專(zhuān)利名稱(chēng)：控制害蟲(chóng)的螺哌啶衍生物的制作方法
本申請(qǐng)是中國(guó)發(fā)明專(zhuān)利申請(qǐng)200480037007.5的分案申請(qǐng)，母案申請(qǐng)日為2004年12月09日，發(fā)明名稱(chēng)為控制害蟲(chóng)的螺哌啶衍生物。
本發(fā)明涉及雜螺二氫吲哚衍生物，涉及制備它們的方法，涉及包括它們的殺昆蟲(chóng)，殺螨，殺軟體動(dòng)物和殺線蟲(chóng)組合物，和涉及使用它們抗擊和控制昆蟲(chóng)，蜱螨，軟體動(dòng)物和線蟲(chóng)害蟲(chóng)的方法。
具有藥物性能的氮雜-螺二氫吲哚已公開(kāi)在例如WO02/94825和WO00/27845中。所選擇化合物的合成路線例如已描述在Bioorganic &Medicinal Chemistry Letters(1995)，5，1875和TetrahedronLetters(2001)42，999中。
現(xiàn)在令人吃驚地發(fā)現(xiàn)，某些雜螺二氫吲哚具有殺蟲(chóng)性能。
本發(fā)明因此提供抗擊和控制昆蟲(chóng)、螨蟲(chóng)、線蟲(chóng)或軟體動(dòng)物的方法，它包括對(duì)害蟲(chóng)，對(duì)害蟲(chóng)的棲息地，或?qū)κ芎οx(chóng)侵害的植物施用在殺昆蟲(chóng)、殺螨蟲(chóng)、殺線蟲(chóng)或殺軟體動(dòng)物上有效量的式(I)的化合物
其中Y是單鍵，C＝O，C＝S或S(O)m，其中m是0，1或2； R1是氫，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，氨基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的雜環(huán)基氧基，氰基，任選取代的鏈烯基，任選取代的炔基，任選取代的環(huán)烷基，任選取代的環(huán)烯基，甲?；?，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷硫基，NO或NR13R14，其中R13和R14獨(dú)立地是氫，COR15，任選取代的烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基或R13和R14與與它們所連接的N原子一起形成基團(tuán)-N＝C(R16)-NR17R18；R15是H，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳基，任選取代的芳氧基任選取代的雜芳基，任選取代的雜芳氧基或NR19R20；R16，R17和R18各自獨(dú)立地是H或低級(jí)烷基；R19和R20獨(dú)立地是任選取代的烷基，任選取代的芳基或任選取代的雜芳基； R2和R3獨(dú)立地是氫，鹵素，氰基，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基或任選取代的芳基； 環(huán)
是5或6元雜芳族環(huán)； 各自R4獨(dú)立地是鹵素，硝基，氰基，任選取代的C1-8烷基，任選取代的C2-6鏈烯基，任選取代的C2-6炔基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的C3-7環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的烷硫基或R21R22N，其中R21和R22獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C3-7環(huán)烷基(C1-4)烷基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C1-6烷氧基羰基或R21和R22與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)它可以進(jìn)一步含有選自O(shè)、N或S中的一個(gè)或兩個(gè)其它雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代，或2個(gè)相鄰基團(tuán)R4與它們所連接的碳原子一起形成任選被鹵素取代的4，5，6，或7元碳環(huán)或雜環(huán)；n是0，1，2或3； 各Ra獨(dú)立地是氫，鹵素，羥基，氰基，任選取代的C1-8烷基，任選取代的C2-6鏈烯基，任選取代的C2-6炔基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的C3-7環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的烷硫基，任選取代的芳硫基或R23R24N，其中R23和R24獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C3-7環(huán)烷基(C1-4)烷基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C1-6烷氧基羰基或R23和R24與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可以進(jìn)一步含有選自0，N或S中的一個(gè)或兩個(gè)其它雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代，或連接于同一個(gè)碳原子上的兩個(gè)Ra基團(tuán)是＝O或連接于相鄰碳原子上的兩個(gè)Ra基團(tuán)形成鍵，或兩個(gè)Ra基團(tuán)與它們所連接的碳原子一起形成三-到七元環(huán)，該環(huán)是飽和或不飽和的并且可以含有選自N、O和S中的一個(gè)或兩個(gè)雜原子，并且它可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代；或兩個(gè)Ra基團(tuán)一起形成基團(tuán)-CH2-，-CH＝CH-或-CH2CH2；p是0，1，2，3，4，5或6；q是0，1，2，3，4，5或6，條件是p+q是1，2，3，4，5或6； R8是任選取代的烷基，任選取代的鏈烯基，任選取代的炔基，任選取代的環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基或任選取代的鏈烯基羰基；或其鹽或N-氧化物。
式(I)的化合物能夠以不同的幾何異構(gòu)體或旋光異構(gòu)體或互變異構(gòu)體的形式存在。本發(fā)明覆蓋了所有此類(lèi)異構(gòu)體和互變異構(gòu)體和它們按各種比例的混合物以及同位素形式如氘代化合物。
單獨(dú)或作為較大基團(tuán)(如烷氧基，烷氧基羰基，烷基羰基，烷基氨基羰基，二烷基氨基羰基)的一部分的各烷基結(jié)構(gòu)部分是直鏈或支鏈的并且是，例如，甲基，乙基，正丙基，正丁基，正戊基，正己基，異丙基，正丁基，仲丁基，異丁基，叔丁基或新戊基。該烷基適宜是C1到C12烷基，但優(yōu)選是C1-C10，更優(yōu)選C1-C8，更優(yōu)選優(yōu)選C1-C6和最優(yōu)選C1-C4烷基。
當(dāng)存在時(shí)，在烷基結(jié)構(gòu)部分(單獨(dú)或作為較大基團(tuán)的一部分，如烷氧基，烷氧基羰基，烷基羰基，烷基氨基羰基，二烷基氨基羰基)上的任選取代基包括一種或多種鹵素，硝基，氰基，NCS-，C3-7環(huán)烷基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，C5-7環(huán)烯基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，羥基，C1-10烷氧基，C1-10烷氧基(C1-10)烷氧基，三(C1-4)烷基甲硅烷基(C1-6)烷氧基，C1-6烷氧基羰基(C1-10)烷氧基，C1-10鹵代烷氧基，芳基(C1-4)-烷氧基(其中該芳基任選被取代)，C3-7環(huán)烷氧基(其中該環(huán)烷基基團(tuán)任選被C1-6烷基或鹵素取代)，C2-10鏈烯氧基，C2-10炔氧基，SH，C1-10烷硫基，C1-10鹵代烷硫基，芳基(C1-4)烷硫基(其中該芳基任選被取代)，C3-7環(huán)烷基硫基(其中該環(huán)烷基基團(tuán)任選被C1-6烷基或鹵素取代)，三(C1-4)烷基甲硅烷基(C1-6)烷硫基，芳硫基(其中該芳基任選被取代)，C1-6烷基磺?；?，C1-6鹵代烷基磺?；?，C1-6烷基亞磺?；?，C1-6鹵代烷基亞磺?；?，芳基磺?；?其中該芳基任選被取代)，三(C1-4)烷基甲硅烷基，芳基二(C1-4)烷基甲硅烷基，(C1-4)烷基二芳基甲硅烷基，三芳基甲硅烷基，C1-10烷基羰基，HO2C，C1-10烷氧基羰基，氨基羰基，C1-6烷基氨基羰基，二(C1-6烷基)氨基羰基，N-(C1-3烷基)-N-(C1-3烷氧基)氨基羰基，C1-6烷基羰氧基，芳基羰基氧基(其中該芳基任選被取代)，二(C1-6)烷基氨基羰基氧基，肟類(lèi)，如＝NO烷基，＝NO鹵代烷基和＝NO芳基(本身任選被取代)，芳基(本身任選被取代)，雜芳基(本身任選被取代)，雜環(huán)基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，芳氧基(其中該芳基任選被取代)，雜芳氧基，(其中該雜芳基任選被取代)，雜環(huán)基氧基(其中該雜環(huán)基基團(tuán)任選被C1-6烷基或鹵素取代)，氨基，C1-6烷基氨基，二(C1-6)烷基氨基，C1-6烷基羰基氨基，N-(C1-6)烷基羰基-N-(C1-6)烷基氨基，C2-6鏈烯基羰基，C2-6炔基羰基，C3-6鏈烯基氧基羰基，C3-6炔基氧基羰基，芳氧基羰基(其中該芳基任選被取代)和芳基羰基(其中該芳基任選被取代)。
鏈烯基和炔基結(jié)構(gòu)部分可以是直鏈或支鏈的形式，和鏈烯基結(jié)構(gòu)部分，如果合適，可以是(E)-或(Z)-構(gòu)型。例子是乙烯基，烯丙基和炔丙基。
當(dāng)存在時(shí)，在鏈烯基或炔基上的任選取代基包括以上對(duì)于烷基結(jié)構(gòu)部分所給出的那些任選的取代基。
在本說(shuō)明書(shū)的上下文中，?；侨芜x被取代的C1-6烷基羰基(例如乙?；?，任選取代的C2-6鏈烯基羰基，任選取代的C2-6炔基羰基，任選取代的芳基羰基(例如苯甲?；?或任選取代的雜芳基羰基。
鹵素是氟，氯，溴或碘。
鹵代烷基基團(tuán)是被一個(gè)或多個(gè)相同或不同的鹵素原子取代的烷基并且例如，CF3，CF2Cl，CF3CH2或CHF2CH2。
在本說(shuō)明書(shū)的上下文中該術(shù)語(yǔ)“芳基”和“芳族環(huán)體系”指可以是單-，雙-或三環(huán)的環(huán)體系。此類(lèi)環(huán)的例子包括苯基，萘基，蒽基，茚基或菲基。優(yōu)選的芳基是苯基。另外，該術(shù)語(yǔ)“雜芳基”，“雜芳族環(huán)”或“雜芳族環(huán)體系”指含有至少一個(gè)雜原子并由單個(gè)環(huán)或兩個(gè)或多個(gè)稠環(huán)組成的芳族環(huán)體系。優(yōu)選，單環(huán)含有至多三個(gè)和雙環(huán)體系含至多四個(gè)雜原子，該雜原子優(yōu)選是選自氮，氧和硫。此類(lèi)基團(tuán)的例子包括呋喃基，噻吩基，吡咯基，吡唑基，咪唑基，1，2，3-三唑基，1，2，4-三唑基，噁唑基，異噁唑基，噻唑基，異噻唑基，1，2，3-噁二唑基，1，2，4-噁二唑基，1，3，4-噁二唑基，1，2，5-噁二唑基，1，2，3-噻二唑基，1，2，4-噻二唑基，1，3，4-噻二唑基，1，2，5-噻二唑基，吡啶基，嘧啶基，噠嗪基，吡嗪基，1，2，3-三嗪基，1，2，4-三嗪基，1，3，5-三嗪基，苯并呋喃基，苯并異呋喃基，苯并噻吩基，苯并異噻吩基，吲哚基，異氮雜茚基，吲唑基，苯并噻唑基，苯并異噻唑基，苯并噁唑基，苯并異噁唑基，苯并咪唑基，2，1，3-苯并噁二唑基、喹啉基，異喹啉基，噌啉基，2，3-二氮雜萘基，喹唑啉基，喹喔啉基，萘啶基，苯并三嗪基，嘌呤基，喋啶基和吲嗪基。雜芳族基團(tuán)的優(yōu)選例子包括吡啶基，嘧啶基，三嗪基，噻吩基，呋喃基，噁唑基，異噁唑基，2，1，3-苯并噁二唑和噻唑基。
該術(shù)語(yǔ)雜環(huán)和雜環(huán)基指含有至多10個(gè)原子的非芳族環(huán)，它包括一個(gè)或多個(gè)(優(yōu)選一個(gè)或兩個(gè))選自O(shè)、S和N的雜原子。此類(lèi)環(huán)的例子包括1，3-二氧戊環(huán)，四氫呋喃和嗎啉。
當(dāng)存在時(shí)，在雜環(huán)基上的任選的取代基包括C1-6烷基和C1-6鹵代烷基以及以上對(duì)于烷基結(jié)構(gòu)部分所給出的那些任選的取代基。
環(huán)烷基包括環(huán)丙基，環(huán)戊基和環(huán)己基。
環(huán)烯基包括環(huán)戊烯基和環(huán)己烯基。
當(dāng)存在時(shí)，在環(huán)烷基或環(huán)烯基上的任選的取代基包括C1-3烷基以及以上對(duì)于烷基結(jié)構(gòu)部分所給出的那些任選的取代基。
碳環(huán)包括芳基，環(huán)烷基和環(huán)烯基。
當(dāng)存在時(shí)，在芳基或雜芳基上的任選取代基獨(dú)立地選自鹵素，硝基，氰基，NCS-，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基-(C1-6)烷基，C2-6鏈烯基，C2-6鹵代鏈烯基，C2-6炔基，C3-7環(huán)烷基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，C5-7環(huán)烯基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，羥基，C1-10烷氧基，C1-10烷氧基(C1-10)烷氧基，三(C1-4)烷基-甲硅烷基(C1-6)烷氧基，C1-6烷氧基羰基(C1-10)烷氧基，C1-10鹵代烷氧基，芳基(C1-4)烷氧基(其中該芳基任選被鹵素或C1-6烷基取代)，C3-7環(huán)烷氧基(其中該環(huán)烷基基團(tuán)任選被C1-6烷基或鹵素取代)，C2-10鏈烯氧基，C2-10炔氧基，SH，C1-10烷硫基，C1-10鹵代烷硫基，芳基(C1-4)烷硫基C3-7環(huán)烷基硫基(其中該環(huán)烷基基團(tuán)任選被C1-6烷基或鹵素取代)，三(C1-4)烷基甲硅烷基(C1-6)烷硫基，芳硫基，C1-6烷基磺?；?，C1-6鹵代烷基磺?；珻1-6烷基亞磺?；珻1-6鹵代烷基亞磺?；蓟酋；?C1-4)烷基甲硅烷基，芳基二(C1-4)烷基甲硅烷基，(C1-4)烷基二芳基甲硅烷基，三芳基甲硅烷基，C1-10烷基羰基，HO2C，C1-10烷氧基羰基，氨基羰基，C1-6烷基氨基羰基，二(C1-6烷基)-氨基羰基，N-(C1-3烷基)-N-(C1-3烷氧基)氨基羰基，C1-6烷基羰氧基，芳基羰基氧基，二(C1-6)烷基氨基-羰基氧基，芳基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，雜芳基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，雜環(huán)基(本身任選被C1-6烷基或鹵素取代)，芳氧基(其中該芳基任選被C1-6烷基或鹵素取代)，雜芳氧基(其中雜芳基任選被C1-6烷基或鹵素取代)，雜環(huán)基氧基(其中該雜環(huán)基團(tuán)任選被C1-6烷基或鹵素取代)，氨基，C1-6烷基氨基，二(C1-6)烷基氨基，C1-6烷基羰基氨基，N-(C1-6)烷基羰基-N-(C1-6)烷基氨基，芳基羰基(其中該芳基本身任選被鹵素或C1-6烷基取代)或在芳基或雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素或C1-6烷基取代。芳基或雜芳基的其它取代基包括芳基羰基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，(C1-6)烷氧基羰基氨基(C1-6)烷氧基羰基-N-(C1-6)烷基氨基，芳氧基羰基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，芳氧基羰基-N-(C1-6)烷基氨基，(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，芳基磺?；被?其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，芳基磺?；?N-(C1-6)烷基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，芳基-N-(C1-6)烷基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，芳基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，雜芳基氨基(其中該雜芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，雜環(huán)基氨基(其中該雜環(huán)基基團(tuán)被C1-6烷基或鹵素取代)，氨基羰基氨基，C1-6烷基氨基羰基氨基，二(C1-6)烷基氨基羰基氨基，芳基氨基羰基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，芳基-N-(C1-6)烷基氨基羰基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)，C1-6烷基氨基羰基-N-(C1-6)烷基氨基，二(C1-6)烷基氨基羰基-N-(C1-6)烷基氨基，芳基氨基羰基-N-(C1-6)烷基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)和芳基-N-(C1-6)烷基氨基羰基-N-(C1-6)烷基氨基(其中該芳基被C1-6烷基或鹵素取代)。
對(duì)于取代的苯基結(jié)構(gòu)部分，雜環(huán)基和雜芳基，優(yōu)選的是一種或多種取代基獨(dú)立地選自鹵素，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷硫基，C1-6鹵代烷硫基，C1-6烷基亞磺?；?，C1-6鹵代烷基亞磺酰基，C1-6烷基磺?；珻1-6鹵代烷基磺?；珻2-6鏈烯基，C2-6鹵代鏈烯基，C2-6炔基，C3-7環(huán)烷基，硝基，氰基，CO2H，C1-6烷基羰基，C1-6烷氧基羰基，R25R26N或R27R28NC(O)；其中R25，R26，R27和R28獨(dú)立地是氫或C1-6烷基。其它優(yōu)選的取代基是芳基和雜芳基。
鹵代鏈烯基是被一個(gè)或多個(gè)相同的或不同的鹵素原子取代的鏈烯基。
也可以理解的是，二烷基氨基取代基包括這樣的一些，其中二烷基與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可進(jìn)一步含有選自O(shè)、N或S中的一個(gè)或兩個(gè)其它雜原子并且任選被一個(gè)或兩個(gè)獨(dú)立地選擇的(C1-6)烷基取代。當(dāng)雜環(huán)被是通過(guò)將兩個(gè)基團(tuán)連接在N原子上來(lái)形成時(shí)，所形成的環(huán)適宜是吡咯烷，哌啶，硫代嗎啉和嗎啉，其中的每一個(gè)可以被一個(gè)或兩個(gè)獨(dú)立地選擇的(C1-6)烷基取代。
在烷基結(jié)構(gòu)部分上的優(yōu)選的任選取代基包括下列基團(tuán)中的一個(gè)或多個(gè)鹵素，硝基，氰基，HO2C，C1-10烷氧基(本身任選被C1-10烷氧基取代)，芳基(C1-4)烷氧基，C1-10烷硫基，C1-10烷基羰基，C1-10烷氧基羰基，C1-6烷基氨基羰基，二(C1-6烷基)氨基羰基，(C1-6)烷基羰氧基，任選取代的苯基，雜芳基，芳氧基，芳基羰基氧基，雜芳氧基，雜環(huán)基，雜環(huán)基氧基，C3-7環(huán)烷基(本身任選被(C1-6)烷基或鹵素取代)，C3-7環(huán)烷氧基，C5-7環(huán)烯基，C1-6烷基磺?；?，C1-6烷基亞磺?；?，三(C1-4)烷基甲硅烷基，三(C1-4)烷基甲硅烷基(C1-6)烷氧基，芳基二(C1-4)烷基甲硅烷基，(C1-4)烷基二芳基甲硅烷基和三芳基甲硅烷基。
優(yōu)選，在鏈烯基或炔基上的任選取代基包括鹵素，芳基和C3-7環(huán)烷基中的一種或多種。
雜環(huán)基的優(yōu)選的任選取代基是C1-6烷基。
環(huán)烷基的優(yōu)選的任選取代基包括鹵素，氰基和C1-3烷基。
環(huán)烯基的優(yōu)選的任選取代基包括C1-3烷基，鹵素和氰基。
優(yōu)選，Y是單鍵，C＝O或S(O)m，其中m是0，1或2。
更優(yōu)選，Y是單鍵，C＝O或SO2。
再更優(yōu)選Y是單鍵或C＝O。
最優(yōu)選Y是C＝O。
優(yōu)選R1是氫，C1-6烷基，C1-6氰基烷基，C1-6鹵代烷基，C3-7環(huán)烷基(C1-4)烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，雜芳基(C1-6)烷基(其中該雜芳基可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺酰基，C1-6烷基亞磺?；珻1-6烷硫基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基氨基，芳基羰基所取代，或在該雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，芳基(C1-6)烷基(其中該芳基可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺?；?，C1-6烷基亞磺酰基，C1-6烷硫基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基氨基，芳基羰基所取代，或在該芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，C1-6烷基羰基氨基(C1-6)烷基，芳基(它可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺酰基，C1-6烷基亞磺?；?，C1-6烷硫基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基氨基，芳基羰基所取代，或在該芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，雜芳基(它任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺酰基，C1-6烷基亞磺?；?，C1-6烷硫基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基氨基，芳基羰基所取代，或在該雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，苯氧基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基所取代)，雜芳氧基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基所取代)，雜環(huán)基氧基(任選被鹵素，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基所取代)，氰基，C2-6鏈烯基，C2-6炔基，C3-6環(huán)烷基，C5-7環(huán)烯基，雜環(huán)基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基所取代)，C1-6烷硫基，C1-6鹵代烷硫基或NR13R14，其中R13和R14獨(dú)立地是氫，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，苯基(它可以任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基，二烷基氨基或C1-4烷氧基羰基所取代)，苯基(C1-6)烷基(其中該苯基可任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基，二烷基氨基，C1-6烷基磺?；珻1-6烷氧基羰基所取代，或在該苯基環(huán)上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，雜芳基(C1-6)烷基(其中該雜芳基可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺?；?，C1-6烷基亞磺酰基，C1-6烷硫基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基氨基，芳基羰基所取代，或在該雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)或雜芳基(它可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基，C1-4烷氧基羰基C1-6烷基羰基氨基，苯氧基羰基氨基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，氨基，C1-6烷基氨基或苯基氨基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)所取代)。
更優(yōu)選R1是C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，雜芳基(C1-3)烷基(其中該雜芳基任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺?；珻1-6烷氧基羰基所取代，或在該雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，苯基(C1-3)烷基(其中該苯基可任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基，二烷基氨基，C1-6烷基磺?；珻1-6烷氧基羰基所取代，或在該苯基環(huán)上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，苯基(它可任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基，二烷基氨基，C1-6烷基磺酰基，C1-6烷氧基羰基所取代，或在該苯基環(huán)上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，雜芳基(它可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺?；?，C1-6烷氧基羰基所取代，或在該雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C2-6鏈烯基，雜環(huán)基(任選被鹵素，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，C1-6烷硫基，C1-6鹵代烷硫基或NR13R14，其中R13和R14獨(dú)立地是氫，C1-6烷基或C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C2-6烷基羰基，苯基羰基，(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基所取代)，苯基(C1-3)烷基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基，二烷基氨基，C1-6烷基磺?；?，C1-6烷氧基羰基所取代，或在該苯基環(huán)上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)或雜芳基(C1-3)烷基(其中該雜芳基可任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，C1-6烷基磺?；?，C1-6烷基亞磺?；?，C1-6烷硫基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基氨基，芳基羰基所取代，或在該雜芳基體系上的兩個(gè)相鄰位置可以環(huán)化而形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，其本身任選被鹵素取代)。
更優(yōu)選R1是C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，雜芳基(C1-3)烷基(其中該雜芳基可任選被鹵素，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基取代和其中該雜芳基是噻唑，吡啶，嘧啶，吡嗪或噠嗪環(huán))，雜芳基(任選被鹵素，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基取代和其中該雜芳基是吡啶，嘧啶，2，1，3-苯并噁二唑，吡嗪或噠嗪環(huán))，C1-6烷氧基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C1-6烷基氨基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基氨基或雜芳基(C1-6)烷基氨基(其中該雜芳基可任選被鹵素，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基取代和其中該雜芳基是噻唑，吡啶，嘧啶，吡嗪或噠嗪環(huán))。
最優(yōu)選R1是吡啶基(任選被鹵素，C1-3烷基或C1-3鹵代烷基取代)，尤其鹵素取代的吡啶基。
優(yōu)選的是R2和R3獨(dú)立地是氫，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或氰基。
更優(yōu)選R2和R3獨(dú)立地是氫，鹵素，C1-2烷基，C1-2鹵代烷基，C1-2烷氧基，氰基。
甚至更優(yōu)選R2和R3獨(dú)立地是氫或C1-4烷基。
再更優(yōu)選R2和R3獨(dú)立地是氫或甲基。
最優(yōu)選，R2和R3兩者都是氫。
優(yōu)選各R4獨(dú)立地是鹵素，氰基，C1-8烷基，C1-8鹵代烷基，C1-6氰基烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C3-7環(huán)烷基(C1-6)烷基，C5-6環(huán)烯基(C1-6)烷基，C3-6鏈烯氧基(C1-6)烷基，C3-6炔氧基(C1-6)烷基，芳氧基(C1-6)烷基，C1-6羧基烷基，C1-6烷基羰基(C1-6)烷基，C2-6鏈烯基羰基(C1-6)烷基，C2-6炔基羰基(C1-6)烷基，C1-6烷氧基羰基(C1-6)烷基，C3-6鏈烯基氧基羰基(C1-6)烷基，C3-6炔基氧基羰基(C1-6)烷基，芳氧基羰基(C1-6)烷基，C1-6烷硫基(C1-6)烷基，C1-6烷基亞磺酰基(C1-6)烷基，C1-6烷基磺?；?C1-6)烷基，氨基羰基(C1-6)烷基，C1-6烷基氨基羰基(C1-6)烷基，二(C1-6)烷基氨基羰基(C1-6)烷基，苯基(C1-4)烷基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜芳基(C1-4)烷基(其中該雜芳基任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，雜環(huán)基(C1-4)烷基(其中該雜環(huán)基基團(tuán)任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，C2-6鏈烯基，氨基羰基(C2-6)鏈烯基，C1-6烷基氨基羰基(C2-6)鏈烯基，二(C1-6)烷基氨基羰基(C2-6)鏈烯基，苯基(C2-4)-鏈烯基，(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，C2-6炔基，三甲基甲硅烷基(C2-6)炔基，氨基羰基(C2-6)炔基，C1-6烷基氨基羰基(C2-6)炔基，二(C1-6)烷基氨基羰基(C2-6)炔基，C1-6烷氧基羰基，C3-7環(huán)烷基，C3-7鹵代環(huán)烷基，C3-7氰基環(huán)烷基，C1-3烷基(C3-7)環(huán)烷基，C1-3烷基(C3-7)鹵代環(huán)烷基，苯基(任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜芳基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，雜環(huán)基(其中該雜環(huán)基基團(tuán)任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，或2個(gè)相鄰基團(tuán)R4與它們所連接的碳原子一起形成4，5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，該碳環(huán)或雜環(huán)可任選被以下基團(tuán)取代鹵素，C1-8烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，苯氧基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，雜芳氧基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，C1-8烷硫基或R19R20N，其中R19和R20獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基羰基或R19和R20與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可以進(jìn)一步含有選自O(shè)，N或S中的一個(gè)或兩個(gè)其它雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代；n是0，1，2或3。
更優(yōu)選各R4獨(dú)立地是鹵素，氰基，C1-8烷基，C1-8鹵代烷基，C1-8氰基烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C2-6炔基，三甲基甲硅烷基(C2-6)炔基，C1-6烷氧基羰基，C3-7環(huán)烷基，C1-3烷基(C3-7)環(huán)烷基，苯基(任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜環(huán)基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或C1-6鹵代烷氧基取代)，C1-8烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，苯氧基(任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜芳氧基(任選被鹵素，硝基，氰基，C1-3烷基，C1-3鹵代烷基，C1-3烷氧基或C1-3鹵代烷氧基取代)，二(C1-8)烷基氨基，或2個(gè)相鄰基團(tuán)R4與與它們所連接的碳原子一起形成4，5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，該碳環(huán)或雜環(huán)任選被鹵素取代；n是0，1，2或3。
更優(yōu)選各R4獨(dú)立地是鹵素，氰基，C1-8烷基，C1-8鹵代烷基，C1-8氰基烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C2-6炔基，雜環(huán)基(任選被C1-6烷基取代)，C1-8烷氧基，C1-6鹵代烷氧基，苯氧基(任選被鹵素，氰基，C1-3烷基或C1-3鹵代烷基取代)，雜芳氧基(任選被鹵素，氰基，C1-3烷基或C1-3鹵代烷基取代)，二(C1-8)烷基氨基或2個(gè)相鄰基團(tuán)R4與與它們所連接的碳原子一起形成4，5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，該碳環(huán)或雜環(huán)任選被鹵素取代；n是0，1，2或3。
再更優(yōu)選各R4獨(dú)立地是氟，氯，溴，氰基，C1-4烷基，C1-4鹵代烷基，C1-4氰基烷基或C1-3烷氧基(C1-3)烷基；n是0，1或2。
最優(yōu)選各R4獨(dú)立地是氟，氯，溴，C1-4烷基或C1-4鹵代烷基；n是1或2。
優(yōu)選R8是C1-10烷基，C1-10鹵代烷基，芳基(C1-6)烷基(其中該芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜芳基(C1-6)烷基(其中該雜芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，芳基羰基-(C1-6)烷基(其中該芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代和該烷基任選被芳基取代)，C2-8鏈烯基，C2-8鹵代鏈烯基，芳基(C2-6)-鏈烯基(其中該芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基，C1-6烷氧基羰基取代，或兩個(gè)相鄰的取代基能夠環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán))，雜芳基(C2-6)-鏈烯基(其中該雜芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基，C1-6烷氧基羰基取代，或兩個(gè)相鄰的取代基能夠環(huán)化形成5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán))，C2-6炔基，苯基(C2-6)炔基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，C3-7環(huán)烷基，C1-6烷氧基羰基，C1-6烷基羰基，C1-6鹵代烷基羰基或芳基(C2-6)鏈烯基羰基(其中該芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，或-C(R51)(R52)-[CR53＝CR54]z-R55，其中z是1或2，R51和R52各自獨(dú)立地是H，鹵素或C1-2烷基，R53和R54各自獨(dú)立地是H，鹵素，C1-4烷基或C1-4鹵代烷基和R55是任選被取代的芳基或任選取代的雜芳基。
更優(yōu)選R8是苯基(C1-4)烷基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜芳基(C1-6)烷基(其中該雜芳基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，苯基(C2-6)鏈烯基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，雜芳基(C2-6)鏈烯基(其中該雜芳基任選被鹵素，C1-4-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)或苯基(C2-6)炔基(其中該苯基任選被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代)，或-C(R51)(R52)-[CR53＝CR54]z-R55，其中z是1或2，R51和R52各自獨(dú)立地是H，鹵素或C1-2烷基，R53和R54各自獨(dú)立地是H，鹵素，C1-4烷基或C1-4鹵代烷基和R55是任選取代的芳基或任選取代的雜芳基。
最優(yōu)選R8是-C(R51)(R52)-[CR53＝CR54]z-R55，其中z是1或2，優(yōu)選1，R51和R52各自獨(dú)立地是H，鹵素或C1-2烷基，R53和R54各自獨(dú)立地是H，鹵素，C1-4烷基或C1-4鹵代烷基和R55是被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代的苯基或被鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基取代的雜芳基。
R51和R52優(yōu)選是氫。
R53和R54優(yōu)選是氫或鹵素，尤其氫。
R55優(yōu)選是被選自鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷基，C1-4鹵代烷氧基，CN，NO2，芳基，雜芳基，氨基或二烷基氨基中的一個(gè)到三個(gè)取代基取代的苯基。
優(yōu)選的是，該環(huán)
是5或6元雜芳族環(huán)，其中環(huán)成員各自獨(dú)立地是CH，S，N，NR4，O，或CR4，條件是至少一個(gè)環(huán)成員不是CH或CR4，以及不超過(guò)1個(gè)O或S原子存在于環(huán)中。
最優(yōu)選，該環(huán)
是吡啶，嘧啶，吡嗪，噠嗪，三嗪，呋喃，噻吩，吡咯，咪唑，吡唑，噁唑，噻唑，異噁唑，異噻唑，[1，2，3]三唑，[1，2，3]噁二唑或[1，2，3]噻二唑。
優(yōu)選各Ra獨(dú)立地是氫，鹵素，氰基，C1-3烷基，羥基或兩個(gè)Ra基團(tuán)與它們所連接的碳原子一起形成羰基。
更優(yōu)選各Ra獨(dú)立地是氫，氟，甲基，羥基或兩個(gè)Ra基團(tuán)與它們所連接的碳原子一起形成羰基。
最優(yōu)選各Ra是氫。
優(yōu)選p是1，2或3和q是1，2或3以及p+q是3，4或5。
更優(yōu)選p是1或2和q是2。
最優(yōu)選p和q兩者都是2。
通式(I)的一組優(yōu)選化合物是其中Y是C(O)和R1是NR13R14的那些，其中R13和R14如上所定義。
通式I的某些化合物是新的。一組的新型化合物是通式I′的化合物
其中Y是C＝O，C＝S； R1是氫，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，氨基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的雜環(huán)基氧基，氰基，任選取代的鏈烯基，任選取代的炔基，任選取代的環(huán)烷基，任選取代的環(huán)烯基，甲酰基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷硫基，NO或NR13R14，其中R13和R14獨(dú)立地是氫，COR15，任選取代的烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基或R13和R14與它們所連接的N原子一起形成基團(tuán)-N＝C(R16)-NR17R18；R15是H，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳基，任選取代的芳氧基任選取代的雜芳基，任選取代的雜芳氧基或NR19R20；R16，R17和R18各自獨(dú)立地是H或低級(jí)烷基；R19和R20獨(dú)立地是任選取代的烷基，任選取代的芳基或任選取代的雜芳基； R2和R3獨(dú)立地是氫，鹵素，氰基，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基或任選取代的芳基； 所述環(huán)
是5或6元雜芳族環(huán)； 各R4獨(dú)立地是鹵素，硝基，氰基，任選取代的C1-8烷基，任選取代的C2-6鏈烯基，任選取代的C2-6炔基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的C3-7環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的烷硫基或R21R22N，其中R21和R22獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C3-7環(huán)烷基(C1-4)烷基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C1-6烷氧基羰基或R21和R22與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可以進(jìn)一步含有選自O(shè)，N或S中的一個(gè)或兩個(gè)其它雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代，或2個(gè)相鄰基團(tuán)R4與它們所連接的碳原子一起形成4，5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，該碳環(huán)或雜環(huán)任選被鹵素取代；n是0，1，2或3； 各Ra獨(dú)立地是氫，鹵素，羥基，氰基，任選取代的C1-8烷基，任選取代的C2-6鏈烯基，任選取代的C2-6炔基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的C3-7環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的烷硫基，任選取代的芳硫基或R23R24N，其中R23和R24獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C3-7環(huán)烷基(C1-4)烷基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基(C1-6)烷基，C1-6烷氧基羰基或R23和R24與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可以進(jìn)一步含有選自O(shè)，N或S中的一個(gè)或兩個(gè)其它雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代，或連接于同一個(gè)碳原子上的兩個(gè)Ra基團(tuán)是＝O或連接于相鄰碳原子上的兩個(gè)Ra基團(tuán)形成鍵，或兩個(gè)Ra基團(tuán)與它們所連接到的碳原子一起形成三-到七元環(huán)，該環(huán)可以是飽和或不飽和的，并且可以含有選自N，O和S中的一個(gè)或兩個(gè)雜原子，并且它可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代；或兩個(gè)Ra基團(tuán)一起形成基團(tuán)-CH2-，-CH＝CH-或-CH2CH2； p是0，1，2，3，4，5或6；q是0，1，2，3，4，5或6，條件是p+q是1，2，3，4，5或6； R8是任選取代的烷基，任選取代的鏈烯基，任選取代的炔基，任選取代的環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基或任選取代的鏈烯基羰基；或其鹽或N-氧化物。
在下面表I-DCCLXVII中的化合物舉例說(shuō)明本發(fā)明的化合物。
表I提供通式Ia的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表1 表II提供了通式Ib的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表III提供了通式Ic的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表IV提供通式Id的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表V提供通式Ie的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表VI提供了通式If的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表VII提供通式Ig的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表VIII提供通式Ih的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表IX提供通式Ii的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表X提供通式Ij的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XI提供通式Ik的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XII提供通式I1的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XIII提供通式Im的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XIV提供通式In的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XV提供通式Io的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XVI提供通式Ip的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XVII提供通式Iq的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XVIII提供通式Ir的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XIX提供通式Is的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XX提供通式It的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXI提供通式Iu的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXII提供通式Iv的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXIII提供通式Iw的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXIV提供通式Ix的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXV提供通式Iy的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXVI提供通式Iz的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXVII提供通式Iaa的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXVIII提供通式Iab的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXIX提供通式Iac的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXX提供通式Iad的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXI提供通式Iae的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXII提供通式Iaf的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXIII提供通式Iag的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXIV提供通式Iah的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXV提供通式Iai的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXVI提供通式Iaj的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXVII提供通式Iak的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXVIII提供通式Ia1的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XXXIX提供通式Iam的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLX提供通式Ian的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLI提供通式Iao的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLII提供通式Iap的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLIII提供通式Iaq的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLIV提供通式Iar的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLV提供通式Ias的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLV提供通式Iat的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLVII提供通式Iau的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表XLVIII提供通式Iav的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表IL提供通式Iaw的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表L提供通式Iax的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LI提供通式Iay的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LII提供通式Iaz的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LIII提供通式Iba的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LIV提供通式Ibb的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LV提供通式Ibc的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LVI提供通式Ibd的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LVII提供通式Ibe的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LVIII提供通式Ibf的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LIX提供通式Ibg的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LX提供通式Ibh的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXI提供通式Ibi的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXII提供通式Ibj的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXIII提供通式Ibk的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXIV提供通式Ib1的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXV提供通式Ibm的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXVI提供通式Ibn的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表LXVII提供通式Ibo的575種化合物
其中T1是N，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CI提供通式Ia的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CII提供通式Ib的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CIII提供通式Ic的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CIV提供通式Id的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CV提供通式Ie的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CVI提供通式If的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CVII提供通式Ig的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CVIII提供通式Ih的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CIX提供通式Ii的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CX提供通式Ij的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXI提供通式Ik的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXII提供通式I1的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXIII提供通式Im的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXIV提供通式In的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXV提供通式Io的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXVI提供通式Ip的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXVII提供通式Iq的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXVIII提供通式Ir的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXIX提供通式Is的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXX提供通式It的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXI提供通式Iu的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXII提供通式Iv的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXIII提供通式Iw的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXIV提供通式Ix的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXV提供通式Iy的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXVI提供通式Iz的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXVII提供通式Iaa的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXVIII提供通式Iab的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXIX提供通式Iac的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXX提供通式Iad的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXI提供通式Iae的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXII提供通式Iaf的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4c，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXIII提供通式Iag的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXIV提供通式Iah的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXV提供通式Iai的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXVI提供通式Iaj的575種化合物，其中T1是CR4b,T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXVII提供通式Iak的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXVIII提供通式Ial的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXXXIX提供通式Iam的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXL提供通式Ian的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLI提供通式Iao的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLII提供通式Iap的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLIII提供通式Iaq的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLIV提供通式Iar的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLV提供通式Ias的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLVI提供通式Iat的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLVII提供通式Iau的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CXLVIII提供通式Iav的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CIL提供通式Iaw的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CL提供通式Iax的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLI提供通式的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLII提供通式Iaz的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLIII提供通式Iba的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLIV提供通式Ibb的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLV提供通式Ibc的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4c和R4c的值給出在表1中。
表CLVI提供通式Ibd的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLVII提供通式Ibe的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLVIII提供通式Ibf的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLIX提供通式Ibg的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLX提供通式Ibh的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXI提供通式Ibi的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXII提供通式Ibj的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXIII提供通式Ibk的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXIV提供通式Ibl的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXV提供通式Ibm的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXVI提供通式Ibn的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CLXVII提供通式Ibo的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是N，T3是CR4a，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCI提供通式Ia的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCII提供通式Ib的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCIII提供通式Ic的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCIV提供通式Id的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCV提供通式Ie的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCVI提供通式If的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCVII提供通式Ig的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCVIII提供通式Ih的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCIX提供通式Ii的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCX提供通式Ij的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXI提供通式Ik的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXII提供通式I1的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXIII提供通式Im的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXIV提供通式In的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXV提供通式Io的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXVI提供通式Ip的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXVII提供通式Iq的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXVIII提供通式Ir的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXIX提供通式Is的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXX提供通式It的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXI提供通式Iu的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXII提供通式Iv的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXIII提供通式Iw的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXIV提供通式Ix的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXV提供通式Iy的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXVI提供通式Iz的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXVII提供通式Iaa的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXVIII提供通式Iab的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXIX提供通式Iac的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXX提供通式Iad的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXI提供通式Iae的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXII提供通式Iaf的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXIII提供通式Iag的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXIV提供通式Iah的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXV提供通式Iai的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXVI提供通式Iaj的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXVII提供通式Iak的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXVIII提供通式Ia1的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXXXIX提供通式Iam的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXL提供通式Ian的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLI提供通式Iao的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLII提供通式Iap的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLIII提供通式Iaq的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLIV提供通式Iar的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLV提供通式Ias的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLVI提供通式Iat的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLVII提供通式Iau的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCXLVIII提供通式Iav的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCIL提供通式Iaw的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCL提供通式Iax的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLI提供通式的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLII提供通式Iaz的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLIII提供通式Iba的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLIV提供通式Ibb的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLV提供通式Ibc的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLVI提供通式Ibd的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLVII提供通式Ibe的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLVIII提供通式Ibf的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLIX提供通式Ibg的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLX提供通式Ibh的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXI提供通式Ibi的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXII提供通式Ibj的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4aT3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXIII提供通式Ibk的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXIV提供通式Ib1的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXV提供通式Ibm的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXVI提供通式Ibn的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCLXVII提供通式Ibo的575種化合物，其中T1是CR4b，T2是CR4a，T3是N，T4是CR4c以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCI提供通式Ia的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCII提供通式Ib的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCIII提供通式Ic的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCIV提供通式Id的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCV提供通式Ie的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCVI提供通式If的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCVII提供通式Ig的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R8b和R4c的值給出在表1中。
表CCCVIII提供通式Ih的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCIX提供通式Ii的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCX提供通式Ij的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXI提供通式Ik的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXII提供通式I1的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXIII提供通式Im的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXIV提供通式In的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXV提供通式Io的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXVI提供通式Ip的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXVII提供通式Iq的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXVIII提供通式Ir的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXIX提供通式Is的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXX提供通式It的575種化合物，其中T1是CR4c,T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXI提供通式Iu的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXII提供通式Iv的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXIII提供通式Iw的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXIV提供通式Ix的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXV提供通式Iy的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXVI提供通式Iz的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXVII提供通式Iaa的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXVIII提供通式Iab的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXIX提供通式Iac的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXX提供通式Iad的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXI提供通式Iae的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXII提供通式Iaf的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXIII提供通式Iag的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXIV提供通式Iah的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXV提供通式Iai的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXVI提供通式Iaj的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXVII提供通式Iak的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXVIII提供通式Ia1的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXXXIX提供通式Iam的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXL提供通式Ian的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLI提供通式Iao的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4aT3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLII提供通式Iap的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLIII提供通式Iaq的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLIV提供通式Iar的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLV提供通式Ias的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLVI提供通式Iat的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLVII提供通式Iau的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCXLVIII提供通式Iav的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCIL提供通式Iaw的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCL提供通式Iax的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLI提供通式的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLII提供通式Iaz的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLIII提供通式Iba的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLIV提供通式Ibb的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLV提供通式Ibc的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLVI提供通式Ibd的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N和R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLVII提供通式Ibe的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLVIII提供通式Ibf的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLIX提供通式Ibg的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLX提供通式Ibh的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXI提供通式Ibi的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXII提供通式Ibj的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXIII提供通式Ibk的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXIV提供通式Ib1的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXV提供通式Ibm的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXVI提供通式Ibn的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CCCLXVII提供通式Ibo的575種化合物，其中T1是CR4c，T2是CR4a，T3是CR4b，T4是N以及R8，R4a，R4b和R4c的值給出在表1中。
表CDI提供通式Ia的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f以及R8、R4e和R4f的值給出在表2中。
表2 表CDII提供通式Ib的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDIII提供通式Ic的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDIV提供通式Id的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDV提供通式Ie的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDVI提供通式If的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDVII提供通式Ig的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDVIII提供通式Ih的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDIX提供通式Ii的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDX提供通式Ij的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXI提供通式Ik的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXII提供通式I1的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXIII提供通式Im的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXIV提供通式In的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXV提供通式Io的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXVI提供通式Ip的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXVII提供通式Iq的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXVIII提供通式Ir的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXIX提供通式Is的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXX提供通式It的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXI提供通式Iu的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXII提供通式Iv的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXIII提供通式Iw的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXIV提供通式Ix的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXV提供通式Iy的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXVI提供通式Iz的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXVII提供通式Iaa的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXVIII提供通式Iab的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXIX提供通式Iac的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXX提供通式Iad的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXI提供通式Iae的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXII提供通式Iaf的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXIII提供通式Iag的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXIV提供通式Iah的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXV提供通式Iai的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXVI提供通式Iaj的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXVII提供通式Iak的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXVIII提供通式Ia1的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXXXIX提供通式Iam的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4eT3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXL提供通式Ian的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLI提供通式Iao的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLII提供通式Iap的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLIII提供通式Iaq的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLIV提供通式Iar的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLV提供通式Ias的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLVI提供通式Iat的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLVII提供通式Iau的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDXLVIII提供通式Iav的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDIL提供通式Iaw的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDL提供通式Iax的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLI提供通式的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLII提供通式Iaz的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLIII提供通式Iba的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLIV提供通式Ibb的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLV提供通式Ibc的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLVI提供通式Ibd的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLVII提供通式Ibe的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLVIII提供通式Ibf的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLIX提供通式Ibg的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLX提供通式Ibh的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXI提供通式Ibi的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXII提供通式Ibj的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXIII提供通式Ibk的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXIV提供通式Ib1的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXV提供通式Ibm的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXVI提供通式Ibn的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4e，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表CDLXVII提供通式Ibo的345種化合物，其中T1是N，T2是CR4re，T3是N，T4是CR4f和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DI提供通式Ia的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DII提供通式Ib的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DIII提供通式Ic的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DIV提供通式Id的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DV提供通式Ie的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DVI提供通式If的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DVII提供通式Ig的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DVIII提供通式Ih的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DIX提供通式Ii的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DX提供通式Ij的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXI提供通式Ik的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXII提供通式I1的345種化合物，其中T1是CR4r，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXIII提供通式Im的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXIV提供通式In的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXV提供通式Io的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXVI提供通式Ip的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXVII提供通式Iq的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXVIII提供通式Ir的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXIX提供通式Is的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXX提供通式It的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXI提供通式Iu的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXII提供通式Iv的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXIII提供通式Iw的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXIV提供通式Ix的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXV提供通式Iy的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXVI提供通式Iz的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXVII提供通式Iaa的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXVIII提供通式Iab的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXIX提供通式Iac的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXX提供通式Iad的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXI提供通式Iae的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXII提供通式Iaf的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXIII提供通式Iag的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXIV提供通式Iah的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXV提供通式Iai的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXVI提供通式Iaj的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXVII提供通式Iak的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXVIII提供通式Ia1的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXXXIX提供通式Iam的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXL提供通式Ian的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLI提供通式Iao的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLII提供通式Iap的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLIII提供通式Iaq的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLIV提供通式Iar的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLV提供通式Ias的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLVI提供通式Iat的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLVII提供通式Iau的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DXLVIII提供通式Iav的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DIL提供通式Iaw的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DL提供通式Iax的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLI提供通式的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLII提供通式Iaz的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLIII提供通式Iba的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLIV提供通式Ibb的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLV提供通式Ibc的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLVI提供通式Ibd的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLVII提供通式Ibe的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLVIII提供通式Ibf的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLIX提供通式Ibg的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLX提供通式Ibh的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXI提供通式Ibi的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXII提供通式Ibj的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXIII提供通式Ibk的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXIV提供通式Ib1的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXV提供通式Ibm的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXVI提供通式Ibn的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DLXVII提供通式Ibo的345種化合物，其中T1是CR4e，T2是N，T3是CR4f，T4是N和R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCI提供通式Ica的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCII提供通式Icb的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCIII提供通式Icc的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCIV提供通式Icd的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCV提供通式Ice的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCVI提供通式Icf的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLVII提供通式Icg的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCVIII提供通式Ich的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCIX提供通式Ici的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLX提供通式Icj的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXI提供通式Ick的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXII提供通式Ic1的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXIII提供通式Icm的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXIV提供通式Icn的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXV提供通式Ico的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXVI提供通式Icp的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXVII提供通式Icq的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXVIII提供通式Icr的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXIX提供通式Ics的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXX提供通式Ict的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXI提供通式Icu的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXII提供通式Icv的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXIII提供通式Icw的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXIV提供通式Icx的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXV提供通式Icy的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXVI提供通式Icz的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXVII提供通式Ida的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXVIII提供通式Idb的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXIX提供通式Idc的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXX提供通式Idd的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXI提供通式Ide的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXII提供通式Idf的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXIII提供通式Idg的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXIV提供通式Idh的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXV提供通式Idi的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXVI提供通式Idj的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXVII提供通式Idk的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXVIII提供通式Id1的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXXXIX提供通式Idm的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLX提供通式Idn的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLI提供通式Ido的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLII提供通式Idp的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLIII提供通式Idq的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLIV提供通式Idr的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLV提供通式Ids的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLV提供通式Idt的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLVII提供通式Idu的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCXLVIII提供通式Idv的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCIL提供通式Idw的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCL提供通式Idx的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLI提供通式Idy的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLII提供通式Idz的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLIII提供通式Iea的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLIV提供通式Ieb的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLV提供通式Iec的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLVI提供通式Ied的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLVII提供通式Iee的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLVIII提供通式Ief的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLIX提供通式Ieg的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLX提供通式Ieh的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXI提供通式Iei的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXII提供通式Iej的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXIII提供通式Iek的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXIV提供通式Ie1的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXV提供通式Iem的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXVI提供通式Ien的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCLXVII提供通式Ieo的345種化合物
其中T1是S，T2是CR4e，T3是CR4f以及R8，R4e和R4f的值給出在表2中。
表DCCI提供通式Ica的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表3 表DCCII提供通式Icb的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCIII提供通式Icc的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCIV提供通式Icd的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCV提供通式Ice的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCVI提供通式Icf的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCVII提供通式Icg的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCVIII提供通式Ich的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCIX提供通式Ici的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCX提供通式Icj的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXI提供通式Ick的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXII提供通式Ic1的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXIII提供通式Icm的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXIV提供通式Icn的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXV提供通式Ico的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXVI提供通式Icp的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXVII提供通式Icq的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXVIII提供通式Ir的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXIX提供通式Ics的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXX提供通式Ict的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4eT3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXI提供通式Icu的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXII提供通式Icv的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXIII提供通式Icw的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXIV提供通式Icx的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXV提供通式Icy的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXVI提供通式Icz的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXVII提供通式Ida的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXVIII提供通式Idb的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXIX提供通式Idc的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXX提供通式Idd的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXI提供通式Ide的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXII提供通式Idf的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXIII提供通式Idg的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXIV提供通式Idh的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXV提供通式Idi的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXVI提供通式Idj的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXVII提供通式Idk的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXVIII提供通式Id1的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXXXIX提供通式Idm的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXL提供通式Idn的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLI提供通式Ido的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLII提供通式Idp的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLIII提供通式Idq的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLIV提供通式Idr的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLV提供通式Ids的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLVI提供通式Idt的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLVII提供通式Idu的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCXLVIII提供通式Idv的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCIL提供通式Idw的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCL提供通式Idx的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLI提供通式的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLII提供通式Idz的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLIII提供通式Iea的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLIV提供通式Ieb的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLV提供通式Iec的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLVI提供通式Ied的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4eT3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLVII提供通式Iee的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLVIII提供通式Ief的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLIX提供通式Ieg的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4eT3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLX提供通式Ieh的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXI提供通式Iei的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXII提供通式Iej的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXIII提供通式Iek的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXIV提供通式Iel的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXV提供通式Iem的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXVI提供通式Ien的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
表DCCLXVII提供通式Ieo的207種化合物，其中T1是S，T2是CR4e，T3是N以及R8和R4e的值給出在表3中。
使用LCMSLC5(或LCMSLC3；在表4中有*的保留時(shí)間)對(duì)于表I-DCCLXVII中的所選擇化合物獲得質(zhì)譜數(shù)據(jù)254nm-梯度10％A至100％ B A＝H2O+0.01％HCOOH B＝CH3CN/CH3OH+0.01％HCOOH正電噴霧150-1000m/z。
數(shù)據(jù)示于表4中。
表4 本發(fā)明的化合物能夠以各種方式制得。例如，按照在反應(yīng)歷程I中所示。
反應(yīng)歷程I
因此式1的化合物可以由式2的化合物與式R8-L的烷基化劑，其中L是氯、溴、碘或磺酸酯(例如甲磺酸酯或甲苯磺酸酯)或類(lèi)似的離去基團(tuán)，在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下，典型地65℃下，在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中在叔胺堿如三乙胺或二異丙基乙胺存在下和任選被由鹵化物鹽如碘化鈉、碘化鉀或碘化四丁銨催化的反應(yīng)來(lái)合成。
另外地，式2的化合物可以與式RCHO的醛在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下在有機(jī)溶劑如四氫呋喃或乙醇或溶劑的混合物中，在還原劑如硼烷-吡啶配合物，硼氫化鈉，(三乙酰氧基)氫硼化鈉，氰基硼氫化鈉或類(lèi)似物存在下進(jìn)行反應(yīng)，來(lái)制備其中R8是CH2-R的式1的化合物。
另外地，式2的化合物可以與多聚甲醛和式R-B(OH)2的硼酸在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下在有機(jī)溶劑如乙醇，1，4-二噁烷或水中進(jìn)行反應(yīng)，生產(chǎn)其中R8是CH2-R的通式1化合物。
式2的化合物可以由式3的化合物與酸如三氟乙酸在環(huán)境溫度下在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中反應(yīng)，隨后該反應(yīng)混合物用無(wú)機(jī)堿如碳酸鈉、碳酸氫鈉或類(lèi)似化合物的水溶液中和來(lái)獲得。
式3的化合物可以由式4的化合物與合適的親電物質(zhì)反應(yīng)來(lái)獲得。其中Y是羰基的式3的化合物可以由式4的化合物與式R1-C(o)-z的羧酸衍生物，其中Z是氯、羥基、烷氧基或酰氧基，在0℃至150℃之間的溫度下，任選在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中，任選在叔胺堿如三乙胺或二異丙基乙胺和任選在偶聯(lián)劑如二環(huán)己基碳二亞胺存在下進(jìn)行反應(yīng)來(lái)形成。其中Y是羰基和R1是式R′-NH-的氨基取代基的式3的化合物可以由式4的化合物與式R′-N＝C＝O的異氰酸酯在類(lèi)似條件下反應(yīng)來(lái)形成。其中Y是式S(O)q的基團(tuán)的式3化合物可以在類(lèi)似條件下用式R1-S(O)q-Cl的化合物處理式4的化合物來(lái)形成。其中Y是硫代羰基和R1是式R′-NH-的氨基取代基的式3的化合物可以由式3的化合物與式R′-N＝C＝S的異硫氰酸酯在類(lèi)似條件下反應(yīng)來(lái)形成。另外地，其中Y是硫代羰基和R1是碳取代基的式3的化合物可以通過(guò)用合適的硫化試劑如Lawesson試劑處理其中Y是羰基和R1是碳取代基的式3的化合物來(lái)形成。
在上述過(guò)程中，式R1-C(O)-Z的酸衍生物，式R′-N＝C＝O的異氰酸酯，式R′-N＝C＝S的異硫氰酸酯和式R1-S(O)q-Cl的硫親電子試劑是已知的化合物或可以由所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員利用已知的方法從已知的化合物形成。
按照描述在WO-0027845中的方法，式4的化合物可以通過(guò)式5的化合物與合適的還原劑如三叔丁氧基氫化鋁鋰或類(lèi)似氫化物或烷氧基氫化物在有機(jī)溶劑如在二噁烷中或在100℃至125℃之間的溫度下進(jìn)行反應(yīng)來(lái)獲得。
式5的化合物可以按照在WO00/27845中描述的方法，從式6的化合物獲得。
式6的化合物可以按照由Bremner等人在Synthesis 1991，528中描述的方法來(lái)獲得。
式5和6的化合物是已知的化合物或可以利用所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員已知的方法從已知化合物形成。
式2，3和4的某些化合物是新化合物，直接構(gòu)成了本發(fā)明的其它方面。
另外地，式1的化合物可以通過(guò)在反應(yīng)歷程II中概括的反應(yīng)來(lái)制備 反應(yīng)歷程II
因此式1A的化合物可以由式7的化合物與式R8-L的烷基化劑，其中L是氯、溴、碘或磺酸酯(例如甲磺酸酯或甲苯磺酸酯)或類(lèi)似的離去基團(tuán)，在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下，典型地65℃下，在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中在叔胺堿如三乙胺或二異丙基乙胺存在下和任選被由鹵化物鹽如碘化鈉、碘化鉀或碘化四丁銨催化的反應(yīng)來(lái)合成。
另外地，式7的化合物可以與式RCHO的醛在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下在有機(jī)溶劑如四氫呋喃或乙醇或溶劑的混合物中，在還原劑如硼烷-吡啶配合物、硼氫化鈉、(三乙酰氧基)氫硼化鈉、氰基硼氫化鈉或類(lèi)似物存在下進(jìn)行反應(yīng)，來(lái)制備其中R8是CH2-R的式1A的化合物。
另外地，通式7的化合物可以與多聚甲醛和式R-B(OH)2的硼酸在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下在有機(jī)溶劑如乙醇、1，4-二噁烷或水中進(jìn)行反應(yīng)，生產(chǎn)其中R8是CH2-R的通式1A化合物。
式7的化合物可以由式8的化合物與酸如三氟乙酸在環(huán)境溫度下在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，7-二氯乙烷中反應(yīng)，隨后該反應(yīng)混合物用無(wú)機(jī)堿如碳酸鈉、碳酸氫鈉或類(lèi)似化合物的水溶液中和來(lái)獲得。
式8的化合物可以由式9的化合物與合適的親電物質(zhì)反應(yīng)來(lái)獲得。其中Y是羰基的式8的化合物可以由式9的化合物與式R1-C(O)-Z的羧酸衍生物，其中Z是氯、羥基、烷氧基或酰氧基，在0℃至150℃之間的溫度下，任選在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中，任選在叔胺堿如三乙胺或二異丙基乙胺和任選在偶聯(lián)劑如二環(huán)己基碳二亞胺存在下進(jìn)行反應(yīng)來(lái)形成。其中Y是羰基和R1是式R′-NH-的氨基取代基的式8的化合物可以由式9的化合物與式R′-N＝C＝O的異氰酸酯在類(lèi)似條件下反應(yīng)來(lái)形成。其中Y是式S(O)q的基團(tuán)的式8的化合物可以在類(lèi)似條件下用式R1-S(O)q-Cl的化合物處理式9的化合物來(lái)形成。其中Y是硫代羰基和R1是式R′-NH-的氨基取代基的式8的化合物可以由式8的化合物與式R′-N＝C＝S的異硫氰酸酯在類(lèi)似條件下反應(yīng)來(lái)形成。另外地，其中Y是硫代羰基和R1是碳取代基的式8的化合物可以通過(guò)用合適的硫化試劑如Lawesson試劑處理其中Y是羰基和R1是碳取代基的式8的化合物來(lái)形成。
在上述過(guò)程中，式R1-C(O)-Z的酸衍生物，式R′-N＝C＝O的異氰酸酯，式R′-N＝C＝S的異硫氰酸酯和式R1-S(O)q-Cl的硫親電子試劑是已知的化合物或可以由所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員利用已知的方法從已知的化合物形成。
按照描述在WO00/27845中的方法，通式9的化合物可以通過(guò)通式10的化合物與合適的還原劑如三叔丁氧基氫化鋁鋰或類(lèi)似氫化物或烷氧基氫化物在有機(jī)溶劑如在二噁烷中或在100℃至125℃之間的溫度下進(jìn)行反應(yīng)來(lái)獲得。
按照已知的方法，通式10的化合物可以從通式11和12的化合物獲得。
通式10、11和12的化合物是已知的化合物或可以利用所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員已知的方法從已知化合物形成。
通式7、8和9的某些化合物是新化合物，直接構(gòu)成了本發(fā)明的其它方面。
通式1的化合物也能夠通過(guò)在反應(yīng)歷程III中描述的路線來(lái)制備 反應(yīng)歷程III
通式16和17的化合物是已知的化合物或可以利用所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員已知的方法從已知化合物形成。
通式13、14和15的某些化合物是新化合物，直接構(gòu)成了本發(fā)明的其它方面。
通式I的其它化合物可以通過(guò)反應(yīng)歷程IV的路線來(lái)制備。
反應(yīng)歷程IV
式1C的化合物可以由式22的化合物與式R8-L的烷基化劑，其中L是氯、溴、碘或磺酸酯(例如甲磺酸酯或甲苯磺酸酯)或類(lèi)似的離去基團(tuán)，在環(huán)境溫度至100℃之間的溫度下，典型地在環(huán)境溫度下，在有機(jī)溶劑如乙腈、二甲基甲酰胺、二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中在叔胺堿如三乙胺或二異丙基乙胺存在下和任選被由鹵化物鹽如碘化鈉、碘化鉀或碘化四丁銨催化的反應(yīng)來(lái)合成。
式22的化合物可以由式23的化合物與酸如三氟乙酸和還原劑如三乙基硅烷在環(huán)境溫度中在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中反應(yīng)，隨后該反應(yīng)混合物用無(wú)機(jī)堿如碳酸鈉、碳酸氫鈉或類(lèi)似化合物的水溶液中和來(lái)獲得。
通式23的化合物可以通過(guò)將通式24的化合物在Heck條件下在催化劑如乙酸鈀，任選的配體如三苯膦或/和添加劑如四丁銨溴化物和堿如三乙胺存在下在有機(jī)溶劑如四氫呋喃、乙腈或二甲基甲酰胺中在50℃到140℃之間的溫度下環(huán)化來(lái)獲得。
式24的化合物可以由式25的化合物與合適的親電物質(zhì)反應(yīng)來(lái)獲得。其中Y是羰基的式24的化合物可以由式25的化合物與式R1-C(O)-Z的羧酸衍生物，其中Z是氯、羥基、烷氧基或酰氧基，在0℃至150℃之間的溫度下，任選在有機(jī)溶劑如二氯甲烷、氯仿或1，2-二氯乙烷中，任選在叔胺堿如三乙胺或二異丙基乙胺和任選在偶聯(lián)劑如二環(huán)己基碳二亞胺存在下進(jìn)行反應(yīng)來(lái)形成。其中Y是羰基和R1是式R′-NH-的氨基取代基的式24的化合物可以由式25的化合物與式R′-N＝C＝O的異氰酸酯在類(lèi)似條件下反應(yīng)來(lái)形成。其中Y是式S(O)q的基團(tuán)的式1C的化合物可以在類(lèi)似條件下用式R1-S(O)q-Cl的化合物處理式22的化合物來(lái)形成。其中Y是硫代羰基和R1是式R′-NH-的氨基取代基的式24的化合物可以由式25的化合物與式R′-N＝C＝S的異硫氰酸酯在類(lèi)似條件下反應(yīng)來(lái)形成。另外地，其中Y是硫代羰基和R1是碳取代基的式24的化合物可以通過(guò)用合適的硫化試劑如Lawesson試劑處理其中Y是羰基和R1是碳取代基的式24的化合物來(lái)形成。
在上述過(guò)程中，式R1-C(O)-Z的酸衍生物、式R′-N＝C＝O的異氰酸酯，式R′-N＝C＝S的異硫氰酸酯和式R1-S(O)q-Cl的硫親電子試劑是已知的化合物或可以由所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員利用已知的方法從已知的化合物形成。
通式25的化合物可以通過(guò)用通式26的化合物將通式27的化合物(其中如果需要，該氨基可以例如通過(guò)用酰基加以保護(hù)，該酰基可以在反應(yīng)之后被除去)在堿如氫化鈉、氫化鋁鋰或叔丁氧基鉀的存在下，在-78℃到100℃之間的溫度下在有機(jī)溶劑如四氫呋喃或二甲基甲酰胺中加以烷基化來(lái)合成。通式25、26和27的化合物是已知的化合物或可以利用所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員已知的方法從已知化合物形成。
通式22、23和24的某些化合物是新型化合物，直接構(gòu)成了本發(fā)明的其它方面。
其中R2和R3不是氫的通式I的化合物可以通過(guò)描述在WO03/106457中的路線來(lái)制備。因此，例如，分別屬于通式26或36的化合物(其中與離去基團(tuán)X相鄰的碳原子攜帶基團(tuán)R2和R3)的通式26a或36a的化合物可以使用將通式26或36的化合物分別轉(zhuǎn)化成通式I的化合物所描述的方法，被轉(zhuǎn)化成通式I的化合物。
其中環(huán)T是雜芳族環(huán)(如嘧啶或噻吩)的化合物可以通過(guò)在反應(yīng)歷程V或反應(yīng)歷程VI(兩者以分子內(nèi)Heck反應(yīng)為基礎(chǔ))中所示的路線，根據(jù)例如在Organic Reactions(New York)(2002)，60，157所述的合成路線來(lái)制備 反應(yīng)歷程V
反應(yīng)歷程VI
以上方法，特別是反應(yīng)歷程V可以根據(jù)本領(lǐng)域中的技術(shù)人員的常識(shí)來(lái)加以變化。因此，例如對(duì)于其中環(huán)T是噻吩環(huán)的通式1的化合物可以通過(guò)在反應(yīng)歷程VII中概括的方法來(lái)合成。
因此，通式1D的化合物可以通過(guò)本身已知的方法用通式R8-L的試劑將通式42的化合物加以烷基化來(lái)合成。
通式42的化合物可以通過(guò)通式43的化合物與還原劑如三乙基硅烷、硼氫化鈉、氰基硼氫鈉或硼烷在酸如三氟乙酸存在下在有機(jī)溶劑如二氯甲烷中在-10℃到80℃之間的溫度下進(jìn)行反應(yīng)來(lái)獲得。
通式43的化合物可以利用本身已知的方法，通過(guò)通式44的化合物與合適的親電子物質(zhì)反應(yīng)來(lái)合成。
通式44的化合物可以通過(guò)在0℃-80℃之間的溫度下在有機(jī)溶劑如甲醇或乙醇與水的混合物中用合適的堿如碳酸鉀處理通式45的化合物來(lái)制備。
通式45的化合物可以通過(guò)將通式46的化合物在Heck條件下，典型地在催化劑如乙酸鈀(II)，任選的配體如三苯膦或/和添加劑如四丁溴化銨和堿如三乙胺存在下在有機(jī)溶劑如四氫呋喃、乙腈、二甲基甲酰胺、N-甲基-吡咯烷酮或二甲基乙酰胺中在20℃到140℃之間的溫度下加以環(huán)化來(lái)合成。
通式46的化合物可以通過(guò)讓通式47的化合物與已知的醇8(J.Org.Chem.2001，66，5545-5551)在Mitsunobu條件下，典型地通過(guò)使用膦如三苯膦和偶氮化合物如偶氮二羧酸二乙基酯或偶氮二羧酸二異丙基酯，在有機(jī)溶劑如四氫呋喃或甲苯中在0℃-80℃之間的溫度下進(jìn)行偶聯(lián)來(lái)合成。
通式46和47的化合物是已知的化合物或可以利用所屬技術(shù)領(lǐng)域的專(zhuān)業(yè)人員已知的方法從已知化合物形成。
通式42、43和44的某些化合物是新化合物，直接構(gòu)成了本發(fā)明的其它方面。
反應(yīng)歷程VII
本領(lǐng)域中的技術(shù)人員會(huì)容易地認(rèn)識(shí)到，通式1的其它化合物可以使用在反應(yīng)歷程VII中所述的方法來(lái)制備。
式(I)的化合物可用于抗擊和控制害蟲(chóng)如鱗翅目、雙翅目、半翅目、纓尾目、直翅目、網(wǎng)翅目、鞘翅目、蚤目、膜翅目和等翅目以及其它的無(wú)脊椎的害蟲(chóng)，例如，螨蟲(chóng)，線蟲(chóng)和軟體動(dòng)物害蟲(chóng)的侵害。昆蟲(chóng)，螨蟲(chóng)，線蟲(chóng)和軟體動(dòng)物在以下總稱(chēng)為害蟲(chóng)?？梢杂帽景l(fā)明化合物抗擊和控制的害蟲(chóng)包括與農(nóng)業(yè)(該術(shù)語(yǔ)包括食用和纖維產(chǎn)品的作物種植)，園藝和畜牧業(yè)，陪伴動(dòng)物，林業(yè)以及植物來(lái)源的產(chǎn)品(如水果，谷粒和木料)的貯存有關(guān)的那些害蟲(chóng)；與人造結(jié)構(gòu)的損壞以及人類(lèi)和動(dòng)物的疾病的傳播有關(guān)的那些害蟲(chóng)；以及討厭的害蟲(chóng)(如蒼蠅)。
可以由式(I)的化合物控制的害蟲(chóng)類(lèi)的例子包括桃蚜(Myzuspersicae)(aphid)，棉蚜(aphid)，豆衛(wèi)矛蚜(aphid)，草盲蝽屬(capsids)，石蛛屬(capsids)，褐飛虱(planthopper)，黑尾葉蟬(Nephotettixc incticeps(葉跳蟲(chóng)))，綠蝽屬(九香蟲(chóng))，Euschistusspp.(九香蟲(chóng))，稻緣蝽屬(九香蟲(chóng))，西花薊馬(thrip)，薊馬屬(薊馬)，馬鈴薯葉甲(馬鈴薯甲蟲(chóng))，棉鈴象(棉鈴象蟲(chóng))，腎圓盾蚧屬(scaleinsects)，粉虱屬(白色蒼蠅)，甘薯粉虱(粉虱)，歐洲玉米螟(Europeancorn borer)，棉貪夜蛾(棉樹(shù)葉蟲(chóng))，煙芽夜蛾(煙草夜蛾幼蟲(chóng))，棉鈴蟲(chóng)(棉鈴蟲(chóng))，谷食夜蛾(棉鈴蟲(chóng))，棉卷葉野螟(cotton leaf roller)，歐洲粉蝶(white butterfly)，小菜蛾(diamond back moth)，地夜蛾屬(cutworms)，二化螟(rice stem borer)，東亞飛蝗(locust)，Chortiocetes terminifera(蝗蟲(chóng))，Diabrotica spp.(根蟲(chóng))，蘋(píng)果全爪螨(蘋(píng)果紅蜘蛛)，柑橘全爪螨(柑桔紅蜘蛛)，二斑葉螨(棉紅蜘蛛)，朱砂葉螨(胭脂紅蛛螨)，柑桔皺葉刺癭螨(桔銹螨)，側(cè)多食跗線螨(廣明螨)，短須螨屬(扁平螨類(lèi))，微小牛蜱(具環(huán)方頭蜱)，變異革蜱(美洲犬蜱)，貓櫛首蚤指名亞種(Ctenocephalides felis)(貓?jiān)?，斑潛蠅屬(潛葉蠅)，家蠅(家蠅)，埃及伊蚊(蚊科)，按蚊屬(蚊科)，庫(kù)蚊屬(蚊科)，綠蠅屬(綠頭蒼蠅)，德國(guó)小蠊(蟑螂)，美洲大蠊(蟑螂)，東方蜚蠊(蟑螂)，澳白蟻科(例如澳白蟻屬)，木白蟻科(例如新白蟻屬)，theRhinotermitidae(例如家白蟻，歐洲散白蟻，黃胸散白蟻，南方散白蟻，美國(guó)散白蟻，和R.santonensis)和該白蟻科(例如黃球白蟻)，火蟻(火蟻)，小家蟻(pharaoh′s ant)，畜虱屬和Linognathus spp.(biting andsucking lice)，根結(jié)線蟲(chóng)屬(root knot nematodes)，球異皮線蟲(chóng)屬和異皮線蟲(chóng)屬(cyst nematodes)，短體線蟲(chóng)屬(lesion nematodes)，Rhodopholus spp.(banana burrowing nematodes)，小墊刃線蟲(chóng)屬(柑橘線蟲(chóng))，捻轉(zhuǎn)血矛線蟲(chóng)(barber pole worm)，Caenorhabditiselegans(vinegar eelworm)，毛圓線蟲(chóng)屬(胃腸內(nèi)線蟲(chóng))和Derocerasreticulatum(鼻涕蟲(chóng))。
本發(fā)明因此提供了抗擊并控制昆蟲(chóng)、螨蟲(chóng)、線蟲(chóng)或軟體動(dòng)物的方法，它包括對(duì)害蟲(chóng)，害蟲(chóng)的棲息地，或?qū)θ菀资艿胶οx(chóng)侵害的植物使用殺昆蟲(chóng)、殺螨蟲(chóng)、殺線蟲(chóng)或殺軟體動(dòng)物有效量的式(I)的化合物，或含有式(I)的化合物的組合物，式(I)的化合物優(yōu)選用于抵抗昆蟲(chóng)，螨蟲(chóng)或線蟲(chóng)。
在這里使用的術(shù)語(yǔ)“植物”包括幼苗、叢生灌木和樹(shù)。
為了將式(I)的化合物作為殺蟲(chóng)劑，殺螨劑，殺線蟲(chóng)劑或殺軟體動(dòng)物劑施用于害，害蟲(chóng)的棲息地，或容易受到害蟲(chóng)侵害的植物上，式(I)的化合物通常被配制成組合物，該組合物除包括式(I)的化合物外還包括合適的惰性稀釋劑或載體和任選的表面活性劑(SFA)。SFA是能夠通過(guò)降低界面張力來(lái)改進(jìn)界面(例如，液體/固體，液體/空氣或液體/液體界面)的性能和因此導(dǎo)致其它性能(例如分散，乳化和潤(rùn)濕)的變化的化學(xué)品。優(yōu)選的是全部組合物(固體和液體配制料)包括，按重量，0.0001到95％，更優(yōu)選1到85％，例如5到60％，的式(I)的化合物。組合物一般用于害蟲(chóng)的控制，要求式(I)的化合物是以0.1g-10kg/每公頃，優(yōu)選1g-6kg/每公頃，更優(yōu)選1g-1kg/每公頃的比率施用。
當(dāng)用于拌種時(shí)，式(I)的化合物是以0.0001g到10g(例如0.001g或0.05g)的比率，優(yōu)選0.005g至10g，更優(yōu)選0.005g到4g，每千克種子，的比率使用。
在本發(fā)明的另一個(gè)方面，提供殺蟲(chóng)、殺螨蟲(chóng)、殺線蟲(chóng)或殺軟體動(dòng)物的組合物，它包括殺蟲(chóng)、殺螨蟲(chóng)、殺線蟲(chóng)或殺軟體動(dòng)物有效量的式(I)的化合物和合適的載體或稀釋劑。組合物優(yōu)選是殺蟲(chóng)、殺螨蟲(chóng)、殺線蟲(chóng)或殺軟體動(dòng)物組合物。
在本發(fā)明的仍然再一個(gè)方面提供了在棲息地抗擊和控制害蟲(chóng)的方法，它包括用殺害蟲(chóng)、殺螨蟲(chóng)、殺線蟲(chóng)或殺軟體動(dòng)物有效量的包括式(I)的化合物的一種組合物處理該害蟲(chóng)或害蟲(chóng)的棲息地。式(I)的化合物優(yōu)選抗擊昆蟲(chóng)，螨蟲(chóng)或線蟲(chóng)。
組合物能夠選自各種劑型，其中包括可粉塵化的粉末(DP)，可溶性粉劑(SP)，水溶性顆粒劑(SG)，水可分散的粒劑(WG)，可濕性粉劑(WP)，粒劑(GR)(緩慢或快速釋放的)，可溶性濃縮物(SL)，油混溶性液體(OL)，超低容量液體(UL)，可乳化濃縮物(EC)，可分散的濃縮物(DC)，乳液(水包油型(EW)和油包水型(EO))，微乳液(ME)，懸浮劑(SC)，氣溶膠，霧化/煙霧配制料，膠囊懸浮液(CS)和種子處理配制料。在任情況下選擇的配制料類(lèi)型將取決于所設(shè)想的具體目的以及式(I)的化合物的物理、化學(xué)和生物學(xué)特性。
可噴粉的粉劑(DP)可以通過(guò)將式(I)的化合物與一種或多種固體稀釋劑(例如天然粘土，高嶺土，葉卉石，膨潤(rùn)土，氧化鋁，蒙脫土，硅藻土，白堊，硅藻土，磷酸鈣，鈣和鎂碳酸鹽，硫，石灰，面粉，滑石和其它有機(jī)和無(wú)機(jī)固體載體)混合并以機(jī)械方式研磨該混合物成為細(xì)粉末來(lái)制得。
可溶性粉劑(SP)可以通過(guò)將式(I)的化合物和一種或多種水溶性的無(wú)機(jī)鹽(如碳酸氫鈉，碳酸鈉或硫酸鎂)或一種或多種水溶性的有機(jī)固體(如多糖)和任選的一種或多種潤(rùn)濕劑，一種或多種分散劑或此類(lèi)試劑的混合物進(jìn)行混合來(lái)制備，以改進(jìn)水分散性/溶解度。混合物然后研磨成細(xì)粉末。類(lèi)似的組合物也可以制成粒，形成水溶性顆粒劑(SG)。
可濕性粉劑(WP)可以通過(guò)將式(I)的化合物和一種或多種固體稀釋劑或載體，一種或多種潤(rùn)濕劑和，優(yōu)選，一種或多種分散劑和任選的一種或多種懸浮劑混合來(lái)制備，以促進(jìn)在液體中的分散?；旌衔锶缓笱心コ杉?xì)粉末。類(lèi)似的組合物也可以制成粒狀，形成水可分散的粒料(WG)。
粒劑(GR)可以通過(guò)將式(I)的化合物和一種或多種粉末狀固體稀釋劑或載體的混合物制成粒狀，或通過(guò)將式(I)的化合物(或它的溶液，在合適的溶劑中)吸附在多孔性粒狀材料(如浮石，山軟木土，漂白土，硅藻石，硅藻土或磨碎的玉米棒)中或?qū)⑹?I)的化合物(或它的溶液，在合適的溶劑中)吸附在硬核材料(如沙，硅酸鹽，礦物碳酸鹽，硫酸鹽或磷酸鹽)上并干燥(如果必要)來(lái)形成。通常用于協(xié)助吸收或吸附的試劑包括溶劑(如脂肪族和芳族石油溶劑，醇，醚，酮和酯)和粘著劑(如聚乙酸乙烯酯，聚乙烯醇，糊精，糖和植物油)。一種或多種其它添加劑也包括在粒料中(例如乳化劑，潤(rùn)濕劑或分散劑)。
可分散的濃縮物(DC)可以通過(guò)將式(I)的化合物溶于水或有機(jī)溶劑如酮，醇或乙二醇醚中來(lái)制備。這些溶液可含有表面活性劑(例如改進(jìn)水稀釋或防止在噴霧箱中結(jié)晶)。
可乳化的濃縮物(EC)或水包油型乳液(EW)可以通過(guò)將式(I)的化合物溶于有機(jī)溶劑(任選含有一種或多種潤(rùn)濕劑，一種或多種乳化劑或此類(lèi)試劑的混合物)中來(lái)制備。用于EC中的合適的有機(jī)溶劑包括芳族烴(如烷基苯或烷基萘，例如SOLVESSO 100，SOLVESSO 150和SOLVESSO 200；SOLVESSO是注冊(cè)商標(biāo))，酮類(lèi)(如環(huán)己酮或甲基環(huán)己酮)和醇類(lèi)(如芐醇，糠醇或丁醇)，N-烷基吡咯烷酮類(lèi)(如N-甲基吡咯烷酮或N-辛基吡咯烷酮)，脂肪酸的二甲基酰胺類(lèi)(如C8-C10脂肪酸二甲基酰胺)和氯化烴類(lèi)。EC產(chǎn)品可以在添加到水中后自發(fā)地乳化，得到具有足夠穩(wěn)定性的乳液，從而可通過(guò)合適的設(shè)備噴霧。EW的制備包括獲得式(I)的化合物，作為液體(如果在室溫下它不是液體，則可以在合理的溫度下，典型地在70℃下熔化)或在溶液中(將它溶于合適的溶劑中)，然后將所形成的液體或溶液在高剪切作用下乳化在含有一種或多種SFA的水中，生產(chǎn)乳液。用于EW的合適溶劑包括植物油，氯化烴類(lèi)(如氯苯)，芳香族溶劑(如烷基苯或烷基萘)和在水中具有低溶解度的其它合適的有機(jī)溶劑。
微乳液(ME)可以制通過(guò)將水與一種或多種溶劑和一種或多種SFA的摻混物進(jìn)行混合，自發(fā)地生產(chǎn)出熱力學(xué)穩(wěn)定的各向同性的液體配制料來(lái)制得。式(I)的化合物最初存在于水中或溶劑/SFA摻混物中。用于ME的合適溶劑包括以上對(duì)用于EC或用于EW中所描述的那些溶劑。ME可以是水包油型或油包水型體系(該體系的存在可以由導(dǎo)電率測(cè)量測(cè)定)和適合將水溶性和油溶性殺蟲(chóng)劑混合在同一配制料中。ME適合于稀釋到水中，保持為微乳液或形成了普通的水包油型乳液。
懸浮濃縮物(SC)可以包括式(I)的化合物的細(xì)分散的不溶性固體顆粒的含水或無(wú)水的懸浮液。SC可通過(guò)將式(I)的固體化合物在合適的介質(zhì)中，任選有一種或多種分散劑，進(jìn)行球磨或珠粒磨，生產(chǎn)該化合物的細(xì)顆粒懸浮液來(lái)制備。一種或多種潤(rùn)濕劑可以包括在組合物中和包括懸浮劑以降低顆粒沉降的速率。另外地，式(I)的化合物可以進(jìn)行干磨和添加到含有上述試劑的水中，生產(chǎn)所需的最終產(chǎn)物。
氣霧劑包括式(I)的化合物和合適的推進(jìn)劑(例如正丁烷)。式(I)的化合物也可以溶于或分散于合適的介質(zhì)(例如水或與水混溶性的液體，如正丙醇)中而得到可用于非增壓的、手工操作的噴霧器唧筒中的組合物。
式(I)的化合物能夠以干燥狀態(tài)與煙火混合物進(jìn)行混合而形成組合物，后者適合于在圍蔽空間中產(chǎn)生含有該化合物的煙霧。
膠囊懸浮液(CS)可以與EW配制料的制備類(lèi)似的方式，但使用附加的聚合階段，來(lái)制備，從而獲得油霧霧珠的水性分散體，其中各油滴被聚合物殼包封并含有式(I)的化合物和任選的載體或稀釋劑。該聚合物殼可以由界面縮聚反應(yīng)或由凝聚程序生產(chǎn)。組合物可以允許式(I)的化合物的控制釋放和它們可以用于種子處理。式(I)的化合物也可以在可生物降解的聚合物基質(zhì)中配制，以實(shí)現(xiàn)化合物的緩慢的、控制的釋放。
組合物可以包括一種或多種添加劑以改進(jìn)組合物的生物特性(例如通過(guò)改進(jìn)在表面上的潤(rùn)濕，保留或分布；對(duì)在所處理表面上的雨水的耐水性；或式(I)的化合物的吸取或遷移性)。此類(lèi)添加劑包括表面活性劑，以油劑為基礎(chǔ)的噴霧添加劑，例如某些礦物油或天然的植物油劑(大豆油和菜籽油)，和這些與其它的生物增強(qiáng)助劑(協(xié)助或改善式(I)的化合物的作用的成分)的共混物。
式(I)的化合物也可以經(jīng)過(guò)配制用作種子處理劑，例如用作粉末組合物，其中包括用于干種子處理(DS)的粉末，水溶性粉劑(SS)或用于淤漿處理(WS)的水可分散性粉末，或用作液體組合物，后者包括流動(dòng)性的濃縮物(FS)，溶液(LS)或膠囊懸浮液(CS)。DS，SS，WS，F(xiàn)S和LS組合物的制備分別地非常類(lèi)似于如上所述的DP，SP，WP，SC和DC組合物的制備。用于處理種子的組合物包括協(xié)助組合物粘合于種子上的試劑(例如礦物油或成膜性阻隔劑)。
潤(rùn)濕劑，分散劑和乳化劑可以是陽(yáng)離子，陰離子，兩性或非離子類(lèi)型的SFA。
陽(yáng)離子類(lèi)型的合適SFA包括季銨化合物(例如溴化十六烷基三甲銨)，咪唑啉和胺鹽。
合適的陰離子SFA包括脂肪酸堿金屬鹽，硫酸脂肪族單酯的鹽(例如十二烷硫酸鈉)，磺化芳香族化合物的鹽(例如十二烷基苯磺酸鈉，十二烷基苯磺酸鈣，丁基萘磺酸鹽以及二-異丙基-和三-異丙基-萘磺酸鈉的混合物)，醚類(lèi)硫酸鹽，醇醚硫酸鹽(例如laureth-3-硫酸鈉)，醚類(lèi)羧酸鹽(例如laureth-3-羧酸鈉)，磷酸酯(從一種或多種脂肪醇和磷酸(主要為單酯)或五氧化二磷(主要為雙酯)之間的反應(yīng)，例如在月桂醇和四磷酸之間的反應(yīng)，得到的產(chǎn)物；另外這些產(chǎn)物可以乙氧基化)，磺基琥珀酸酯鹽，鏈烷烴或烯烴磺酸鹽，氨基乙磺酸鹽和木質(zhì)素磺酸鹽。
兩性類(lèi)型的合適SFA包括甜菜堿，丙酸鹽和甘氨酸鹽。
非離子類(lèi)型的合適SFA包括烯化氧，如環(huán)氧乙烷，環(huán)氧丙烷，環(huán)氧丁烷或它們的混合物，與脂肪醇(如油醇或十六烷醇)或與烷基酚(如辛基苯酚，壬基酚或辛基甲酚)的縮合產(chǎn)物；從長(zhǎng)鏈脂肪酸或己糖醇酸酐形成的部分酯；該部分酯與環(huán)氧乙烷的縮合產(chǎn)物；嵌段共聚物(包括環(huán)氧乙烷和環(huán)氧丙烷)；鏈烷醇酰胺；簡(jiǎn)單的酯(例如脂肪酸聚乙二醇酯)；氧化胺(例如十二烷基二甲氧化胺)；和卵磷脂。
合適的懸浮劑包括親水膠體(如多糖，聚乙烯吡咯烷酮或羧甲基纖維素鈉)和膨脹粘土(如膨潤(rùn)土或綠坡縷石)。
式(I)的化合物可以由施用殺蟲(chóng)化合物的任何已知的方式來(lái)施用。例如，它可以，經(jīng)過(guò)配制或未配制，被直接地施用于害蟲(chóng)或害蟲(chóng)的生存場(chǎng)所(如害蟲(chóng)的棲息地，或易于受害蟲(chóng)侵害的生長(zhǎng)植物)或施用于植物的任何部分上，包括葉，莖，支或根，施用于種植之前的種子上或施用于植物生長(zhǎng)或種植的其它介質(zhì)(如根周?chē)耐寥?，一般?lái)說(shuō)的土壤，稻田水或溶液培養(yǎng)體系)，或被噴霧，涂粉，浸泡施用，作為乳油劑或漿料配制料施用，作為蒸氣施用或通過(guò)組合物(如微粒狀組合物或包在水溶性的袋中的組合物)分配或引入在土壤或含水環(huán)境中來(lái)施用。
式(I)的化合物也可注射到植物中或使用電力學(xué)噴霧技術(shù)或其它低容量方法噴霧到植物體上，或地面或空中灌溉系統(tǒng)施用。
用作含水制劑的組合物(水溶液或分散體)一般是以含有高比例的活性成分的濃縮物形式提供，該濃縮物在施用之前被添加到水中。這些濃縮物，它們包括DCs，SCs，ECs，EWs，MEs，SGs，SPs，WPs，WGs和CSs，常常需要經(jīng)受住長(zhǎng)時(shí)間的儲(chǔ)存并且在儲(chǔ)存之后能夠添加到水中形成含水制劑，后者在足夠的時(shí)間中保持均勻以使得它們能夠由普通的噴霧設(shè)備施用。此類(lèi)含水制劑可以含有各種量的式(I)的化合物(例如0.0001到10％，按重量)，這取決于使用它們的目的。
式(I)的化合物可以與肥料(例如含有氮-，鉀-或磷-的肥料)混合物使用。合適的配制料類(lèi)似包括肥料的粒料?；旌衔锖线m地含有至多25wt％的式(I)的化合物。
本發(fā)明因此還提供了包括肥料和式(I)的化合物的肥料組合物。
本發(fā)明的組合物可以含有具有生物活性的其它化合物，例如微量營(yíng)養(yǎng)素或具有殺菌活性的化合物，或這些化合物具有植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)，除草，殺蟲(chóng)，殺線蟲(chóng)或殺螨活性。
式(I)的化合物可以是組合物的唯一活性成分或它可以與一種或多種附加活性成分，如殺蟲(chóng)劑，殺真菌劑，增效劑，除草劑或植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑進(jìn)行摻混，若合適的話。附加活性成分可以提供具有廣譜的活性或在生存場(chǎng)所延長(zhǎng)持久性的組合物；增效或補(bǔ)充式(I)化合物的活性(例如增加起效的速度或克服排斥性)；或有助于克服或防止對(duì)各組分的耐受性的產(chǎn)生。具體的附加活性成分取決于組合物的預(yù)定用途。合適的殺蟲(chóng)劑的例子包括下列 a)擬除蟲(chóng)菊酯，如氯菊酯，氯氰菊酯，氰戊菊酯，高氰戊菊酯，溴氰菊酯，氯氟氰菊酯(尤其氯氟氰菊酯)，氟氯菊酯，甲氰菊酯，氟氯氰菊酯，七氟菊酯，魚(yú)安全的擬除蟲(chóng)菊酯(例如芐醚菊酯)，天然的除蟲(chóng)菊酯，胺菊酯，S-生物烯丙菊酯，五氟苯菊酯，炔酮菊酯或5-芐基-3-呋喃基甲基-(E)-(1R，3S)-2，2-二甲基-3-(2-氧代硫雜戊環(huán)-3-叉基甲基)環(huán)丙烷羧酸酯； b)有機(jī)磷酸酯，如，丙溴磷，甲丙硫磷，乙酰甲胺磷，甲基對(duì)硫磷，保棉磷，甲基內(nèi)吸磷，庚烯磷，二甲硫吸磷，蟲(chóng)胺磷，久效磷，丙溴磷，三唑磷，甲胺磷，樂(lè)果，磷胺，馬拉硫磷，毒死蜱，伏殺硫磷，特丁磷，線蟲(chóng)磷，地蟲(chóng)硫磷，甲拌磷，辛硫磷，甲基嘧啶磷，嘧啶磷，殺螟硫磷，噻唑磷或二嗪農(nóng)； c)氨基甲酸酯類(lèi)(包括芳基氨基甲酸酯類(lèi))，如抗蚜威，唑蚜威，除線威，克百威，呋線威，乙硫苯威，涕滅威，thiofurox，丁硫克百威，噁蟲(chóng)威，仲丁威，殘殺威，滅多威或殺線威； d)苯甲酰脲類(lèi)，如除蟲(chóng)脲，殺鈴脲，氟鈴脲，氟蟲(chóng)脲或定蟲(chóng)?。? e)有機(jī)物錫化合物，如三環(huán)錫，苯丁錫或三唑錫； f)吡唑類(lèi)，如吡螨胺和唑螨酯； g)大環(huán)內(nèi)酯，如齊墩螨素或密比霉素，例如齊墩螨素，?，斁?，齊墩螨素，密比霉素，多殺菌素或印楝素； h)激素或信息素； i)有機(jī)氯化合物，如硫丹，林丹，滴滴涕，氯丹或狄氏劑(dieldrin)； j)脒類(lèi)，如殺脒或雙蟲(chóng)脒； k)熏蒸劑，如氯化苦，二氯丙烷，溴甲烷或威百畝； 1)氯煙堿基化合物，如吡蟲(chóng)啉，噻蟲(chóng)啉，啶蟲(chóng)咪，烯啶蟲(chóng)胺或噻蟲(chóng)嗪； m)二?；?，如蟲(chóng)酰肼，chromafenozide或甲氧蟲(chóng)酰肼； n)二苯醚，如苯蟲(chóng)醚或蚊蠅醚(pyriproxifen)； o)茚蟲(chóng)威； p)溴蟲(chóng)腈；或 q)吡蚜酮。
除了以上所列的主要化學(xué)品類(lèi)型的殺蟲(chóng)劑，具有特殊用途的其它殺蟲(chóng)劑可以用于該組合物中，如果適合于該組合物的預(yù)定用途的話。例如，對(duì)于具體農(nóng)作物的選擇性殺蟲(chóng)劑，例如可以使用蛀莖蟲(chóng)有特效的殺蟲(chóng)劑(如殺螟丹)或跳蟲(chóng)有特效的殺蟲(chóng)劑(如噻嗪酮)。另外地，對(duì)于特殊的昆蟲(chóng)類(lèi)/階段有特效的殺蟲(chóng)劑或殺螨劑也可以包括在該組合物中(例如螨蟲(chóng)卵-幼蟲(chóng)殺滅劑，如四螨嗪，噻唑螨，噻螨酮或三氯殺螨砜；殺螨蟲(chóng)的motilicides，如三氯殺螨醇或可螨特；殺螨劑，如溴螨酯或乙酯殺螨醇；或植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑，如hydramethylnon，滅蠅胺，烯蟲(chóng)酯，氟啶脲或除蟲(chóng)脲)。
包括在本發(fā)明的組合物中的殺真菌的化合物的例子是(E)-N-甲基-2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧基-亞胺基乙酰胺(SSF-129)，4-溴-2-氰基-N，N-二甲基-6-三氟甲基苯并咪唑-1-磺酰胺，α-[N-(3-氯-2，6-二甲基苯基)-2-甲氧基乙酰胺基]-γ-丁內(nèi)酯，4-氯-2-氰基-N，N-二甲基-5-對(duì)-甲苯基咪唑-1-磺酰胺類(lèi)(IKF-916，cyamidazosulfamid)，3，5-二氯-N-(3-氯-1-乙基-1-甲基-2-氧代丙基)-4-甲基苯甲酰胺(RH-7281，zoxamide)，N-烯丙基-4，5-二甲基-2-三甲基甲硅烷基噻吩-3-羧酰胺(MON65500)，N-(1-氰基-1，2-二甲基丙基)-2-(2，4-二氯苯氧基)丙酰胺(AC382042)，N-(2-甲氧基-5-吡啶基)-環(huán)丙烷羧酰胺，acibenzolar(CCA245704)，棉鈴?fù)?，aldimorph，敵菌靈，戊環(huán)唑，嘧菌酯，苯霜靈，多菌靈，雙苯三唑醇(biloxazol)，雙苯三唑醇(bitertanol)，滅瘟素，糠菌唑，乙嘧酚磺酸酯，敵菌丹，克菌丹，多菌靈，多菌靈羥基氯化物，萎銹靈，環(huán)丙酰菌胺，香芹酮(carvone)，CGA41396，CGA41397，滅螨猛，百菌清，chlorozolinate，clozylacon，含銅的化合物如王銅、銅oxyquinolate、硫酸銅、樹(shù)脂酸銅鹽和波爾多殺菌劑，霜脲氰，環(huán)唑醇，嘧菌環(huán)胺，雙乙氧咪唑威(debacarb)，二-2-吡啶基二硫化物1，1′-二氧化物，苯氟磺胺，噠菌清，氯硝胺，乙霉威，噁醚唑，雙苯唑快，氟嘧菌胺，0，0-二異丙基-S-芐基硫代磷酸酯，dimefluazole，dimetconazole，烯酰嗎啉，二甲嘧酚、烯唑醇，二硝巴豆鼓酯，二噻農(nóng)，氯化十二烷基二甲基銨，十二環(huán)嗎啉，多果定(dodine)，多果定(doguadine)，克瘟散，氟環(huán)唑，乙嘧酚，(Z)-N-芐基-N([甲基(甲基-硫代乙叉基氨基氧基羰基)氨基]硫基)-β-丙氨酸乙基酯，土菌靈，噁唑菌酮，咪唑菌酮(RPA407213)，氯苯嘧啶醇，腈苯唑(fenbuconazole)，甲呋酰苯胺，環(huán)酰菌胺(KBR2738)，拌種咯，苯銹啶，丁苯嗎啉，毒菌錫，毒菌錫，福美鐵，嘧菌腙，氟啶胺，咯菌腈，氟酰菌胺，氟酰亞胺(fluoroimide)，氟喹唑，氟硅唑，氟酰胺，粉唑醇，滅菌丹，麥穗寧，呋霜靈，呋吡菌胺，谷種定，己唑醇，噁霉靈(hydroxyisoxazole)，噁霉靈(hymexazole)，抑霉唑，酰胺唑，雙胍辛胺(iminoctadine)，雙胍辛胺三乙酸酯(iminoctadine triacetate)，種菌唑，異稻瘟凈，異菌脲，異丙菌胺(SZX0722)，丁基氨基甲酸異丙酯，稻瘟靈，春雷霉素，醚菌酯，LY186054，LY211795，LY248908，代森錳鋅，代森錳，mefenoxam，嘧菌胺，滅銹胺，甲霜靈，葉菌唑，代森聯(lián)，代森聯(lián)-鋅(metiram-zinc)，苯氧菌胺，腈菌唑，甲基胂酸鐵銨(neoasozin)，福美鎳，間硝酞異丙酯，氟苯嘧啶醇，甲呋酰胺，有機(jī)汞化合物，噁霜靈，環(huán)氧嘧磺隆，喹菌酮，噁咪唑，氧化萎銹靈，稻瘟酯，戊菌唑，戊菌隆，葉枯凈，phosetyl-Al，亞磷酸，四氯苯酞，picoxystrobin(ZA1963)，多氧霉素，代森聯(lián)，烯丙異噻唑，咪鮮安，腐霉利，丙酰胺，丙環(huán)唑，丙森鋅，丙酸，吡嘧磷，啶斑肟，嘧霉胺，咯喹酮，氯吡呋醚，吡咯尼林(pyrrolnitrin)，季銨化合物，滅螨猛，苯氧喹啉，五氯硝基苯，硅氟唑(F-155)，五氯酚鈉，螺環(huán)菌胺，鏈霉素，硫黃，戊唑醇，葉枯酞，四氯硝基苯，氟醚唑，噻菌靈，thifluzamid，2-(硫氰基甲基硫基)-苯并噻唑，甲基硫菌靈，福美雙，timibenconazole，甲基立枯磷，甲苯氟磺胺，三唑酮，三唑醇，葉銹特(triazbutil)，唑菌嗪，三環(huán)唑，十三嗎啉，肟菌酯(CGA279202)，嗪氨靈，氟菌唑，滅菌唑，稻紋散，威百畝，乙烯菌核利，代森鋅和福美鋅。
式(I)的化合物可以與土壤、泥炭或其它的根圍介質(zhì)進(jìn)行混合而用于保護(hù)植物以抵抗種子攜帶的、土壤包含的或葉子出現(xiàn)的真菌病害。
用于該組合物中的合適的增效劑的例子包括胡椒基丁醚，胡椒乙醚，丙基增效散和十二烷基咪唑。
包含在該組合物中的合適的除草劑和植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑將取決于預(yù)定目標(biāo)和所需的效果。
可包括的水稻選擇性除草劑的例子是敵稗。用于棉花的植物生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑的例子是PIXTM。
一些混合物可包括活性成分，它們具有顯著不同的物理、化學(xué)或生物學(xué)特性，使得它們不容易適用于相同的常規(guī)劑型。在這些情況下可以制備其它的劑型。例如，當(dāng)一種活性成分是水不溶性固體和另一種是水不溶性液體，則仍然有可能通過(guò)將固體活性成分分散為懸浮液(使用與SC的制備方法類(lèi)似的制備方法)但將液體活性成分分散為乳液(使用與EW的制備方法類(lèi)似的制備方法)，將各活性成分分散在同一連續(xù)水相中。所形成的組合物是懸乳劑(SE)。
本發(fā)明由下列實(shí)施例來(lái)說(shuō)明 實(shí)施例1 本實(shí)施例說(shuō)明了化合物CCCIII-3的制備，7-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶] 步驟A 在氮?dú)夥罩?，將NaH(4.25g)慢慢地添加到3-氯-2-吡啶基乙腈(10g)在二甲亞砜(140ml)中的溶液中?；旌衔镌谑覝叵聰嚢?小時(shí)。將雙-(2-氯-乙基)-氨基甲酸叔丁基酯(15.87g)在二甲亞砜(140ml)中的溶液添加進(jìn)去，所得混合物在70℃下攪拌2小時(shí)。在冷卻之后，反應(yīng)混合物被分配在乙酸乙酯和水之間，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉和鹽水洗滌，干燥(硫酸鈉)，過(guò)濾和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；乙酸乙酯-己烷(3:7)]得到12.96g(61％)的2-氯-4′-氰基-3′，4′，5′，6′-四氫-2′H-[3，4′]聯(lián)吡啶基-1′-羧酸叔丁基酯，為白色固體物；MS(ES+)322/324(M+H+)。
步驟B 將2-氯-4′-氰基-3′，4′，5′，6′-四氫-2′H-[3，4′]聯(lián)吡啶基-1′-羧酸叔丁基酯(6g)和三叔丁氧基氫化鋁鋰(72.34ml)，(在THF中1M溶液)在1，4-二噁烷(90ml)中的混合物回流過(guò)夜。在冷卻之后，在0℃下緩慢地添加1N NaOH(100ml)和H2O(100ml)。將二氯甲烷添加到混合物中。水相用二氯甲烷萃取兩次，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉洗滌，干燥(硫酸鎂)，過(guò)濾和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；二氯甲烷-甲醇(95:5)]得到5.5g(46％)的7-氮雜-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]-1′-羧酸叔丁基酯；MS(ES+)290(M+H+)。
步驟C 將2-氯-異煙酸(441mg)、亞硫酰氯(0.6ml)、DMF(痕量)在甲苯(9ml)中的混合物加熱回流2小時(shí)。在真空中濃縮之后，將殘留物溶于12ml二氯甲烷中并在0℃下在氮?dú)夥諊械渭拥?-氮雜-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]-1′-羧酸叔丁基酯(405mg)、三乙胺(0.86ml)和二氯甲烷(12ml)的混合物中?；旌衔镌谑覝叵聰嚢?小時(shí)。混合物在飽和碳酸鈉溶液中稀釋。分離出有機(jī)層和水相用二氯甲烷萃取兩次，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉溶液洗滌，干燥(硫酸鎂)，過(guò)濾和真空濃縮，得到630mg的7-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-羧酸叔丁基酯螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)429(M+H+)。
步驟D 在氮?dú)夥諊?，將三氟乙?1.92ml)添加到7-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-羧酸叔丁基酯螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶](0.62g)在無(wú)水二氯甲烷(20ml)中的攪拌溶液中。反應(yīng)原樣靜置2小時(shí)。反應(yīng)用飽和碳酸氫鹽溶液洗滌并用硫酸鈉干燥和真空濃縮，得到427mg(90％)的7-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)329(M+H+)。
步驟E 在室溫下將4-氯肉桂酰氯(68mg)在乙腈(4ml)中的溶液慢慢地添加到7-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶](100mg)和碳酸鉀(0.42g)在乙腈(16ml)中的攪拌混合物中。反應(yīng)被加熱至70℃保持2小時(shí)。將反應(yīng)稀釋在乙醚中，用H2O洗滌，硫酸鈉干燥和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；己烷-乙酸乙酯-三乙胺(2∶8∶0.1)]得到84mg(58％)的7-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)479(M+H+)。
化合物No CCCI-3，CCCV-3和CCCVI-3通過(guò)與實(shí)施例1的那些方法類(lèi)似的方法來(lái)制備。
實(shí)施例2 本實(shí)施例說(shuō)明了化合物CCIII-3的制備，6-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]。
步驟A 在氮?dú)夥諊?，在室溫下將六甲基二硅氮烷?1.2ml，在甲苯中0.5M溶液)慢慢地添加到4-氯-3-氟-吡啶(0.5g)和N-Boc-4-氰基-哌啶(0.312g)在1.5ml甲苯中的溶液中?；旌衔镌?0℃下攪拌2小時(shí)。在冷卻之后，反應(yīng)混合物在1N HCl中終止反應(yīng)。水相用甲苯萃取兩次，合并的有機(jī)相用無(wú)水硫酸鎂干燥和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；乙酸乙酯-己烷(1:1)]得到104mg(90％)的4-氰基-3′-氟-3，4，5，6-四氫-2H-[4，4′]雙吡啶子基-1-羧酸叔丁基酯；MS(ES+)306(M+H+)。
步驟B 4-氰基-3′-氟-3，4，5，6-四氫-2H-[4，4′]聯(lián)吡啶基-1-羧酸叔丁基酯(1g)和三叔丁氧基氫化鋁鋰(12.7ml)(在THF中1M溶液)在1，4-二噁烷(15ml)中的混合物在130℃(密封管)下攪拌1小時(shí)。在冷卻之后，在0℃下緩慢地添加lN NaOH(100ml)和H2O(100ml)。將乙酸乙酯添加到混合物中。水相用乙酸乙酯萃取兩次，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉洗滌，干燥(硫酸鎂)，過(guò)濾和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；己烷-乙酸乙酯(7:3)]得到230mg(24％)的6-氮雜-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]-1′-羧酸叔丁基酯；MS(ES+)290(M+H+)。
步驟C 將2-氯-異煙酸(239mg)、亞硫酰氯(0.33ml)、DMF(痕量)在甲苯(5ml)中的混合物加熱回流2小時(shí)。在真空中濃縮之后，將殘留物溶于2ml二氯甲烷中并在0℃下在氮?dú)夥諊械渭拥?-氮雜-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]-1′-羧酸叔丁基酯(220mg)、三乙胺(0.47ml)和二氯甲烷(13ml)的混合物中?；旌衔镌谑覝叵聰嚢?小時(shí)?；旌衔镌陲柡吞妓徕c溶液中稀釋。分離出有機(jī)層，水相用二氯甲烷萃取兩次，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉溶液洗滌，干燥(硫酸鎂)，過(guò)濾和真空濃縮，得到340mg的6-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-羧酸叔丁基酯螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)429(M+H+)。
步驟D 在氮?dú)夥諊?，將三氟乙?1ml)添加到6-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-羧酸叔丁基酯螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶](0.33g)在無(wú)水二氯甲烷(10ml)中的攪拌溶液中。反應(yīng)原樣靜置2小時(shí)。反應(yīng)用飽和碳酸氫鹽溶液洗滌并用硫酸鈉干燥，真空濃縮，得到210mg(83％)的4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)329(M+H+)。
步驟E 在室溫下將4-氯肉桂酰氯(40mg)在乙腈(3ml)中的溶液慢慢地添加到4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶](100mg)和N，N-二異丙基-乙胺(0.66ml)在乙腈(13ml)中的攪拌混合物中。反應(yīng)在室溫下攪拌2小時(shí)，加熱回流2小時(shí)，然后在室溫下攪拌過(guò)夜。將反應(yīng)稀釋在乙醚中，用H2O洗滌，然后用鹽水洗滌和硫酸鈉干燥和真空濃縮。粗產(chǎn)物用色譜提純[SiO2；乙酸乙酯-甲醇-三乙胺(9:10:0.1)]得到72mg(經(jīng)過(guò)3個(gè)步驟之后76％)的6-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)479(M+H+)。
化合物NosCCIII-6和CCIII-7通過(guò)與實(shí)施例2的那些類(lèi)似的方法來(lái)制備。
實(shí)施例3 本實(shí)施例說(shuō)明了化合物III-210的制備，6-氯-4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶] 步驟A 在氮?dú)夥諊性?℃下將六甲基二硅氮烷鉀(1.34ml，在甲苯中0.5M溶液)慢慢地添加到5-氯-2，3-二氟-吡啶(0.1g)和N-Boc-4-氰基-哌啶(0.14g)在3ml甲苯中的溶液中。混合物在0℃下攪拌1小時(shí)。在冷卻之后，反應(yīng)混合物在1N HCl中終止反應(yīng)。水相用乙酸乙酯萃取兩次，合并的有機(jī)相用水洗滌，在無(wú)水硫酸鈉上干燥，真空濃縮。粗產(chǎn)物色譜提純[SiO2；己烷-乙酸乙酯-己烷(4:1)]得到111mg(49％)的5-氯-4′-氰基-3-氟-3′，4′，5′，6′-四氫-2′H-[2，4′]聯(lián)吡啶基-1′-羧酸叔丁基酯；MS(ES+)240(M-Boc+H+)。
步驟B 將5-氯-4′-氰基-3-氟-3′，4′，5′，6′-四氫-2′H-[2，4′]聯(lián)吡啶基-1′-羧酸叔丁基酯(0.05g)和三叔丁氧基氫化鋁鋰(0.57ml，在THF中1M溶液)在1，4-二噁烷(0.75ml)中的混合物在氮?dú)夥諊谢亓?小時(shí)。在冷卻之后，在0℃下將1N NaOH和H2O和乙酸乙酯慢慢地添加到混合物中。水相用乙酸乙酯萃取兩次，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉洗滌，干燥(硫酸鈉)，過(guò)濾和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；己烷-乙酸乙酯-三乙胺(75:25:1)]得到18mg(38％)的6-氯-4-氮雜-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]-1′-羧酸叔丁基酯；MS(ES+)324(M+H+)。
步驟C 將2-氯-異煙酸(324mg)、亞硫酰氯(0.43ml)、DMF(痕量)在甲苯(6.4ml)中的混合物加熱回流2小時(shí)。真空濃縮之后，將殘留物溶于2ml二氯甲烷中并在0℃下在氮?dú)夥諊械渭拥?-氯-4-氮雜-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]-1′-羧酸叔丁基酯(220mg)、三乙胺(0.6ml)和二氯甲烷20ml)的混合物中?；旌衔镌谑覝叵聰嚢?小時(shí)?；旌衔镌陲柡吞妓徕c溶液中稀釋。分離出有機(jī)層，水相用二氯甲烷萃取兩次，合并的有機(jī)層用飽和碳酸氫鈉溶液洗滌，干燥(硫酸鎂)，過(guò)濾和真空濃縮，得到473mg(102％)的6-氯-4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-羧酸叔丁基酯螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)407(M-Me2C＝CH2+H+)。
步驟D 在氮?dú)夥諊校瑢⑷宜?1.47ml)添加到6-氯-4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-羧酸叔丁基酯螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶](0.47g)在無(wú)水二氯甲烷(15ml)中的攪拌溶液中。反應(yīng)原樣靜置1小時(shí)。反應(yīng)用飽和碳酸氫鹽溶液洗滌并在硫酸鈉上干燥和真空濃縮，得到363mg(98％)的6-氯-4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)363(M+H+)。
步驟E 在室溫下將4-氯肉桂酰氯(165mg)在乙腈(20ml)中的溶液慢慢地添加到6-氯-4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶](300mg)和N，N-二異丙基-乙胺(0.66ml)在乙腈(40ml)中的攪拌混合物中。反應(yīng)在室溫下攪拌4小時(shí)，然后加熱回流過(guò)夜。將反應(yīng)稀釋在乙醚中，用H2O洗滌，然后用鹽水洗滌和在硫酸鈉上干燥和真空濃縮。粗產(chǎn)物通過(guò)色譜提純[SiO2；己烷-乙酸乙酯-三乙胺(8:2:0.1)]得到310mg(73％)的6-氯-4-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶]；MS(ES+)513(M+H+)。
化合物NosI-26，I-29，I-30，I-210，I-213，I-214，I-233，I-237，II-26，II-29，II-30，II-210，II-213，II-214，III-3，III-6，III-7，III-26，III-29，III-30，III-210，III-210N-氧化物，III-213，III-214，III-233，III-236，III-237，III-302，III-325，III-328，III-329，V-26，V-29，V-30，V-209，V-210，V-213，V-214，V-233，V-236，V-237，V-509，VIII-26，VIII-29，VIII-30，VIII-210，VIII-213，VIII-214，XX-26，XX-29，XX-30，XX-210，XX-213，XX-214，XX-233，XX-236，XX-237，CIII-49，CIII-52，CIII-53，CIII-210，CIII-214，CIII-555，CCCI-3，CCCIII-26，CCCIII-29，CCCIII-30，CCCV-26，CCCV-29和CCCV-30是通過(guò)與實(shí)施例3類(lèi)似的方法來(lái)制備的。
實(shí)施例4 本實(shí)施例說(shuō)明了化合物DCIII-3的制備，4-(2-氯吡啶-4-基)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基)烯丙基]螺[5，6-二氫-4H-噻吩并[3，2-b]吡咯-6，4′-哌啶)] 步驟A將三苯膦(2.29g)溶于四氫呋喃(50ml)中，所得溶液在氬氣中冷卻到-10℃。偶氮二羧酸二異丙基酯(1.70ml)經(jīng)10min滴加進(jìn)去，所得混合物在-10℃下攪拌20min(形成白色沉淀物)。將已溶于最小體積的四氫呋喃中的2，2，2-三氟-N-(2-碘-噻吩-3-基)-乙酰胺(2.25g)添加進(jìn)去，隨后將已溶于最小體積的四氫呋喃中的4-羥甲基-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(J.Org.Chem.2001，66，5545-5551，1.49g)添加進(jìn)去。反應(yīng)混合物升至室溫和攪拌12小時(shí)。溶液然后真空濃縮，殘留物進(jìn)行硅膠色譜純化(環(huán)己烷:乙酸乙酯93:7)獲得4-{[(2-碘-噻吩-3-基)-(2，2，2-三氟-乙酰基)-氨基]-甲基}-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯，為無(wú)色油狀物(2.27g)。1H NMR(400MHz，CDCl3)1.5(s，9H)，2.15(m，2H)，3.43(m，1H)，3.52(m，1H)，3.75(d，J＝19Hz，1H)，3.77(m，2H)，4.76(d，J＝17Hz，1H)，5.41(s，1H)，6.68(br d，J＝5.5Hz，1H)，7.42(d，J＝5.5Hz，1H)；MS(ES+)417(M+H+-CO2-異丁烯)，458(M+H+-異丁烯)。
步驟B在干燥、吹氬氣清掃的燒瓶中，將在步驟A中獲得的-{[(2-碘-噻吩-3-基)-(2，2，2-三氟-乙?；?-氨基]-甲基}-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(1.57g)溶于二甲基乙酰胺(25ml)中；相繼添加三乙胺(1.05ml)、四丁溴化銨(1.08g)和乙酸鈀(II)(103mg)，溶液在80℃下加熱4小時(shí)。再次添加乙酸鈀(II)(20mg)，混合物在80℃下再攪拌3個(gè)小時(shí)。在冷卻到室溫之后，反應(yīng)混合物用乙酸乙酯稀釋?zhuān)名}水洗滌，在硫酸鈉上干燥和真空濃縮。殘留物通過(guò)硅膠色譜純化(環(huán)己烷∶乙酸乙酯8∶2)，獲得4-三氟乙?；?螺[5，6-二氫-4H-噻吩并[3，2-b]吡咯-6，4′-(1′，2′，3′，4′-四氫吡啶)]-1′羧酸叔丁基酯(0.9g)。1H NMR(40MHz，CDCl3)2旋轉(zhuǎn)異構(gòu)體，1.54(s，9H)，2.05(m，2H)，3.65-3.80(m，2H)，4.20-4.30(m，2H)，4.70和4.80(m，1H)，6.82和6.96(m，1H)，7.23(d，J＝5.5Hz，1H)，7.42(d，J＝5.5Hz，1H)；MS(ES+)288(M+H+-異丁烯)。
步驟C將在步驟B中獲得的4-三氟乙?；?螺[5，6-二氫-4H-噻吩并[3，2-b]吡咯-6，4′-(1′，2′，3′，4′-四氫吡啶)]-1′羧酸叔丁基酯(0.9g)溶于甲醇(30ml)和水(5ml)中，置于氬氣氛中并添加碳酸鉀(28g)。反應(yīng)混合物在室溫下攪拌10min，混合物進(jìn)行過(guò)濾，濾液進(jìn)行真空濃縮。殘留物用乙酸乙酯稀釋?zhuān)名}水洗滌，干燥(硫酸鈉)和真空濃縮。立即將殘留物溶于二氯甲烷(40ml)中，然后在三乙胺(1ml)存在下在0℃下用2-氯異煙酰氯(800mg)?；?小時(shí)。標(biāo)準(zhǔn)水溶液后處理和硅膠色譜純化(環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2)獲得4-(2-氯吡啶-4-基)羰基-螺[5，6-二氫-4H-噻吩并[3，2-b]吡咯-6，4′-(1′，2′，3′，4′-四氫吡啶)]-1′羧酸叔丁基酯(0.83g)。M.p.63-65℃；MS(ES+)332/334(M+H+-CO2-異丁烯)，376/378(M+H+-異丁烯)，432/434(M+H+)。
步驟D將在步驟C中獲得的4-(2-氯吡啶-4-基)羰基-螺[5，6-二氫-4H-噻吩并[3，2-b]吡咯-6，4′-(1′，2′，3′，4′-四氫吡啶)]-1′-羧酸叔丁基酯(216mg)溶于二氯甲烷(15ml)中，依次用三乙基硅烷(0.4ml)和三氟乙酸(0.75ml)處理；溶液在氬氣氛中攪拌6小時(shí)，用二氯甲烷稀釋?zhuān)锰妓釟溻c水溶液中和，干燥(硫酸鈉)和真空濃縮。將殘留物溶于乙腈(15ml)中，然后在室溫下用二異丙基乙胺(0.14ml)和4-氯肉桂酰氯(96mg)處理24小時(shí)。標(biāo)準(zhǔn)含水的后處理獲得殘留物，殘留物由快速色層純化(硅膠，環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2+0.5％三乙胺)提純，得到標(biāo)題產(chǎn)物(170mg)，為無(wú)色固體。M.p.81-82℃；1H NMR(600MHz，CDCl3)2旋轉(zhuǎn)異構(gòu)體1.81-1.94(m，4H)，2.60-2.71(m，4H)，3.21和3.23(d，J＝7Hz，2H)，4.03和4.35(s，2H)，5.63和7.55(d，J＝5.9Hz，1H)，6.26和6.29(dt，J＝12.9Hz，7Hz，1H)，6.51和6.53(d，J＝12.9Hz，1H)，6.96和7.23(d，J＝5.9Hz，1H)，7.26-7.49(m，6H)，8.53和8.54(d，J＝5.9Hz，1H)；13C NMR(125MHz，CDCl2CDCl2，80℃)選擇性數(shù)據(jù)37.3，51.0，61.1，67.1和77.2，114.4和117.5，120.3，122.3，127.1，127.5，127.9，128.8，132.0，150.6；MS(ES+)484/486/487/489(M+H+)。
化合物NosDCIII-3，DCIII-6，DCIII-7，DCIII-52，DCIII-53和DCV-53通過(guò)與實(shí)施例4類(lèi)似的方法制備。
實(shí)施例5 本實(shí)施例說(shuō)明了化合物CIII-210的制備，4-氯-5-氮雜-1-(2-氯吡啶-4-基-)羰基-1′-[反式-3-(4-氯苯基)烯丙基]螺[二氫吲哚-3，4′-哌啶] 步驟A2-氯-4-氨基-吡啶根據(jù)在Synthesis 2001，14，2175-2179中描述的方法來(lái)溴化4-氯-4-氨基-吡啶(12.3g)在乙腈(500ml)中的溶液用N-溴琥珀酰亞胺(17.8g)處理，所得溶液在室溫下攪拌24小時(shí)。溶液然后真空濃縮，殘留物進(jìn)行硅膠色譜純化(環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2)獲得3-溴-2-氯-4-氨基吡啶(12.2g，熔點(diǎn)146℃(己烷/乙醚))和5-溴-2-氯-4-氨基吡啶(2.9g，熔點(diǎn)117-119℃)。
步驟B在-78℃下和在氮?dú)夥諊?，將雙(三甲基甲硅烷基)胺化鋰(在THF中1M溶液，5.1ml)滴加到3-溴-2-氯-4-氨基吡啶(1.04g)在四氫呋喃(15ml)中的攪拌溶液中。所得溶液然后在室溫下攪拌30分鐘，升至0℃，然后再次在-78℃下冷卻。將已溶于最小體積的THF中的4-氯甲基-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(1.16g，根據(jù)WO 98/25605制得)滴加進(jìn)去，然后溶液回流14小時(shí)。將反應(yīng)混合物冷卻到室溫，傾倒在稀的氯化銨水溶液中，用EtOAc萃取。有機(jī)層用鹽水洗滌，硫酸鈉干燥，然后真空濃縮。殘留物通過(guò)硅膠色譜提純(CH2Cl2，然后CH2Cl2/EtOAc 8:2環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2)獲得4-[(3-溴-2-氯-吡啶-4-基氨基)-甲基]-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(1.42g)，它通過(guò)它的質(zhì)譜和1H NMR譜來(lái)鑒定。MS(ES+)346/348/350(MH+-異戊二烯)，402/404/406(MH+)。
步驟C在-78℃下和在N2氛圍中，將雙(三甲基甲硅烷基)胺化鋰(在THF中1M溶液，3ml)滴加到4-[(3-溴-2-氯-吡啶-4-基氨基)-甲基]-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(0.53g)在四氫呋喃(20ml)中的攪拌溶液中。黃色溶液升溫至0℃，然后添加2-氯異煙酰氯(在甲苯中50％溶液，0.95g)。溶液在0℃下攪拌10分鐘，通過(guò)添加氯化銨水溶液來(lái)終止反應(yīng)，用EtOAc萃取，干燥(Na2SO4)和真空濃縮。殘留物通過(guò)硅膠色譜提純(CH2Cl2，然后CH2Cl2/EtOAc 8:2環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2)獲得4-{[(3-溴-2-氯-吡啶-4-基)-(2-氯-吡啶-4-羰基)-氨基]-甲基}-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(0.63g)，通過(guò)它的質(zhì)譜和1H NMR譜來(lái)鑒定。MS(ES+)443/445(MH+-BOC)，484/486(MH+-異戊二烯)。
步驟D在干燥、吹氬氣清掃的燒瓶中，將在步驟C中獲得的4-{[(3-溴-2-氯-吡啶-4-基)-(2-氯-吡啶-4-羰基)-氨基]-甲基}-3，6-二氫-2H-吡啶-1-羧酸叔丁基酯(0.63g)溶于二甲基乙酰胺(10ml)中；依次添加三乙胺(0.41ml)、四丁溴化銨(0.40g)和乙酸鈀(II)(40mg)，所得溶液在90℃下加熱18小時(shí)。在冷卻到室溫之后，反應(yīng)混合物用乙醚稀釋?zhuān)名}水洗滌，硫酸鈉干燥和真空濃縮。殘留物的硅膠色譜純化(環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2)獲得1-(2-氯-吡啶-4-羰基)-螺[[(4-氯-2，3-二氫-1H-吡咯并[3，2-c]吡啶)-3，4′-(1′，2′，3′，4′-四氫吡啶)]-1′羧酸叔丁基酯(0.21g)，它通過(guò)它的質(zhì)譜和1H NMR譜鑒定。MS(ES+)461/463(MH+)。
步驟E將在步驟D中獲得的1-(2-氯-吡啶-4-羰基)-螺[[(4-氯-2，3-二氫-1H-吡咯并[3，2-c]吡啶)-3，4′-(1′，2′，3′，4′-四氫吡啶)]-1′羧酸叔丁基酯(0.19g)溶于二氯甲烷(13ml)中，然后相繼用三乙基硅烷(0.33ml)和三氟乙酸(0.63ml)處理；溶液在氬氣中攪拌8小時(shí)，用二氯甲烷稀釋?zhuān)锰妓釟溻c水溶液中和，干燥(硫酸鈉)和真空濃縮。將殘留物溶于乙腈(13ml)中，然后在室溫下用二異丙基乙胺(0.12ml)和4-氯肉桂酰氯(84mg)處理48小時(shí)。標(biāo)準(zhǔn)含水的后處理獲得殘留物，殘留物通過(guò)快速色層純化(硅膠，環(huán)己烷:乙酸乙酯8:2+0.5％三乙胺)，得到標(biāo)題產(chǎn)物(43mg)，為無(wú)色固體。M.p.95-96℃；MS(ES+)513/515(M+H+)。
化合物NosCDIII-49，CDIII-52，CDIII-53，CDV-49，CDV-52，DIII-3，DIII-210，DV-3，DV-213和DV-214通過(guò)與實(shí)施例5類(lèi)似的方法制備。
實(shí)施例6 本實(shí)施例說(shuō)明了通式(I)化合物的農(nóng)藥/殺蟲(chóng)性能。如下進(jìn)行試驗(yàn) 棉貪夜蛾(Spodoptera littoralis) 將棉花葉片放置于在24-孔微量滴定板中的瓊脂上，以200ppm的施藥量噴霧這些試驗(yàn)溶液。在干燥之后，葉盤(pán)感染5L1幼蟲(chóng)。在處理之后第3天(DAT)對(duì)樣品檢查死亡率、驅(qū)蟲(chóng)效果、攝食行為、和生長(zhǎng)調(diào)節(jié)。下面化合物顯示出了對(duì)埃及棉葉蟲(chóng)(Spodoptera littoralis)的至少80％控制 I-26，I-30，I-237，II-26，II-29，II-30，II-210，II-213，II-214，III-3，III-6，III-7，III-26，III-29，III-30，III-210，III-210N-氧化物，III-233，III-236，III-237，III-302，III-325，III-328，III-329，V-26，V-29，V-30，V-209，V-210，V-213，V-214，V-233，V-236，V-237，V-509，VIII-26，VIII-29，VIII-30，VIII-210，VIII-213，XX-26，XX-29，XX-30，XX-210，XX-214，XX-233，XX-236，XX-237，CIII-210，CIII-214，CCCIII-3，CCCIII-26，CCCV-3，CCCV-26，CCCVI-3，CDIII-49，CDIII-52，CDIII-53，CDV-49，CDV-52和DV-3。
Heliothis virescens(煙芽夜蛾) 卵(0-24小時(shí)的卵)放置于24-孔微量滴定板中的人工餌料上，通過(guò)移液管移取用試驗(yàn)溶液以200ppm的施藥量進(jìn)行處理。在4天的培養(yǎng)期后，樣品被檢查卵死亡率、幼蟲(chóng)死亡率和生長(zhǎng)調(diào)節(jié)。下面化合物顯示出了對(duì)煙草夜蛾幼蟲(chóng)(Heliothis virescen)的至少80％控制 I-26，I-29，I-30，I-210，I-213，I-214，I-233，I-237，II-26，II-29，II-30，II-210，II-213，II-214，III-3，III-6，III-7，III-26，III-29，III-30，III-210，III-210N-氧化物，III-213，III-214，III-233，III-236，III-237，III-302，III-325，III-328，III-329，V-26，V-29，V-30，V-209，V-210，V-213，V-214，V-233，V-236，V-237，V-509，VIII-26，VIII-29，VIII-30，VIII-210，VIII-213，VIII-214，XX-26，XX-29，XX-30，XX-210，XX-213，XX-214，XX-233，XX-236，XX-237，CIII-49，CIII-52，CIII-53，CIII-210，CIII-214，CIII-555，CCIII-3，CCIII-6，CCIII-7，CCCI-3，CCCIII-3，CCCIII-26，CCCIII-29，CCCIII-30，CCCV-3，CCCV-26，CCCV-29，CCCV-30，CCCVI-3，CDIII-49，CDIII-52，CDIII-53，CDV-49，CDV-52，DIII-3，DIII-210，DV-3，DCIII-3，DCIII-7，DCIII-52和DCV-53。
菜蛾(Diamond back moth) 有人工餌料的24-孔微量滴定板(MTP)利用移液管用試驗(yàn)溶液以18.2ppm的施藥量進(jìn)行處理。在干燥后，MTP感染幼蟲(chóng)(L2)(10-15個(gè)/每孔)。在5天的培養(yǎng)期后，樣品被檢查幼蟲(chóng)死亡率、拒食情況(antifeedant)和生長(zhǎng)調(diào)節(jié)。下面化合物顯示出了對(duì)菜蛾的至少80％控制 II-26，II-29，II-30，II-210，II-214，III-3，III-6，III-7，III-26，III-29，III-30，III-210，III-210N-氧化物，III-213，III-214，III-233，III-236，III-237，III-302，III-325，III-328，III-329，V-26，V-29，V-30，V-209，V-210，V-213，V-214，V-233，V-236，V-237，V-509，VIII-26，VIII-29，VIII-30，VIII-210，VIII-213，VIII-214，XX-26，XX-29，XX-30，XX-210，XX-213，XX-214，XX-233，XX-236，XX-237，CIII-49，CIII-52，CIII-53，CIII-210，CIII-214，CIII-555，CCIII-3，CCCIII-3，CCCIII-26，CCCIII-29，CCCV-3，CCCV-26，CCCV-29，CCCV-30，CCCVI-3，CDIII-49，CDIII-52，CDIII-53，CDV-52，DV-3，DV-213，DV-214，DCIII-53和DCV-53。
桃蚜(Green peach aphid) 將向日葵葉片放置于在24-孔微量滴定板中的瓊脂上，以200ppm的施藥量噴霧試驗(yàn)溶液。在干燥后，葉片感染混合年齡的蚜蟲(chóng)群體。在6天的培養(yǎng)期后，樣品被檢查死亡率。下面化合物顯示出了對(duì)桃蚜的至少80％控制 III-3，III-7，V-213，VIII-29，CCCIII-3，CCCV-3和DCIII-3。
埃及伊蚊(Yellow fever mosquito) 10-15只埃及伊蚊幼蟲(chóng)(L2)與營(yíng)養(yǎng)混合物一起放置于96-孔微量滴定板中。2ppm施藥量的試驗(yàn)溶液用移液管移取到各孔中。2天后，昆蟲(chóng)被檢查死亡率和生長(zhǎng)抑制。下面化合物顯示出了對(duì)埃及伊蚊的至少80％控制 I-26，I-210，I-213，I-214，I-233，I-236，I-237，II-26，II-29，II-30，II-210，II-213，II-214，III-3，III-6，III-7，III-26，III-29，III-30，III-210，III-210N-氧化物，III-213，III-214，III-233，III-236，III-237，III-302，III-325，III-328，III-329，V-26，V-29，V-30，V-210，V-213，V-214，V-236，V-237，V-509，VIII-26，VIII-29，VIII-30，VIII-210，VIII-213，VIII-214，XX-26，XX-29，XX-30，XX-210，XX-213，XX-214，XX-233，XX-236，XX-237，CIII-52，CIII-53，CIII-210，CIII-214，CCIII-3，CCIII-6，CCIII-7，CCCI-3，CCCIII-3，CCCIII-26，CCCV-3，CCCIII-26，CCCVI-3，CDIII-49，CDIII-52，CDIII-53，CDV-49，CDV-52，DCIII-3，DCIII-6，DCIII-52，DCIII-53和DCV-53。
帶斑黃瓜葉甲(Diabrotica balteata)(玉米根蟲(chóng)) 有人工餌料的24-孔微量滴定板(MTP)利用移液管用試驗(yàn)溶液以200ppm(在孔中濃度為18ppm)的施藥量進(jìn)行處理。在干燥后，MTP感染幼蟲(chóng)(L2)(6-10個(gè)/每孔)。在5天的培養(yǎng)期后，樣品被檢查幼蟲(chóng)死亡率和生長(zhǎng)調(diào)節(jié)。
下面化合物顯示出了對(duì)玉米根蟲(chóng)(Diabrotica balteata)的至少80％控制 II-29，II-30，III-29，III-30，III-213，III-236，III-237，V-26，V-29，V-30，V-210，V-213，V-214，V-236，V-237，VIII-29，VIII-30，XX-30，XX-237，CIII-52，CIII-210，CIII-214，CCCIII-29，CCCIII-30，CCCV-3，CCCV-26，CCCV-29，CCCV-30，CDIII-49，CDIII-52，CDIII-53，CDV-49，CDV-52，DV-3，DV-210，DV-213，DCIII-6，DCIII-7和DCV-53。
權(quán)利要求
1.通式II的化合物
其中
R8是H或叔丁氧基羰基，
Y是C＝O，C＝S；
R1是氫，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，氨基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的雜環(huán)基氧基，氰基，任選取代的鏈烯基，任選取代的炔基，任選取代的環(huán)烷基，任選取代的環(huán)烯基，甲?；?，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷硫基，NO或NR13R14，其中R13和R14獨(dú)立地是氫，COR15，任選取代的烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基或R13和R14與它們所連接的N原子一起形成基團(tuán)-N＝C(R16)-NR17R18；R15是H，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳基，任選取代的芳氧基任選取代的雜芳基，任選取代的雜芳氧基或NR19R20；R16，R17和R18各自獨(dú)立地是H或低級(jí)烷基；R19和R20獨(dú)立地是任選取代的烷基，任選取代的芳基或任選取代的雜芳基；
R2和R3獨(dú)立地是氫，鹵素，氰基，任選取代的烷基，任選取代的烷氧基或任選取代的芳基；
環(huán)
是5或6元雜芳族環(huán)；
各R4獨(dú)立地是鹵素，硝基，氰基，任選取代的C1-8烷基，任選取代的C2-6鏈烯基，任選取代的C2-6炔基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的C3-7環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的烷硫基或R21R22N，其中R21和R22獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C3-7環(huán)烷基C1-4烷基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基C1-6烷基，C1-6烷氧基羰基或R21和R22與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可以進(jìn)一步含有選自O(shè)，N或S中的一個(gè)或兩個(gè)雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代，或2個(gè)相鄰基團(tuán)R4與它們所連接的碳原子一起形成4，5，6或7元碳環(huán)或雜環(huán)，該碳環(huán)或雜環(huán)任選被鹵素取代；n是0，1，2或3；
各Ra獨(dú)立地是氫，鹵素，羥基，氰基，任選取代的C1-8烷基，任選取代的C2-6鏈烯基，任選取代的C2-6炔基，任選取代的烷氧基羰基，任選取代的烷基羰基，任選取代的烷基氨基羰基，任選取代的二烷基氨基羰基，任選取代的C3-7環(huán)烷基，任選取代的芳基，任選取代的雜芳基，任選取代的雜環(huán)基，任選取代的烷氧基，任選取代的芳氧基，任選取代的雜芳氧基，任選取代的烷硫基，任選取代的芳硫基或R23R24N，其中R23和R24獨(dú)立地是氫，C1-8烷基，C3-7環(huán)烷基，C3-6鏈烯基，C3-6炔基，C3-7環(huán)烷基C1-4烷基，C2-6鹵代烷基，C1-6烷氧基C1-6烷基，C1-6烷氧基羰基或R23和R24與它們所連接的N原子一起形成五、六或七元雜環(huán)，該雜環(huán)可以進(jìn)一步含有選自O(shè)，N或S中的一個(gè)或兩個(gè)雜原子并且可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代，或連接于同一個(gè)碳原子上的兩個(gè)Ra基團(tuán)是＝0或連接于相鄰碳原子上的兩個(gè)Ra基團(tuán)形成鍵，或兩個(gè)Ra基團(tuán)與它們所連接的碳原子一起形成三-到七元環(huán)，該環(huán)可以是飽和或不飽和的，并且可以含有選自N，O和S中的一個(gè)或兩個(gè)雜原子，并且它可以任選地被一個(gè)或兩個(gè)C1-6烷基取代；或兩個(gè)Ra基團(tuán)一起形成基團(tuán)-CH2-，-CH＝CH-或-CH2CH2；
p是0，1，2，3，4，5或6；q是0，1，2，3，4，5或6，條件是p+q是1，2，3，4，5或6；
2.根據(jù)權(quán)利要求1的化合物，其中所述環(huán)
是吡啶，嘧啶，吡嗪，噠嗪，三嗪，呋喃，噻吩，吡咯，咪唑，吡唑，噁唑，噻唑，異噁唑，異噻唑，[1，2，3]三唑，[1，2，3]噁二唑或[1，2，3]噻二唑環(huán)。
3.根據(jù)權(quán)利要求2的化合物，其中所述環(huán)
是吡啶環(huán)。
4.根據(jù)權(quán)利要求2的化合物，其中所述環(huán)
是嘧啶環(huán)。
5.根據(jù)權(quán)利要求2的化合物，其中所述環(huán)
是噻吩環(huán)。
6.根據(jù)權(quán)利要求1-5任一項(xiàng)的化合物，其中p和q都是2。
7.根據(jù)權(quán)利要求6的化合物，其中各Ra是氫。
8.根據(jù)權(quán)利要求6的化合物，其中R2和R3各自獨(dú)立地是氫，C1-6烷基，C1-6鹵代烷基，C1-6烷氧基或氰基。
全文摘要
通式(II)的化合物，或它的鹽或N-氧化物或含有它們的組合物在控制昆蟲(chóng)、螨蟲(chóng)、線蟲(chóng)或軟體動(dòng)物上的用途，Y是C＝O或C＝S；由T表示的環(huán)是5或6元雜芳族環(huán)和R1，R2，R3，R4和Ra是如說(shuō)明書(shū)所述的有機(jī)基團(tuán)和p和q是0，1，2，3，4，5或6；p+q是1，2，3，4，5或6。
文檔編號(hào)A01N43/40GK101544640SQ200910139118
公開(kāi)日2009年9月30日 申請(qǐng)日期2004年12月9日 優(yōu)先權(quán)日2003年12月12日
發(fā)明者L-P·莫雷萊斯, J·卡薩勒, F·策德鮑姆, P·邁恩費(fèi)什 申請(qǐng)人:辛根塔參與股份公司