一種制備氧化石墨烯的方法
【專利摘要】本發(fā)明涉及一種制備氧化石墨烯的方法，屬于氧化石墨烯制備【技術(shù)領(lǐng)域】。該方法先是針對天然鱗片石墨采取化學(xué)處理方法制備氧化石墨，然后對其進行分離提純，最后將純化的氧化石墨和水混合，進行超聲分散，得到穩(wěn)定分散液，將該分散液噴霧干燥處理即可得到氧化石墨烯粉體。該發(fā)明通過氧化石墨混懸液的室溫自然沉降實現(xiàn)氧化石墨固體與水溶液的有效分離，制備過程中產(chǎn)生的絕大多數(shù)無機離子雜質(zhì)會隨著上層清液被清除掉，簡化了洗滌步驟。采用無水乙醇離心洗滌的方法，離心過程中固液分離很容易實施，克服了水洗過程中固液分離難的問題，極大地節(jié)約了時間，提高了效率。
【專利說明】一種制備氧化石墨烯的方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及一種制備氧化石墨烯的方法，屬于氧化石墨烯制備【技術(shù)領(lǐng)域】。
【背景技術(shù)】
[0002]石墨烯是2004年才被發(fā)現(xiàn)的一種新型二維平面碳納米材料，特殊的單原子層結(jié)構(gòu)賦予其優(yōu)異的力學(xué)、電學(xué)和熱學(xué)等性能。石墨烯在微電子、量子物理、材料、化學(xué)等領(lǐng)域都表現(xiàn)出令人振奮的性能和應(yīng)用前景，已經(jīng)成為了備受矚目的國際前沿和熱點。目前石墨烯的制備方法有機械剝離法、化學(xué)氣相沉積法、外延生長法、電化學(xué)法、化學(xué)氧化還原法。上述方法除化學(xué)氧化還原法之外，大都存在著產(chǎn)率低、成本高、質(zhì)量難以控制以及無法規(guī)?；葐栴}?；瘜W(xué)氧化還原法以其低成本優(yōu)勢成為目前使用最廣泛的方法，也是最有可能實現(xiàn)石墨烯批量化生產(chǎn)的途徑之一。該方法首先將石墨插層氧化得到氧化石墨，將氧化石墨洗滌純化后進一步剝離得到氧化石墨烯，再將氧化石墨烯還原即得到石墨烯。氧化石墨烯是化學(xué)合成石墨烯及其復(fù)合材料的前驅(qū)體，其高效制備是實現(xiàn)石墨烯規(guī)?；a(chǎn)與應(yīng)用的前提。
[0003]氧化石墨烯的制備建立在首先獲取大量氧化石墨的基礎(chǔ)上，而現(xiàn)有的氧化石墨的分離提純(從含有殘留雜質(zhì)的水溶液中分離出來)方法是首先采用抽濾的方法將氧化石墨粗產(chǎn)品分離出來，然后采用抽濾或離心的方法用稀HCl溶液和去離子水對氧化石墨粗產(chǎn)品進行多次洗滌。在上述氧化石墨的分離提純過程中，每步抽濾或離心處理都非常的困難，特別是在對氧化石墨水洗的過程中，采用普通的抽濾或離心的方法均很難將氧化石墨固體從水溶液中分離出來。所以，氧化石墨的分離提純是一個效率低，耗時長的過程。如何實現(xiàn)氧化石墨的高效分離提純是高效規(guī)?；苽溲趸┘毙杞鉀Q的問題。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0004]本發(fā)明的目的在于針對氧化石墨烯制備過程中存在的難題，從氧化石墨的高效分離提純?nèi)胧?，提供一種高效制備氧化石墨烯的方法。
[0005]為了實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明的技術(shù)方案如下。
[0006]一種制備氧化石墨烯的方法，包括以下步驟:
[0007](I)制備氧化石墨:
[0008](Ia)以原料天然鱗片石墨為標(biāo)準(zhǔn)，每Ig天然鱗片石墨為1份。將1份天然鱗片石墨、1份過硫酸鉀和1份五氧化二磷加入到IOml /份濃硫酸中，超聲分散5min，80°C油浴下磁力攪拌6h，減壓抽濾洗滌后將濾餅真空干燥、研磨。
[0009](Ib)將干燥后的成分放入燒杯中，加入50ml /份濃硫酸并超聲分散均勻，緩慢加入6份高錳酸鉀并在冰水浴保護下電動攪拌4h ;加入100ml /份去離子水后將混合液移入水浴鍋中保持40°C繼續(xù)攪拌2h。
[0010](Ic)停止攪拌并加入300~1000ml /份的去離子水，再加入8ml /份雙氧水，得
到亮黃色氧化石墨混懸液。[0011](2)分離提純氧化石墨:
[0012](2a)將步驟⑴中得到的氧化石墨混懸液室溫電動攪拌IOmin后，室溫沉降I~2h，倒去上層清液，取下層沉淀倒入離心管或離心杯中離心沉降，倒去上層水。
[0013](2b)向殘留在離心管 中的沉淀中倒入無水乙醇，攪拌或超聲分散后離心，去除上
層清液。
[0014](2c)在步驟(2b)中，用無水乙醇離心洗滌重復(fù)進行2~3次，此時體系的PH值為
6.0~6.5，收集下層沉淀、干燥，獲得純化的氧化石墨。
[0015](3)制備氧化石墨烯:將純化的氧化石墨和水按質(zhì)量比1:500~1000混合，500W
超聲分散I~3h，得到棕黃色的穩(wěn)定分散液，將該分散液噴霧干燥處理即可得到氧化石墨烯粉體。
[0016]進一步地，步驟(2a)中離心轉(zhuǎn)速為4000轉(zhuǎn)/分鐘，時間為5min。
[0017]進一步地，步驟(2b)中離心轉(zhuǎn)速為4000~6000轉(zhuǎn)/分鐘；時間為5min。
[0018]該發(fā)明的有益效果在于:⑴通過氧化石墨混懸液的室溫自然沉降I~2h，即可實現(xiàn)氧化石墨固體與水溶液的有效分離。因為氧化石墨制備后期加入了大量的水，制備過程中產(chǎn)生的絕大多數(shù)無機離子雜質(zhì)會隨著上層清液被清除掉，簡化了洗滌步驟。(2)采用無水乙醇離心洗滌的方法，離心過程中固液分離很容易實施，離心洗滌15~30min即可完成，克服了水洗過程中固液分離難的問題，極大地節(jié)約了時間，提高了效率。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0019]圖1為本發(fā)明實施例1中氧化石墨烯的透射電鏡照片。
[0020]圖2為本發(fā)明實施例1中氧化石墨烯的紅外光譜圖。
【具體實施方式】
[0021]下面結(jié)合實施例進一步闡述該發(fā)明的【具體實施方式】。
[0022]實施例1
[0023]一種制備氧化石墨烯的方法，包括以下步驟:
[0024](I)制備氧化石墨:
[0025](Ia)將IOg天然鱗片石墨、IOg過硫酸鉀和IOg五氧化二磷加入到100ml濃硫酸中，超聲分散5min，80°C油浴下磁力攪拌6h，減壓抽濾洗滌后將濾餅真空干燥、研磨。
[0026](Ib)將干燥后的成分放入燒杯中，加入500ml濃硫酸并超聲分散均勻，緩慢加入60g高錳酸鉀并在冰水浴保護下電動攪拌4h ;加入IL去離子水后將混合液移入水浴鍋中保持40°C繼續(xù)攪拌2h。
[0027](Ic)停止攪拌并加入3L的去離子水，再加入80ml雙氧水，得到亮黃色氧化石墨混懸液。
[0028](2)分離提純氧化石墨:
[0029](2a)將步驟⑴中得到的氧化石墨混懸液室溫電動攪拌IOmin后，室溫沉降lh，倒去上層清液，取下層沉淀倒入離心管或離心杯中離心沉降，離心轉(zhuǎn)速為4000轉(zhuǎn)/分鐘，時間為5min,倒去上層水。
[0030](2b)向殘留在離心管中的沉淀中倒入無水乙醇，攪拌或超聲分散后離心，離心轉(zhuǎn)速為4000轉(zhuǎn)/分鐘；時間為5min，去除上層清液。
[0031](2c)在步驟(2b)中，用無水乙醇離心洗滌重復(fù)進行2次，此時體系的PH值為6.0,
收集下層沉淀、干燥，獲得純化的氧化石墨。
[0032](3)制備氧化石墨烯:將純化的氧化石墨和水按質(zhì)量比1:500混合，500W超聲分散3h，得到棕黃色的穩(wěn)定分散液，將該分散液噴霧干燥處理即可得到氧化石墨烯粉體，透射電鏡照片見圖1，氧化石墨烯的紅外光譜圖見圖2。
[0033]實施例2
[0034]一種制備氧化石墨烯的方法，包括以下步驟: [0035](I)制備氧化石墨:
[0036](Ia)將IOg天然鱗片石墨、IOg過硫酸鉀和IOg五氧化二磷加入到100ml濃硫酸中，超聲分散5min，80°C油浴下磁力攪拌6h，減壓抽濾洗滌后將濾餅真空干燥、研磨。
[0037](Ib)將干燥后的成分放入燒杯中，加入500ml濃硫酸并超聲分散均勻，緩慢加入60g高錳酸鉀并在冰水浴保護下電動攪拌4h ;加入IL去離子水后將混合液移入水浴鍋中保持40°C繼續(xù)攪拌2h。
[0038](Ic)停止攪拌并加入5L的去離子水，再加入80ml雙氧水，得到亮黃色氧化石墨懸浮液。
[0039](2)分離提純氧化石墨:
[0040](2a)將步驟⑴中得到的氧化石墨混懸液室溫電動攪拌IOmin后，室溫沉降2h，倒去上層清液，取下層沉淀倒入離心管或離心杯中離心沉降，離心轉(zhuǎn)速為4000轉(zhuǎn)/分鐘，時間為5min,倒去上層水。
[0041](2b)向殘留在離心管中的沉淀中倒入無水乙醇，攪拌或超聲分散后離心，離心轉(zhuǎn)速為6000轉(zhuǎn)/分鐘；時間為5min，去除上層清液。
[0042](2c)在步驟(2b)中，用無水乙醇離心洗滌重復(fù)進行3次，此時體系的PH值為6.5，收集下層沉淀、干燥，獲得純化的氧化石墨。
[0043](3)制備氧化石墨烯:將純化的氧化石墨和水按質(zhì)量比1:1000混合，500W超聲分散lh，得到棕黃色的穩(wěn)定分散液，將該分散液噴霧干燥處理即可得到氧化石墨烯粉體。
[0044]以上所述是本發(fā)明的優(yōu)選實施方式，應(yīng)當(dāng)指出，對于本【技術(shù)領(lǐng)域】的普通技術(shù)人員來說，在不脫離本發(fā)明原理的前提下，還可以做出若干改進和潤飾，這些改進和潤飾也視為本發(fā)明的保護范圍。
【權(quán)利要求】
1.一種制備氧化石墨烯的方法，其特征在于:包括以下步驟: (1)制備氧化石墨: (Ia)以原料天然鱗片石墨為標(biāo)準(zhǔn)，每Ig天然鱗片石墨為1份；將1份天然鱗片石墨、I份過硫酸鉀和1份五氧化二磷加入到IOml /份濃硫酸中，超聲分散5min，80°C油浴下磁力攪拌6h，減壓抽濾洗滌后將濾餅真空干燥、研磨； (Ib)將干燥后的成分放入燒杯中，加入50ml /份濃硫酸并超聲分散均勻，緩慢加入6份高錳酸鉀并在冰水浴保護下電動攪拌4h ;加入100ml /份去離子水后將混合液移入水浴鍋中保持40°C繼續(xù)攪拌2h; (Ic)停止攪拌并加入300~1000ml /份的去離子水，再加入8ml /份雙氧水，得到亮黃色氧化石墨混懸液； (2)分離提純氧化石墨: (2a)將步驟⑴中得到的氧化石墨混懸液室溫電動攪拌IOmin后，室溫沉降I~2h，倒去上層清液，取下層沉淀倒入離心管或離心杯中離心沉降，倒去上層水； (2b)向殘留在離心管中的沉淀中倒入無水乙醇，攪拌或超聲分散后離心，去除上層清液； (2c)在步驟(2b)中，用無水乙醇離心洗滌重復(fù)進行2~3次，此時體系的PH值為6.0~6.5，收集下層沉淀、干燥，獲得純化的氧化石墨； (3)制備氧化 石墨烯:將純化的氧化石墨和水按質(zhì)量比1:500~1000混合，500W超聲分散I~3h，得到棕黃色的穩(wěn)定分散液，將該分散液噴霧干燥即可得到氧化石墨烯粉體。
2.根據(jù)要求I所述的一種制備氧化石墨烯的方法，其特征在于:所述步驟(2a)中離心轉(zhuǎn)速為4000轉(zhuǎn)/分鐘，時間為5min。
3.根據(jù)要求I所述的一種制備氧化石墨烯的方法，其特征在于:所述步驟(2b)中離心轉(zhuǎn)速為4000~6000轉(zhuǎn)/分鐘；時間為5min。
【文檔編號】C01B31/04GK103539108SQ201310525092
【公開日】2014年1月29日 申請日期:2013年10月22日 優(yōu)先權(quán)日:2013年10月22日
【發(fā)明者】董建, 徐玉良, 安瑞冰, 李克朋, 朱德振, 劉金宇 申請人:泰山醫(yī)學(xué)院