[0045]將活性炭EC600(10mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(10mL，lmM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(1mLJmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/EC600催化劑。
[0046]圖3為本發(fā)明實(shí)施例2所獲得的Au/EC600(16.5wt%)催化劑的透射電鏡圖片(TEM)。由圖4可以看出，金納米催化劑高度分散在載體表面，且粒徑較小，平均粒徑為2.4nm。
[0047]圖4為本發(fā)明實(shí)施例2所獲得的Au/EC600(16.5wt%)催化劑的熱重分析曲線(TGA)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，實(shí)際載量為11.3wt%。
[0048]圖5為本發(fā)明實(shí)施例2所獲得的Au/EC600(16.5wt%)催化劑X射線衍射圖譜(XRD)。
[0049]圖6為本發(fā)明實(shí)施例2所獲得的六11/^0600(16.5￥七％)催化劑在氮?dú)怙柡偷?.11KOH和0.5M醇類小分子混合水溶液中的循環(huán)伏安曲線(20mV/s，25°C，8.4ygAu/cm2)，該曲線表明本發(fā)明制備的擔(dān)載型金納米催化劑在電催化醇類小分子的氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出很好的催化活性。
[0050]實(shí)施例3:聚乙二醇辛基苯基醚
[0051 ]將石墨烯(1mg)加入到聚乙二醇辛基苯基醚水溶液(10mL，lmM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene 催化劑。
[0052]圖7為本發(fā)明實(shí)施例3所獲得的Au/Graphene(16.5wt%)催化劑的透射電鏡圖片(TEM)。由圖7可以看出，金納米催化劑高度分散在載體表面，且粒徑較小。
[0053]實(shí)施例4:0.05mM十二烷基聚乙二醇醚
[0054]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(10mL，0.05mM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene 催化劑。
[0055]實(shí)施例5:50mM十二烷基聚乙二醇醚
[0056]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(10mL，50mM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene催化劑。
[0057]實(shí)施例6:氯金酸鈉
[0058]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸鈉水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene 催化劑。
[0059]圖8為本發(fā)明實(shí)施例6所獲得的Au/Graphene(16.5Wt%)催化劑的透射電鏡圖片(TEM)。由圖8可以看出，金納米催化劑高度分散在載體表面，且粒徑較小。
[0060]實(shí)施例7:0.05mM氯金酸
[0061 ]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(1mL，0.05mM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(10mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為lwt^^Au/Graphene催化劑。
[0062]實(shí)施例8:50mM氯金酸
[0063]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(0.2mL，50mM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene 催化劑。
[0064]實(shí)施例9: 0.1mM硼氫化鈉
[0065]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，0.1mM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(101^，0.11^)，控制反應(yīng)溫度為16°(:，反應(yīng)211后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為1.9的％的Au/Graphene催化劑。
[0066]實(shí)施例10:1OOmM硼氫化鈉
[0067]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，10mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene催化劑。
[0068]實(shí)施例11:反應(yīng)溫度為(TC
[0069]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為O V，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt %的Au/Graphene 催化劑。
[0070]實(shí)施例12:反應(yīng)溫度為10cC
[0071 ]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(10mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為100°C，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene催化劑。
[0072]實(shí)施例13:載量為80wt%
[0073]將石墨烯(1.31mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為100V，反應(yīng)2h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為80wt%的Au/Graphene 催化劑。
[0074]實(shí)施例14:反應(yīng)時(shí)間為0.5h
[0075]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)0.5h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene催化劑。
[0076]實(shí)施例15:反應(yīng)時(shí)間為5h
[0077]將石墨烯(1mg)加入到十二烷基聚乙二醇醚水溶液(1mL，ImM)中，超聲分散，然后加入氯金酸水溶液(10mL，lmM)，進(jìn)一步超聲分散，再加入新鮮配制的硼氫化鈉水溶液(1mL，5mM)，控制反應(yīng)溫度為16°C，反應(yīng)5h后，洗滌，干燥，即得到理論載量值為16.5wt%的Au/Graphene 催化劑。
【主權(quán)項(xiàng)】
1.一種高載量、高分散擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:將載體加入到含有表面活性劑的水溶液中，超聲分散，然后加入金化合物的水溶液，超聲，再加入還原劑的水溶液，控制反應(yīng)溫度，反應(yīng)0.5?5h后，洗滌，干燥，得到高載量、高分散擔(dān)載型金納米催化劑。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:所述載體為活性炭EC600、石墨烯中一種或兩種的混合物。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:所述表面活性劑為檸檬酸鈉、十二烷基聚乙二醇醚、十六烷基三甲基溴化銨、聚乙二醇辛基苯基醚、聚乙烯吡咯烷酮、十二烷基硫酸鈉、溴代十六烷基吡啶化合物中的一種或兩種以上混合物;表面活性劑在反應(yīng)體系中的摩爾濃度為0.05?50mmol/L。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:所述金化合物為氯金酸、溴金酸、氯金酸鈉中的一種或兩種以上混合物;金化合物在反應(yīng)體系中的摩爾濃度為0.05_50mmol/L。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:所述還原劑為硼氫化鋰、硼氫化鈉、硼氫化鉀中一種或兩種的混合物;還原劑在反應(yīng)體系中摩爾濃度為0.1 ?I OOmmol /L06.根據(jù)權(quán)利要求1所述擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:所述反應(yīng)溫度為O?100°C。7.根據(jù)權(quán)利要求1所述擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法，其特征在于:制備的擔(dān)載型金納米催化劑中金的載量為lwt%?80wt%，金納米粒子在載體表面高度分散，粒徑為2?4nm。8.如權(quán)利要求1?7所述方法制備的擔(dān)載型金納米催化劑在燃料電池、電化學(xué)傳感器領(lǐng)域中的應(yīng)用。
【專利摘要】本發(fā)明涉及一種高載量、高分散擔(dān)載型金納米催化劑的一步可控制備方法和應(yīng)用。催化劑的制備包括以下步驟：將載體加入到含有表面活性劑的水溶液中，超聲分散，然后加入金化合物的水溶液，超聲，再加入還原劑的水溶液，控制反應(yīng)溫度，反應(yīng)0.5～5h后，洗滌，干燥，得到高分散擔(dān)載型金納米催化劑。該制備方法利用超聲分散作用使金納米顆粒均勻生長(zhǎng)在載體表面，實(shí)現(xiàn)了高分散擔(dān)載型金納米催化劑的可控制備，且步驟簡(jiǎn)單、條件溫和、制備時(shí)間短，無需焙燒，適用于大規(guī)模合成。本發(fā)明所制備的催化劑中金的載量范圍廣(1～80wt％)，電催化活性高，尤其在醇的氧化方面表現(xiàn)出良好的催化性能，可應(yīng)用于燃料電池、電化學(xué)傳感器等領(lǐng)域。
【IPC分類】H01M4/86, H01M4/88
【公開號(hào)】CN105720273
【申請(qǐng)?zhí)枴緾N201610165268
【發(fā)明人】宋玉江, 姚瑞
【申請(qǐng)人】大連理工大學(xué)
【公開日】2016年6月29日
【申請(qǐng)日】2016年3月22日