專利名稱:一種制備親水性石墨烯的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬無機材料化學(xué)領(lǐng)域，涉及一種以鐵粉為還原劑制備親水性石墨烯的方法。
背景技術(shù)：
石墨烯是2004年被發(fā)現(xiàn)的一種由Sp2雜化的碳原子以六邊形排列形成的周期性蜂窩狀二維炭質(zhì)新材料，它被認為是富勒烯、碳納米管、石墨等其它維數(shù)碳質(zhì)材料的基本結(jié)構(gòu)單元；石墨烯表現(xiàn)出許多優(yōu)異的性質(zhì)，例如石墨烯是世界上最堅固的材料(Young’s模量 I. 0 TPa)，理論比表面積高達2630 m2/g，具有突出的導(dǎo)熱性( 5000 ff/ (m K))和室溫下高速的電子遷移率( 200000 cm2/(V*s))，同時，其獨特的結(jié)構(gòu)使其具有完美的量 子霍爾效應(yīng)、獨特的量子隧道效應(yīng)、雙極電場效應(yīng)等特殊的性質(zhì)。這些優(yōu)異的性質(zhì)已經(jīng)使石墨烯迅速成為材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理學(xué)領(lǐng)域最熱門的研究課題之一。
目前石墨烯的制備方法主要有機械剝離法、晶體外延生長法、化學(xué)還原法等，這些方法各有其優(yōu)缺點；化學(xué)還原法是一種重要的制備方法，主要采用水合肼、二甲肼、硼氫化鈉等還原劑還原氧化石墨，該方法適于石墨烯的大規(guī)模生產(chǎn)，但是，水合肼、二甲肼等還原劑不僅價格較高，而且具有高毒性，這給石墨烯的研究和應(yīng)用造成了很大的困難。本方法采用廉價而環(huán)保的鐵粉為還原劑制備石墨烯，避免了使用水合肼、二甲肼等高毒性的物質(zhì)，而且制備的石墨烯能夠在水溶液中均勻穩(wěn)定的分散。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明已經(jīng)考慮到現(xiàn)有技術(shù)中出現(xiàn)的問題，目的在于提供一種以鐵粉為還原劑制備親水性石墨烯的方法，采用如下技術(shù)方案
I)以天然鱗片石墨為原料，用Hummers法將其氧化得到氧化石墨；
2)將氧化石墨超聲分散于水中，形成氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯的濃度為
0.2 I. 0 g/L ；
3)用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)分散液的pH值至10 10. 5 ;
4)將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在0. 5^2 1的范圍內(nèi)，在100 °C回流I I. 5 h ；
5)冷卻后，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到黑色石墨烯均勻分散液；
6)石墨烯分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 V
真空干燥。
本發(fā)明的主要特點是以廉價、環(huán)保的鐵粉為還原劑，快速得到在水中穩(wěn)定分散的石墨烯分散液，本發(fā)明工藝簡單、操作簡便、成本低。


圖I為本發(fā)明實施例I制備的石墨烯片的X-射線衍射(XRD)譜圖。其中橫坐標為衍射角(2 〃)，單位為度(°);縱坐標為衍射強度，單位為cps ；
圖2為本發(fā)明實施例I制備的石墨烯片的透射電鏡(TEM)照片；
圖3為本發(fā)明實施例I制備的石墨烯片的掃描電鏡(SEM)照片。
具體實施方式
下面結(jié)合附圖對本發(fā)明的實施例做詳細的說明，但本發(fā)明的保護范圍不限于這些實施例。
實施例I
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散,配置成0. 5 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為2 :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余 的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
所得石墨烯分散液為穩(wěn)定的黑色膠體分散液；圖I為產(chǎn)品的XRD圖，在2 0 = 24.8 處出現(xiàn)了一個很寬的(002)衍射峰，對應(yīng)的層間距約為0. 36 nm,比石墨(0. 34 nm)略大，在2 0 = 44. 6°左右顯不石墨稀弱的(100)衍射峰；圖2為該廣品的TEM圖，可以看到大片的石墨烯片，石墨烯片總體平整，局部有絲綢般的褶皺，圖3為該產(chǎn)品的SEM圖。
實施例2
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成0. 2 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為2 :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例3
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成I. 0 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 V，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為2 :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例4
稱取用Hummers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散,配置成0. 5 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 0C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在I :2，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例5
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成0. 2 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 V，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在I :2，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例6
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成I. 0 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 V，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在I :2，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例7
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散,配置成0. 5 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 0C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在I :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例8
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成0. 2 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例9
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成I. 0 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例10
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散,配置成0. 5 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為2:1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)1.5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例11
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成0. 2 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為2:1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)1.5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例12、[0040]稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成I. 0 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為2:1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)1.5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例13
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散,配置成0. 5 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :2，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I. 5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例14稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成0. 2 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 0C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :2，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I. 5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例15
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成I. 0 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 0C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :2，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I. 5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例16
稱取用Hummers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散,配置成0. 5 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH = 10，將溶液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I. 5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例17
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成0. 2 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 0C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I. 5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
實施例18
稱取用Hmnmers法制備得到的氧化石墨于去離子水中超聲分散，配置成I. 0 g/L濃度的分散液，用質(zhì)量分數(shù)為28%的氨水調(diào)節(jié)溶液pH=10，將溶液加熱至100 V，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比為I :1，在100 1下攪拌回流反應(yīng)I. 5 h，冷卻，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到分散均勻的石墨烯分散液，放置一個月無沉淀產(chǎn)生；石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔 濾膜真空抽濾，得到的固體產(chǎn)物用水洗滌三次，在60 °C真空干燥。
權(quán)利要求
1.一種制備親水性石墨烯的方法，其特征在于以鐵粉作為還原劑，具體包括以下步驟 I)以天然鱗片石墨為原料，用Hummers法將其氧化得到氧化石墨；2)將氧化石墨于去離子水中超聲分散，形成氧化石墨烯分散液，氧化石墨烯的濃度為
0. 2 I. 0 g/L ； 3)用氨水調(diào)節(jié)氧化石墨烯分散液的pH值至1(T10.5 ； 4)將氧化石墨烯分散液加熱至100 °C，加入鐵粉，鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在0. 5 2 :1的范圍內(nèi)，在100 °C回流f I. 5 h ； 5)冷卻后，用磁鐵分離殘余的鐵粉，得到黑色石墨烯均勻分散液；6)將石墨烯均勻分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，并對得到的固體產(chǎn)物進行水洗和干燥。
2.如權(quán)利要求
I所述一種制備親水性石墨烯的方法，其特征在于制備的石墨烯穩(wěn)定的分散在水中，形成穩(wěn)定的膠體分散液。
3.如權(quán)利要求
I所述一種制備親水性石墨烯的方法，其特征在于氨水的質(zhì)量分數(shù)為28%。
專利摘要
本發(fā)明涉及一種制備親水性石墨烯的方法，屬無機材料發(fā)明領(lǐng)域。本發(fā)明的工藝過程如下以天然鱗片石墨為原料，用Hummers法將其氧化得到氧化石墨，然后將所得的氧化石墨于去離子水中超聲分散，使氧化石墨剝離成氧化石墨烯分散液。用氨水調(diào)節(jié)分散液pH值至10~10.5，將分散液加熱至100℃，按鐵粉與氧化石墨的質(zhì)量比在0.5~2∶1范圍內(nèi)加入鐵粉，在100℃回流反應(yīng)1~1.5h，得到在水中穩(wěn)定分散的石墨烯分散液，分散液經(jīng)微孔濾膜真空抽濾，最后對得到的固體產(chǎn)物進行水洗和干燥。本發(fā)明工藝簡單、操作方便、經(jīng)濟環(huán)保。
文檔編號C01B31/04GKCN101993064 B發(fā)布類型授權(quán) 專利申請?zhí)朇N 201010523571
公開日2012年11月7日 申請日期2010年10月29日
發(fā)明者季振源, 柏嵩, 沈小平 申請人:江蘇大學(xué)導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan專利引用 (4), 非專利引用 (1),