自含糖類進(jìn)料生產(chǎn)二醇的方法
【專利摘要】本發(fā)明提供了一種自含糖類進(jìn)料連續(xù)生產(chǎn)一種或多種二醇的方法，所述方法包括步驟：i)在一種或多種催化劑存在下在反應(yīng)器中在反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力下使含糖類進(jìn)料與氫氣以連續(xù)方式接觸，以提供包含氫氣和一種或多種二醇的反應(yīng)流出物流；ii)自反應(yīng)流出物流分離氫氣，而不實質(zhì)降低所述反應(yīng)流出物流的壓力以提供分離的氫氣流和液態(tài)流出物流；和iii)將至少一部分分離的氫氣流作為氫氣再循環(huán)流提供至步驟i)中的反應(yīng)器再利用。
【專利說明】自含糖類進(jìn)料生產(chǎn)二醇的方法發(fā)明領(lǐng)域
[0001 ]本發(fā)明涉及一種自含糖類進(jìn)料生產(chǎn)二醇的方法。
[0002]發(fā)明背景
[0003]近年來越來越多的努力集中于降低對于作為提供燃料和日用化學(xué)品主要來源的化石燃料的依賴。碳水化合物和相關(guān)的“生物質(zhì)”被視作為提供新燃料和所需化學(xué)品的可替代途徑的努力中的關(guān)鍵可再生資源。
[0004]特別地，在催化劑體系的存在下，某些碳水化合物可與氫反應(yīng)以生成多元醇和糖醇，例如二醇ο該類方法的一個實例描述于Angew.Chemie.Int.Ed.2012，51，3249和US2011/0313212中并可用以提供乙二醇和I，2_丙二醇，其為多種商業(yè)應(yīng)用的有價值物質(zhì)，例如作為熱交換介質(zhì)、防凍劑和聚合物，例如PET的前體。乙二醇和I，2_丙二醇通常在工業(yè)規(guī)模通過相應(yīng)環(huán)氧烷的水解而生產(chǎn)，所述環(huán)氧烷為來自化石燃料的乙烯和丙烯的氧化產(chǎn)物。
[0005]本領(lǐng)域中，碳水化合物向多元醇和糖醇的轉(zhuǎn)化可以分批或半分批方法進(jìn)行。在CN102675045所描述的方法中，將反應(yīng)物加入至反應(yīng)器且其被加熱和加壓。反應(yīng)完全之后，在可回收所需產(chǎn)物之前，反應(yīng)器冷卻并減壓。
[0006]US 2011/0303212描述了一種自含纖維素進(jìn)料生產(chǎn)多元醇的連續(xù)方法。在該方法中，氫氣、水、催化劑和副產(chǎn)物均被單獨(dú)回收并循環(huán)。循環(huán)的氫氣在進(jìn)料回反應(yīng)器之前需要再次加壓。
[0007]現(xiàn)有技術(shù)的方法需要相當(dāng)量的能量以加熱和加壓反應(yīng)器并提供糖類轉(zhuǎn)化為多元醇的合適的條件。該能量在產(chǎn)物回收中經(jīng)常損失或無效利用。
[0008]仍然需要一種將糖類轉(zhuǎn)化為多元醇，尤其是二醇的連續(xù)方法，其中反應(yīng)器流出物流中存在的能量得以保存并有效地再次整合入該方法。
[0009]發(fā)明概述
[0010]相應(yīng)地，本發(fā)明提供了一種自含糖類進(jìn)料連續(xù)生產(chǎn)一種或多種二醇的方法，所述方法包括步驟:
[0011]i)在一種或多種催化劑的存在下在反應(yīng)器中在反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力下使含糖類進(jìn)料與氫氣以連續(xù)方式接觸以提供包含氫氣和一種或多種二醇的反應(yīng)流出物流；
[0012]ii)自反應(yīng)流出物流分離氫氣，而不顯著降低所述反應(yīng)流出物流的壓力以提供分離的氫氣流和液態(tài)流出物流;和
[0013]iii)將至少一部分所述分離的氫氣流作為氫氣再循環(huán)流提供至步驟i)中的反應(yīng)器再利用。
[0014]附圖簡要說明
[0015]圖1和2為流程圖，其顯示了本文所述方法的示例性的、但非限制性實施方案的方面。
[0016]發(fā)明詳述
[0017]本發(fā)明允許來自含糖類進(jìn)料生產(chǎn)二醇的反應(yīng)的反應(yīng)流出物流中存在的氫氣再循環(huán)，而不需要顯著地再次加壓。該方法消除了整體方法的低效性。方法的進(jìn)一步改進(jìn)可通過將反應(yīng)流出物流中存在的能量有效地整合至方法的其它區(qū)段如產(chǎn)物回收區(qū)段而實現(xiàn)。
[0018]該方法需要含糖類進(jìn)料。所述進(jìn)料適當(dāng)?shù)卦谌軇┲邪辽賚wt%的糖類。優(yōu)選地，含糖類進(jìn)料在溶劑中包含至少2wt%，更優(yōu)選至少5wt%，甚至更優(yōu)選至少10wt%，最優(yōu)選至少20wt %的糖類。適當(dāng)?shù)兀穷愡M(jìn)料在溶劑中含有不超過50wt %，優(yōu)選不超過40wt %的糖類。
[0019]—種或多種包含溶劑的其它進(jìn)料流也可與含糖類進(jìn)料一起或者通過相同的進(jìn)料管或者在反應(yīng)器的單獨(dú)點(diǎn)加入至反應(yīng)器。
[0020]設(shè)想含糖類進(jìn)料的組成和用量、反應(yīng)器內(nèi)容物以及加入至反應(yīng)器的任意其它進(jìn)料流的量將被調(diào)節(jié)使得當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行時反應(yīng)器中溶劑中糖類的濃度為在溶劑中至少0.0 Iwt %的糖類。優(yōu)選地，反應(yīng)器中溶劑中糖類的濃度為至少0.02wt%。最優(yōu)選地，反應(yīng)器中溶劑中糖類的濃度為至少0.25wt%。設(shè)想含糖類進(jìn)料的組成和量、反應(yīng)器內(nèi)容物以及加入至反應(yīng)器的任意其它進(jìn)料流的量將被調(diào)節(jié)以使得當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行時反應(yīng)器中溶劑中糖類的濃度為在溶劑中最多5wt %的糖類。優(yōu)選地，反應(yīng)器中溶劑中糖類的濃度為最多2wt % ο最優(yōu)選地，反應(yīng)器中溶劑中糖類的濃度為最多1.5wt %。
[0021]含糖類進(jìn)料包含至少一種選自單糖、二糖、寡糖和多糖的糖類。多糖的實例包括纖維素、半纖維素、淀粉、糖原、甲殼素及其混合物。如果含糖類進(jìn)料包含寡糖或多糖，優(yōu)選其經(jīng)受預(yù)處理，然后以在適當(dāng)催化劑體系存在下當(dāng)與氫氣接觸時能夠轉(zhuǎn)化為二醇的形式進(jìn)料入反應(yīng)器中。適合的預(yù)處理方法為本領(lǐng)域已知的且一種或多種可選自包括但不限于上漿(sizing)、干燥、研磨、熱水處理、蒸汽處理、水解、熱解、熱處理、化學(xué)處理、生物處理。
[0022]優(yōu)選地，進(jìn)料入反應(yīng)器的含糖類進(jìn)料，在預(yù)處理(如果需要)之后，包含一種或多種選自葡萄糖、蔗糖和淀粉的糖類。所述糖類適合作為溶劑中的溶液、懸浮液或漿料存在。
[0023]溶劑可為水、C1-C6醇或其混合物。優(yōu)選地，溶劑為水。除了含糖類進(jìn)料中提供的溶劑，也可能有已經(jīng)存在于反應(yīng)器和/或如上所述加入至含糖類進(jìn)料中的其它溶劑。所述溶劑也適合地為水、C1-C6醇或其混合物。優(yōu)選地，所有溶劑相同。更優(yōu)選地，所有溶劑包含水。最優(yōu)選地，所有溶劑為水。
[0024]反應(yīng)器中的溫度，此處稱為反應(yīng)溫度，適合地為至少130°C，優(yōu)選至少150°C，更優(yōu)選至少170°C，最優(yōu)選至少190°C。反應(yīng)器中的溫度適合地為最多300°C，優(yōu)選最多280°C，更優(yōu)選最多270°C，甚至更優(yōu)選最多250°C。優(yōu)選地，反應(yīng)器中的溫度高于糖類進(jìn)料中所述一種或多種糖類的降解溫度。優(yōu)選地，在加入任何原料之前，反應(yīng)器被加熱至這些限定內(nèi)的溫度并維持這樣的溫度直至全部反應(yīng)完成。
[0025]反應(yīng)器中的壓力，此處稱為反應(yīng)壓力，必須高于反應(yīng)溫度下溶劑的蒸氣壓并適合地為至少IMPa，優(yōu)選至少2MPa，更優(yōu)選至少3MPa。反應(yīng)器中的壓力適合地為最多16MPa，優(yōu)選最多12MPa，更優(yōu)選最多1MPa，甚至更優(yōu)選最多8MPa，最優(yōu)選最多6MPa。優(yōu)選地，在加入任何含糖類進(jìn)料之前，反應(yīng)器被加壓至這些限定內(nèi)的壓力。氫氣壓力在整個反應(yīng)過程中通過加入氫氣來維持。
[0026]本發(fā)明方法以連續(xù)方式進(jìn)行，即反應(yīng)物連續(xù)地供應(yīng)至反應(yīng)器并當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行時自反應(yīng)器連續(xù)地移出反應(yīng)流出物流。
[0027]本文所涉及的反應(yīng)器可包括單個反應(yīng)器容器或多個串聯(lián)或并聯(lián)的反應(yīng)器容器。
[0028]適合其中反應(yīng)產(chǎn)物作為反應(yīng)流出物流而自反應(yīng)器連續(xù)地移出的連續(xù)流方法的任何反應(yīng)器類型或反應(yīng)器組合可用于本發(fā)明的方法。例如，適合的反應(yīng)器系統(tǒng)包括沸騰催化劑床反應(yīng)器系統(tǒng)、具有催化劑通道的固定催化劑反應(yīng)器系統(tǒng)、螺旋(augured)反應(yīng)器系統(tǒng)、管式反應(yīng)器、流化床反應(yīng)器系統(tǒng)、機(jī)械混合反應(yīng)器系統(tǒng)和漿料反應(yīng)器系統(tǒng)，也稱作三相鼓泡塔反應(yīng)器系統(tǒng)，和其組合。
[0029]本發(fā)明的方法在氫氣的存在下發(fā)生。優(yōu)選地，本反應(yīng)方法在無空氣或者無氧下發(fā)生。為了實現(xiàn)這一點(diǎn)，優(yōu)選在填充任何初始反應(yīng)器內(nèi)容物之后、反應(yīng)開始之前，將反應(yīng)器中的大氣抽出并用氫氣反復(fù)替代。優(yōu)選地，自含糖類進(jìn)料連續(xù)生產(chǎn)一種或多種二醇包括在氫氣和一種或多種催化劑的存在下一種或多種糖類轉(zhuǎn)化為乙二醇和1，2_丙二醇。在本發(fā)明的實施方案中，使用的一種或多種催化劑優(yōu)選包含至少兩種活性催化組分，其包含具有催化加氫能力的選自第8、9或10族過渡金屬或其化合物的一種或多種物質(zhì)作為第一活性催化劑組分，以及選自鎢、鉬及其化合物與絡(luò)合物的一種或多種物質(zhì)作為第二活性催化劑組分。
[0030]優(yōu)選地，第一活性催化劑組分由鐵、鈷、鎳、釕、銠、鈀、銥和鉑的一種或多種組成。該組分可以單質(zhì)形式或作為化合物存在。還適合的是該組分以與催化劑體系中的一種或多種其它成分化學(xué)組合存在。要求第一活性催化劑組分具有催化加氫能力且其能夠催化反應(yīng)器中存在物質(zhì)的加氫。
[0031]優(yōu)選地，第二活性催化劑組分包含一種或多種包含鎢、鉬、釩、鈮、鉻、鈦或鋯的化合物、絡(luò)合物或單質(zhì)物質(zhì)。更優(yōu)選地，第二活性催化劑組分包含一種或多種選自鎢酸、鉬酸、鎢酸銨、偏鎢酸銨、仲鎢酸銨、包含至少一種第I族或第II族元素的鎢酸鹽化合物、包含至少一種第I族或第II族元素的偏鎢酸鹽化合物、包含至少一種第I族或第II族元素的仲鎢酸鹽化合物、鎢的雜多化合物、鉬的雜多化合物、鎢氧化物、鉬氧化物、釩氧化物、偏釩酸鹽、鉻氧化物、硫酸鉻、乙醇鈦、乙酸鋯、碳酸鋯、氫氧化鋯、鈮氧化物、乙醇鈮及其組合的物質(zhì)。金屬組分為除碳化物、氮化物或磷化物之外的形式。優(yōu)選地，第二活性催化劑組分包含一種或多種選自包含鎢或鉬的那些的化合物、絡(luò)合物或單質(zhì)物質(zhì)。
[0032]在本發(fā)明方法期間，催化劑組分相對于反應(yīng)器中存在的一種或多種溶劑可為非均相或均相的。催化劑組分可預(yù)先裝載入反應(yīng)器，或者如果它們?yōu)橐簯B(tài)形式或者作為溶劑中的溶液或漿料存在，它們可在本發(fā)明方法期間根據(jù)需要以連續(xù)或不連續(xù)方式進(jìn)料入反應(yīng)器。
[0033]優(yōu)選地，至少一種活性催化劑組分負(fù)載于固體載體上。在該實施方案中，任何其它活性催化劑組分可以非均相或均相形式存在。所述任何其它活性催化劑組分也可負(fù)載于固體載體上。在一個實施方案中，第一活性催化劑組分負(fù)載于一種固體載體上而第二活性催化劑組分負(fù)載于可包含相同或不同物質(zhì)的第二固體載體上。在另一實施方案中，兩種活性催化劑組分均負(fù)載于一種固體載體上。
[0034]固體載體可以是粉末形式，或者是規(guī)則或無規(guī)則形狀，如球、擠出物、丸、粒、片、單塊結(jié)構(gòu)的形式?；蛘?，固體載體可以作為表面涂層存在于例如管或熱交換器的表面上。適合的固體載體材料是本領(lǐng)域技術(shù)人員所已知的，并且包括但不限于氧化鋁、二氧化硅、氧化鋯、氧化鎂、氧化鋅、氧化鈦、碳、活性炭、沸石、粘土、二氧化硅氧化鋁及其混合物。
[0035]適當(dāng)?shù)?，第一活性催化劑組分與第二活性催化劑組分的重量比為0.02:1-3000:1的范圍內(nèi)，優(yōu)選0.1:1-100:1的范圍內(nèi)，基于各組分中所存在金屬的重量。
[0036]第一活性催化劑組分(基于所述組分中金屬的量)與糖的重量比適合地為1:100-1:10000的范圍內(nèi)。第二活性催化劑組分(基于所述組分中金屬的量)與糖的重量比適合地為1:10-1:1000的范圍內(nèi)。
[0037]在該方法的步驟ii)中，反應(yīng)流出物流自反應(yīng)器移出。如前所述，其隨著反應(yīng)進(jìn)行連續(xù)地移出。反應(yīng)流出物流包含氫氣和一種或多種二醇。反應(yīng)流出物流優(yōu)選還包含溶劑。反應(yīng)流出物流也可含有未反應(yīng)的糖類、中間體、副產(chǎn)物和催化劑物質(zhì)。所述催化劑物質(zhì)可為反應(yīng)器中催化劑體系分解的結(jié)果或者可為作為至少部分均相催化劑體系的一部分存在的催化劑物質(zhì)。
[0038]任何固體物質(zhì)如催化劑物質(zhì)可通過過濾自反應(yīng)流出物流移出。優(yōu)選地，分離發(fā)生在反應(yīng)容器容器內(nèi)部，例如通過過濾?？商娲兀呋瘎┪镔|(zhì)可在反應(yīng)容器的下游分離并隨后再循環(huán)至反應(yīng)器或者反應(yīng)器進(jìn)料流。
[0039]氫氣適合地通過氣/液分離器的方式，自反應(yīng)流出物流分離，以提供分離的氫氣流和液態(tài)流出物流。所述氣/液分離器可位于反應(yīng)器內(nèi)部或者反應(yīng)器的下游。分離氫氣而不實質(zhì)降低所述反應(yīng)流出物流的壓力。如本文所用，“不實質(zhì)降低所述反應(yīng)流出物流的壓力”意指反應(yīng)流出物流基本上處于與反應(yīng)進(jìn)行的相同的壓力下。優(yōu)選地，反應(yīng)流出物流處于與反應(yīng)進(jìn)行相同的壓力下。將容易地理解當(dāng)自反應(yīng)器移出反應(yīng)流出物流時可發(fā)生一些輕微的壓力降低。因此，“基本上處于與反應(yīng)進(jìn)行相同的壓力下”可被認(rèn)為與反應(yīng)壓力相差0.2MPa，優(yōu)選0.1MPa,更優(yōu)選0.05MPa，甚至更優(yōu)選0.02MPa，最優(yōu)選0.0lMPa0
[0040]優(yōu)選地，氫氣還在不實質(zhì)損失所述反應(yīng)流出物流的溫度下分離。如本文所用，“不實質(zhì)損失所述反應(yīng)流出物流的溫度”意指反應(yīng)流出物流基本上處于與反應(yīng)進(jìn)行相同的溫度下。優(yōu)選地，反應(yīng)流出物流處于與反應(yīng)進(jìn)行相同的溫度下。將容易地理解當(dāng)自反應(yīng)器移出反應(yīng)流出物流時可發(fā)生一些輕微的溫度損失。因此，“基本上處于與反應(yīng)進(jìn)行相同的溫度下”可被認(rèn)為與反應(yīng)溫度相差20°C，優(yōu)選10°C，更優(yōu)選5°C，最優(yōu)選2°C。
[0041]自反應(yīng)流出物流分離之后，至少部分，優(yōu)選基本上全部，更優(yōu)選全部的分離的氫氣流作為氫氣再循環(huán)流而再循環(huán)至反應(yīng)器用于再次利用。
[0042]任選地，在再循環(huán)至反應(yīng)器之前，分離的氫氣流可冷卻以除去可冷凝物。
[0043]還任選地，可自分離的氫氣流除去滲漏流(bleedstream)以防止整個過程中惰性組分的積聚。
[0044]設(shè)想分離的氫氣流或氫氣再循環(huán)流可在再循環(huán)至反應(yīng)器之前經(jīng)歷少量的壓縮以移除氫氣并還補(bǔ)償可能已經(jīng)發(fā)生的任何稍微的壓力降低。
[0045]優(yōu)選地，還向方法提供氫氣補(bǔ)償流，直接提供至反應(yīng)器或者提供至氫氣再循環(huán)流以補(bǔ)償反應(yīng)中用掉的或其它地方損失的氫氣。
[0046]剩余的液態(tài)流出物流隨后將需要分離和純化所需產(chǎn)物。未反應(yīng)的糖類和中間體可被分離并再循環(huán)至含糖類進(jìn)料。
[0047]優(yōu)選地，剩余液態(tài)流出物流通過分級閃蒸冷卻，其自液態(tài)流出物流作為蒸氣移除溶劑(例如水)。該蒸發(fā)溶劑中所含的能量隨后可用于方法的其它地方以提供熱整合和能效。
[0048]在本發(fā)明的優(yōu)選實施方案中，該熱量可通過在溶劑多級蒸發(fā)中使用它而得到整合，其中第一級蒸發(fā)在特定溫度和壓力下進(jìn)行并且所產(chǎn)生的蒸氣(蒸汽)隨后用以向第二級蒸發(fā)提供熱量，所述第二級蒸發(fā)在更低的溫度和壓力下操作。第二級所產(chǎn)生的蒸氣隨后用于第三級等。每一級在比前一級更低的溫度和壓力下操作，任選低至真空條件。
[0049]溶劑移除之后，所需二醇可通過任意適合的方法純化，包括但不限于蒸餾、萃取等。
[0050]本發(fā)明實施方案現(xiàn)將僅通過實施例并參考非限制附圖來描述。
[0051]圖1中，含糖類進(jìn)料101進(jìn)料入反應(yīng)器102，在此其與氫氣在一種或多種催化劑的存在下在反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力下接觸。反應(yīng)流出物流103自反應(yīng)器移出并且氫氣在氣/液分離器104中分離，而不實質(zhì)降低反應(yīng)流出物流的壓力，以提供分離的氫氣流105和第一液態(tài)流出物流114。
[0052]可冷凝物107在第二氣/液分離器106中冷卻之后，可自分離的氫氣流105移除。所得流108可在氣體壓縮器109中經(jīng)歷輕微的壓縮。任選地，滲漏流110被移除并且剩余氫氣再循環(huán)流111與氫氣補(bǔ)償流112合并以提供用于反應(yīng)器102的氫氣進(jìn)料流113。
[0053]第一液態(tài)流出物流114傳遞到第一蒸發(fā)器115以提供第一蒸氣流116和第二液態(tài)流出物流117。該第二液態(tài)流出物流117隨后傳遞到第二蒸發(fā)器118以提供第二蒸氣流119和第三液態(tài)流出物流120。該第三液態(tài)流出物流120隨后傳遞到第三蒸發(fā)器121以提供第三蒸氣流122和第三液態(tài)流出物流123。第三液態(tài)流出物流隨后經(jīng)歷進(jìn)一步的純化以獲得所需二醇產(chǎn)物。蒸氣流116、119和122中所含的作為熱的能量可用作方法其它部分的熱源。
[0054]本發(fā)明的另一實施方案示于圖2。該圖中，相同的附圖標(biāo)記用以指代與圖1相同的特征，但前綴為2(用于附圖2)而非1(用于附圖1)，例如，反應(yīng)器在圖1中標(biāo)記為102而在圖2中為202。
[0055]在圖2中，發(fā)生相同的方法，提供氫氣再循環(huán)和第一液態(tài)流出物流214。在該實施方案中，第一液態(tài)流出物流214進(jìn)料入多效蒸發(fā)器中的第一級蒸發(fā)224。在第一級蒸發(fā)224中，產(chǎn)生第一蒸氣流225和第二液態(tài)流出物流226。第二液態(tài)流出物流進(jìn)料入第二級蒸發(fā)227，其中熱量由第一蒸氣流225提供。在第二級蒸發(fā)227中，產(chǎn)生第二蒸氣流228和第三液態(tài)流出物流229。該第三液態(tài)流出物流進(jìn)料入第三級蒸發(fā)230，其中熱量由第二蒸氣流228提供。在第三級蒸發(fā)230中，產(chǎn)生第三蒸氣流231和第三液態(tài)流出物流232。將容易地理解在這樣的方法中可使用多于或少于3個蒸發(fā)級。最后的蒸氣流可用于向方法的另一部分提供熱量。最后的液態(tài)流出物流將經(jīng)歷進(jìn)一步的純化以獲得所需二醇產(chǎn)物。
【主權(quán)項】
1.用于從含糖類進(jìn)料連續(xù)生產(chǎn)一種或多種二醇的方法，所述方法包括步驟: i)在反應(yīng)器中在一種或多種催化劑存在下在反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力下使所述含糖類進(jìn)料與氫氣以連續(xù)方式接觸，以提供包含氫氣和一種或多種二醇的反應(yīng)流出物流； ii)從所述反應(yīng)流出物流分離氫氣，而不實質(zhì)降低所述反應(yīng)流出物流的壓力，以提供分離的氫氣流和液態(tài)流出物流;和 iii)將至少一部分所述分離的氫氣流作為氫氣再循環(huán)流提供至步驟i)中的所述反應(yīng)器再利用。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其中所述含糖類進(jìn)料在溶劑中包含至少^^%的糖類。3.根據(jù)權(quán)利要求1或權(quán)利要求2所述的方法，其中所述溶劑為水。4.根據(jù)權(quán)利要求1-3任一項所述的方法，其中所述含糖類進(jìn)料包含寡糖和/或多糖并且在進(jìn)料入所述反應(yīng)器之前經(jīng)歷預(yù)處理步驟。5.根據(jù)權(quán)利要求1-4任一項所述的方法，其中進(jìn)料入所述反應(yīng)器的所述含糖類進(jìn)料包含一種或多種選自葡萄糖、蔗糖和淀粉的糖類。6.根據(jù)權(quán)利要求1-5任一項所述的方法，其中所述反應(yīng)溫度在至少130°C至最高300°C的范圍內(nèi)且所述反應(yīng)壓力在至少IMPa至最高16MPa的范圍內(nèi)。7.根據(jù)權(quán)利要求1-6任一項所述的方法，其中所述氫氣在與所述反應(yīng)壓力相差0.2MPa的壓力下，從所述反應(yīng)流出物流中分離。8.根據(jù)權(quán)利要求1-7任一項所述的方法，其中所述液態(tài)流出物流通過分級閃蒸冷卻。9.根據(jù)權(quán)利要求1-8任一項所述的方法，其中所述液態(tài)流出物流使用溶劑的多級蒸發(fā)冷卻。
【文檔編號】C07C29/00GK105939987SQ201480070490
【公開日】2016年9月14日
【申請日】2014年12月19日
【發(fā)明人】E·范德海德, P·休伊曾加
【申請人】國際殼牌研究有限公司