為10mg mL^-1的抗壞血酸溶液中靜置8h，得到表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(5)將表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物作為陰極，以Pt片為陽(yáng)極，采用含有10mM的NH₄Cl和1mM的PtCl₄的pH值為1的電鍍液，以20mA的電流電鍍30min，在部分還原的氧化石墨烯表面沉積Pt，得到所述電催化還原氧氣的陰極材料。

實(shí)施例11

一種電催化還原氧氣的陰極材料，包括碳紙、部分還原的氧化石墨烯和Pt，所述部分還原的氧化石墨烯負(fù)載于碳紙表面，所述Pt負(fù)載于部分還原的氧化石墨烯表面，所述碳紙和Pt的質(zhì)量分別為76mg和7.5mg，所述Pt的粒徑平均尺寸為200nm。

一種電催化還原氧氣的陰極材料的制備方法，包括如下步驟：

(1)將碳紙置于曲拉通X-100非離子型表面活性劑中浸泡12h，取出后用去離子水浸泡2h，超聲清洗后得到親水性碳紙；

(2)焙燒親水性碳紙5h，得到焙燒產(chǎn)物；

(3)將焙燒產(chǎn)物置于濃度為0.1wt％的氧化石墨烯分散液中，超聲3h，取出后得到表面負(fù)載有氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(4)將步驟(3)得到的產(chǎn)物置于濃度為1mg mL^-1的抗壞血酸溶液中靜置12h，得到表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物；

(5)將表面負(fù)載有部分還原的氧化石墨烯的焙燒產(chǎn)物作為陰極，以Pt片為陽(yáng)極，采用含有10mM的NH₄Cl和1mM的PtCl₄的pH值為1的電鍍液，以20mA的電流電鍍120min，在部分還原的氧化石墨烯表面沉積Pt，得到所述電催化還原氧氣的陰極材料。如圖5為碳紙的SEM圖，從圖中可以看出，其表面光滑；圖6為沉積了部分還原的氧化石墨烯的碳紙的SEM圖，其表面粗糙。所述電催化還原氧氣的陰極材料如圖7和8所示，從圖中可以看出Pt在碳纖維表面的生長(zhǎng)受石墨烯片層結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)，形成薄片豎立在石墨烯表面，寬度約為200nm。

實(shí)施例12

利用實(shí)施例2和實(shí)施例3所述的Ti/Sb-SnO₂以及對(duì)比例4得到的電極分別作為電催化陽(yáng)極，以實(shí)施例11所述的電催化還原氧氣的陰極材料作為電催化陰極；利用實(shí)施例1所述的用于氣-固相電催化反應(yīng)的反應(yīng)器消除室內(nèi)揮發(fā)性有機(jī)污染物，包括如下步驟：

(1)將電催化陽(yáng)極與電催化陰極分別與電壓為2-4V直流電源的正極和負(fù)極相連；

(2)將含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物和含氧氣體分別通入陽(yáng)極氣室和陰極氣室，含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)物的流速為20-100mL min^-1，含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)污染物濕度為100％；含氧氣體的流速為4-20mL min^-1；含氧氣體中所述氧氣的含量為10-20v％；揮發(fā)性有機(jī)污染物中的水蒸氣在電催化陽(yáng)極發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生活性氧物種和質(zhì)子，活性氧物種礦化揮發(fā)性有機(jī)污染物，質(zhì)子通過(guò)隔膜后在電催化陰極與氧氣發(fā)生還原反應(yīng)生成水，所述氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)的溫度為20-45℃。

其中，陽(yáng)極氣室各組分濃度為：30ppm苯、室溫飽和水蒸氣、空氣，氣體流速為100mL min^-1；陰極氣室：80％N₂和20％O₂。直流電源的電壓為2V。反應(yīng)氣體和產(chǎn)物用氣相色譜和PTR-QTOF質(zhì)譜檢測(cè)儀檢測(cè)，測(cè)試結(jié)果如圖4a和圖4b所示，其中，4.4CO₂和4.4CO分別為活性物質(zhì)的質(zhì)量密度為4.4的Ti/Sb-SnO₂電極產(chǎn)生的CO₂和CO的含量；7.7CO₂和7.7CO分別為活性物質(zhì)的質(zhì)量密度為7.7的Ti/Sb-SnO₂電極產(chǎn)生的CO₂和CO的含量；從圖中可以看出：實(shí)施例2和實(shí)施例3得到的電催化陽(yáng)極能夠?qū)?0ppm苯完全轉(zhuǎn)化成CO₂和CO，且CO₂的體積超過(guò)80％；對(duì)比例4得到的電催化電極用于室溫下消除苯，其7h時(shí)的消除率僅為35％，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于實(shí)施例2和實(shí)施例3所述的電催化電極對(duì)苯的消除率。

將實(shí)施例4-8得到的電極分別作為陽(yáng)極、實(shí)施例9-10得到的電催化還原氧氣的陰極材料分別作為電催化陰極，按照實(shí)施例12所述的方法降解苯，測(cè)試條件及測(cè)試裝置與實(shí)施例12所述的測(cè)試條件和裝置相同，結(jié)果表明，其同樣能夠在室溫下完全消除苯，并且反應(yīng)的產(chǎn)物體積的80％以上為CO₂。

另外，調(diào)整實(shí)施例12中的電壓調(diào)整為2-4V中的任意一個(gè)點(diǎn)值；將含有水蒸氣的揮發(fā)性有機(jī)物的流速調(diào)整為20-100mL min^-1中的任意一個(gè)點(diǎn)值；將含氧氣體的流速調(diào)整為4-20mL min^-1中的任意一個(gè)點(diǎn)值；將含氧氣體中所述氧氣的含量調(diào)整為10-20v％中的任意一個(gè)點(diǎn)值；將氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)的溫度調(diào)為20-45℃中的任意一個(gè)點(diǎn)值，測(cè)試效果均與實(shí)施例12中的測(cè)試結(jié)果基本相同。

申請(qǐng)人聲明，以上所述僅為本發(fā)明的具體實(shí)施方式，但本發(fā)明的保護(hù)范圍并不局限于此，所屬技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員應(yīng)該明了，任何屬于本技術(shù)領(lǐng)域的技術(shù)人員在本發(fā)明揭露的技術(shù)范圍內(nèi)，可輕易想到的變化或替換，均落在本發(fā)明的保護(hù)范圍和公開(kāi)范圍之內(nèi)。